【摘要】：生物炭是生物質(zhì)在限氧環(huán)境中,經(jīng)不完全碳化而生成的一類難溶、穩(wěn)定且高度芳香化的含碳物質(zhì),普遍存在于土壤和沉積物中。由于其豐富的孔結(jié)構(gòu),特殊的表面積和良好的生物化學(xué)穩(wěn)定性,除了具有碳封存和溫室氣體減排的功效外,還能有效地增加土壤肥力,調(diào)控土壤pH值和吸附污染物,因而被廣泛運(yùn)用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中。其中生物炭對污染物的強(qiáng)烈吸附是其重要的環(huán)境效應(yīng)之一,但是生物炭進(jìn)入環(huán)境后,必然在物理、化學(xué)、生物過程中被老化,表面積、孔容積和表面形態(tài)等表面化學(xué)性質(zhì)都會發(fā)生不同程度的改變。因此,生物炭的環(huán)境效應(yīng)及其對污染物的環(huán)境行為及風(fēng)險效應(yīng)不能簡單的用生物炭初始的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行評估,對生物炭吸附控制污染效用和風(fēng)險的理解客觀上需要考慮其在環(huán)境中的性質(zhì)變化。本研究擬選用玉米秸稈(CN)、松木屑(PW)及兩種模型化合物(纖維素(CE)和木質(zhì)素(LG))為原料,燒制得到200-500℃四個溫度的生物炭,以NaClO化學(xué)氧化方法模擬生物炭在自然環(huán)境中的化學(xué)老化過程,通過元素分析、比表面積分析、紅外光譜及苯多酸(BPCAs)生物標(biāo)記物測定,對生物炭氧化前后含量及特性進(jìn)行描述。選取雙酚A(BPA)、磺胺甲VA唑(SMX)和菲(PHE)三種有機(jī)污染物為研究對象,探討生物炭氧化對污染物環(huán)境行為的影響,為生物炭的環(huán)境友好應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。研究結(jié)果表明:1)隨燒制溫度的升高,四種生物質(zhì)得到的生物炭均表現(xiàn)出C百分含量增加,O和H百分含量降低,H/C、O/C和(N+O)/C原子比隨燒制溫度的升高而減小。經(jīng)NaClO氧化處理后,所有類型的生物炭C含量均表現(xiàn)出不同程度的降低,O含量增加的現(xiàn)象,說明氧化后表面形成了大量的含氧官能團(tuán)。2)四種生物質(zhì)燒制的生物炭均表現(xiàn)出隨溫度的升高,表面積增加,且其變化與生物質(zhì)類型有關(guān)。不同的生物質(zhì)所含纖維素、半纖維素和木質(zhì)素含量不同,在燒制過程中導(dǎo)致碳化程度及結(jié)構(gòu)重排過程存在差異,進(jìn)而影響生物炭孔隙結(jié)構(gòu)及表面積大小。經(jīng)NaClO氧化處理后,所有生物炭表面積均表現(xiàn)出不同程度的減小。而所有溫度下燒制得到的LG生物炭在整個化學(xué)氧化過程中表面積變化程度均不明顯,可能是因為大量的木質(zhì)素在燒制過程中苯環(huán)發(fā)生重排,形成穩(wěn)定濃縮的芳香環(huán),能夠有效的抵擋NaClO的氧化。3)隨燒制溫度的升高,BPCAs含量增加,其中B6CA(苯六酸)含量不斷增加,B3CA(苯三酸)、B4CA(苯四酸)和B5CA(苯五酸)含量則減少。經(jīng)氧化處理后,BPCAs總量有所下降,但各個單體的百分含量幾乎不變。4)四種材料燒制得到的不同溫度生物炭氧化前后的BPCAs信息與生物炭質(zhì)量呈現(xiàn)出一個很好的趨勢,可以用函數(shù)關(guān)系式y(tǒng)=2627.4x-0.885表達(dá)。該函數(shù)關(guān)系式更加精準(zhǔn)有效的定量和定性描述土壤中的生物炭信息,為動態(tài)理解生物炭性質(zhì)提供有效技術(shù)手段。5)CN及PW燒制得到的生物炭對BPA、SMX和PHE都展現(xiàn)出較強(qiáng)的吸附能力,相對于BPA和SMX,PHE在CN和LG兩種生物質(zhì)燒制得到的不同溫度生物炭及經(jīng)氧化處理后的生物炭上都擁有較高的Kd值,這可能與生物炭具備高的疏水性有關(guān)。而BPA和SMX雖然有相似的溶解度,但BPA在生物炭上的Kd值比SMX大。SMX由于較低的pKa心值,使得在實驗條件下可能以SMX表面帶負(fù)電荷(SMX-)占主導(dǎo)。而生物炭的表面由于含有大量含氧官能團(tuán)而帶負(fù)電,使得SMX-與帶負(fù)電的生物炭之間發(fā)生靜電排斥而減小吸附,從而導(dǎo)致SMX相對于BPA有一個較低的Kd值。本研究是理解生物炭在其施用生命周期內(nèi)環(huán)境效應(yīng)的重要理論依據(jù),能夠客觀并動態(tài)地評價生物炭對污染物環(huán)境行為和風(fēng)險的影響。
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【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X505

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2417646