【摘要】：東北地區(qū)三江平原是我國最為重要的內(nèi)陸濕地資源分布區(qū),曾經(jīng)坐擁大面積、多類型的天然濕地,但經(jīng)歷多年的開發(fā)和利用,三江平原濕地已經(jīng)被大量開墾或退化為農(nóng)田,集中連片的農(nóng)田耕地已經(jīng)成為重要的自然景觀,僅存的天然濕地也被周邊大面積的農(nóng)田景觀包圍,濕地生態(tài)系統(tǒng)面臨的干擾和污染也日益嚴(yán)重。特殊的水文地貌條件使得濕地生態(tài)系統(tǒng)不斷地接收地表徑流,越來越多的污染物也隨之進(jìn)入濕地環(huán)境。鄰苯二甲酸酯(Phthalate acid esters,PAEs),又名酞酸酯是一類具有半揮發(fā)性的有機(jī)物(SVOC),廣泛的應(yīng)用于工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和人類生活中,是為全球廣泛分布的污染物之一,部分PAEs物質(zhì)被證明對生物具有內(nèi)分泌干擾效應(yīng),因此PAEs在生態(tài)環(huán)境中的分布和遷移受到廣泛關(guān)注。本文對三江平原典型濕地沉積物和表層水樣品以及輸入濕地的河流水體和沉積物中PAEs含量的測定,研究了 PAEs污染物在天然濕地中的發(fā)生和分布,探討了周邊農(nóng)田景觀對濕地生態(tài)系統(tǒng)中沉積物和水體中PAEs分布組成的影響。根據(jù)PAEs在濕地生態(tài)系統(tǒng)中的分布特征,基于逸度模型理論對天然濕地生態(tài)系統(tǒng)中污染物的流動和分配過程進(jìn)行模擬,研發(fā)環(huán)境多介質(zhì)模型來模擬PAEs在濕地生態(tài)系統(tǒng)的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。本研究在三江平原典型濕地表層沉積物中發(fā)現(xiàn)了以DMP和DEHP為代表的10種PAEs污染物,PAEs單體的含量范圍從ND～294.9 μg·kg-1,DEHP和DnBP的含量較高;典型濕地保護(hù)區(qū)表層沉積物總PAEs含量分別為:七星河濕地419.87 ± 75.53μg·kg-1撓力河濕地295.32 ± 67.54μg·kg-1洪河濕地229.73 ± 66.47 μg·kg-1。三江平原七星河濕地沉積物樣品中總PAEs含量的變化范圍為128.41～502.79μg·kg-1,平均值達(dá)到284.61μg.kg-1。三種濕地植被類型中PAEs的含量和分布分析結(jié)果表明,總PAEs的含量蘆葦濕地毛果苔草沼澤濕地小葉章濕地。此外,本文對人工濕地土壤中6種優(yōu)先控制的PAEs污染物的分布進(jìn)行研究,結(jié)果表明∑6PAEs的平均含量為532.11 ± 198.12μg·kg-1,其中DMP、DEP、DnBP和DEHP的檢出率為100%檢出,PAEs單質(zhì)的含量依次為DEHPDnBPDnOPDEPDMPBBP,即DEHP 和 DnBP 為最為主要的 PAEs 污染物。研究結(jié)果暗示濕地生態(tài)系統(tǒng)已經(jīng)面臨PAEs污染的嚴(yán)重威脅,雖然與國內(nèi)外不同類型土壤相比較,三江平原濕地表層沉積物的PAEs污染仍處于較低水平。本文對七星河濕地的主要水源輸入七星河河水中的PAEs污染進(jìn)行研究,總PAEs含量在七星河河水水體樣品中的變化范圍為1310.2～3528.6 ng.L-1,平均值為2365.5 ±574.9 ng.L-1;各同系物單體的含量范圍從ND～897.6ng.L-1,其中DMP、DEP、DiBP、DnBP、BBP、DEHP和DnOP在七星河水體樣品中均100%檢出,河流水體中DEHP的含量最高,平均值為653.7 ng.L-1。PAEs污染物在七星河河水中的含量呈現(xiàn)明顯的季節(jié)動態(tài),春季含量最高,秋季次之,夏季較低。本文還針對PAEs物質(zhì)在濕地表層水體中的分布和組成進(jìn)行研究,PAEs單體在濕地表層水體中變化的范圍從ND至1090.5 ng·L-1,DMP、DEP、DiBP、DnBP和DEHP在所有水體樣品中均100%檢出,其中DEHP的平均濃度最高為424.7 ng.L-1;PAEs在濕地表層水體中的季節(jié)動態(tài)不同于七星河河水,夏季濕地表層水體中PAEs的含量要略高于春季,秋季最低。對比國內(nèi)外報道,三江平原七星河地區(qū)PAEs污染仍處于較低的污染水平;對七星河水體和濕地水體中5種PAEs進(jìn)行環(huán)境健康風(fēng)險評價,七星河河水的非致癌分析指數(shù)HI值普遍高于濕地內(nèi)表層水,七星河濕地水體中PAEs含量均不具備致癌風(fēng)險。本研究基于PAEs污染物在濕地沉積物和水體中的分布特征,借助逸度模型和質(zhì)量平衡理論,構(gòu)建了描述PAEs在濕地生態(tài)系統(tǒng)中遷移轉(zhuǎn)化的多介質(zhì)模型。以水體、沉積物、植物沉水和植物浮水部分為濕地模型的主要環(huán)境介質(zhì),并結(jié)合已知污染物物理化學(xué)參數(shù)和研究區(qū)的濕地環(huán)境特征參數(shù)來構(gòu)建模型的參數(shù)計算體系,以實現(xiàn)對PAEs在不同介質(zhì)中質(zhì)量濃度和界面通量的計算過程;結(jié)合實地觀測數(shù)據(jù)和PAEs在濕地中分布的研究結(jié)果、確定相關(guān)參數(shù)和數(shù)值輸入模型;并以實測豐水期污染物的動態(tài)數(shù)據(jù)來驗證模型,證明模型準(zhǔn)確性較好,滿足在濕地條件下對PAEs污染物的濃度模擬;并利用蒙特卡洛分析方法對模型的敏感性參數(shù)進(jìn)行分析。應(yīng)用已建立和驗證的多介質(zhì)模型來模擬DEHP濕地多介質(zhì)環(huán)境下的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律進(jìn)行模擬分析,對DEHP污染各環(huán)境介質(zhì)中的含量進(jìn)行預(yù)測,同時分析DEHP在水體、沉積物、植物沉水部分和植物浮水部分不同環(huán)境介質(zhì)之前的質(zhì)量通量,以分析PAEs在濕地生態(tài)系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。
【學(xué)位授予單位】：東北林業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X132

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2604033