本文關(guān)鍵詞：丙烯腈廢水的超臨界水氧化實(shí)驗(yàn)與理論研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：超臨界水氧化(SCWO)是一種用于水基有機(jī)廢物的有效處理技術(shù),是綠色可持續(xù)發(fā)展的技術(shù)。經(jīng)過近30年來的發(fā)展,不論是在基礎(chǔ)理論還是實(shí)際應(yīng)用當(dāng)中都取得了不小的進(jìn)展,在石油化工、材料科學(xué)、生物工程、環(huán)境污染等領(lǐng)域均得到不同程度的應(yīng)用,如有機(jī)污水、城市污泥與化學(xué)武器廢料等的處理。本文以丙烯腈模擬廢水為對象,使用課題組自主設(shè)計(jì)組裝的一套連續(xù)型超臨界設(shè)備,根據(jù)超臨界水氧化技術(shù)的條件和原理,進(jìn)行了研究與討論。實(shí)驗(yàn)過程中,過氧系數(shù)為2,反應(yīng)溫度范圍為460~535℃,反應(yīng)壓力范圍為17~25 MPa,初始濃度值為0.5~2 g/L,反應(yīng)停留時(shí)間在60~180 s之間,通過改變單一變量,并對出水COD進(jìn)行重鉻酸鉀法測定,討論反應(yīng)條件對凈化效率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著溫度、壓力、丙烯腈初始濃度的增大和反應(yīng)停留時(shí)間的延長,出水CODcr值不斷減小,廢水的凈化效率逐漸上升,并作出凈化效率隨各反應(yīng)條件變化的曲線。發(fā)現(xiàn)在越接近設(shè)定反應(yīng)條上限的區(qū)域,其關(guān)系曲線越趨于平緩,表明廢水中的丙烯腈基本被氧化完全。得出適宜反應(yīng)條件為:溫度505℃,壓力23 MPa,初始濃度1g/L,停留時(shí)間為120 s。在此反應(yīng)條件下,對丙烯腈在超臨界水氧化過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究,經(jīng)過對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合和計(jì)算求出反應(yīng)速率常數(shù)k的值為0.0648 s-1,并得出其宏觀動(dòng)力學(xué)方程為:最后,從量子化學(xué)理論的角度出發(fā),使用密度泛函理論和B3LYP方法計(jì)算出C_3H_3N與H2O的優(yōu)化結(jié)構(gòu),并分析了氧負(fù)離子自由基與其反應(yīng)通道包括抽氫反應(yīng)、置換氫反應(yīng)和生成水反應(yīng),確定了反應(yīng)通道存在的合理性。還在計(jì)算命令中加入電場方向以碳碳單鍵為z軸,電場大小從-100增大到+100,模擬超臨界狀態(tài)下C_3H_3N與羥基的相互作用,結(jié)果顯示隨著電場強(qiáng)度增大,C_3H_3N與羥基的相互作用能減小,生成的過渡態(tài)越不穩(wěn)定,表明在z軸負(fù)方向上加電場有利于C_3H_3N氧化反應(yīng)的進(jìn)行。
【關(guān)鍵詞】：超臨界水氧化 丙烯腈 水處理 動(dòng)力學(xué) 量子化學(xué)計(jì)算
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X783
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1 緒論10-24
• 1.1 研究背景10-14
• 1.1.1 丙烯腈廢水的來源及危害10
• 1.1.2 丙烯腈國內(nèi)外的處理現(xiàn)狀10-14
• 1.2 超臨界流體與超臨界水14-17
• 1.2.1 超臨界流體14
• 1.2.2 超臨界水及其特性14-15
• 1.2.3 超臨界水氧化的反應(yīng)機(jī)理15-17
• 1.3 超臨界水氧化技術(shù)的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀17-22
• 1.3.1 超臨界水氧化技術(shù)的應(yīng)用17-20
• 1.3.2 超臨界水氧化技術(shù)的優(yōu)勢20-21
• 1.3.3 超臨界水氧化技術(shù)的局限性21-22
• 1.4 選題依據(jù)22-23
• 1.5 研究內(nèi)容與方法23-24
• 2 實(shí)驗(yàn)部分24-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)方案24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器24-25
• 2.3 超臨界設(shè)備及操作步驟25-26
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備規(guī)格25-26
• 2.3.2 實(shí)驗(yàn)步驟26
• 2.4 實(shí)驗(yàn)過程中的參數(shù)26-29
• 3 超臨界氧化技術(shù)的實(shí)驗(yàn)條件對凈化效率的影響29-35
• 3.1 反應(yīng)溫度與凈化效率的關(guān)系29-30
• 3.2 反應(yīng)壓力與凈化效率的關(guān)系30-31
• 3.3 初始濃度與凈化效率的關(guān)系31-33
• 3.4 反應(yīng)停留時(shí)間與凈化效率的關(guān)系33-35
• 4 丙烯腈超臨界水氧化的動(dòng)力學(xué)研究35-40
• 4.1 化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)35-36
• 4.2 溫度對反應(yīng)速率的影響36-37
• 4.3 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程37-39
• 4.3.1 建立動(dòng)力學(xué)方程37-38
• 4.3.2 反應(yīng)級數(shù)和速率常數(shù)38-39
• 4.4 小結(jié)39-40
• 5 丙烯腈氧化的量子化學(xué)計(jì)算研究40-51
• 5.1 量子化學(xué)理論及計(jì)算40-41
• 5.2 模擬計(jì)算C_3H_3N的氧化過程41-49
• 5.2.1 計(jì)算內(nèi)容41
• 5.2.2 計(jì)算方法41-43
• 5.2.3 計(jì)算過程43-44
• 5.2.4 結(jié)果分析與討論44-49
• 5.3 超臨界狀態(tài)下丙烯腈與羥基的反應(yīng)49-51
• 6 結(jié)論與展望51-53
• 6.1 結(jié)論51
• 6.2 論文創(chuàng)新51-52
• 6.3 展望52-53
• 參考文獻(xiàn)53-58
• 攻讀碩士期間所取得的研究成果58-59
• 致謝59-60

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