本文關(guān)鍵詞：低溫等離子體協(xié)同催化降解甲硫醚的實驗研究

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【摘要】：近年來,以光化學(xué)污染、臭氧層破壞和嚴重霧霾為代表的區(qū)域性大氣復(fù)合污染問題日益嚴重,影響到人類健康和生態(tài)環(huán)境,引起國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。長期以來,我國大氣污染物治理的重點主要集中在除塵、脫硫和脫硝工作上,并已取得一定進展,而揮發(fā)性有機物(VOCs)污染問題仍亟待解決。低溫等離子體技術(shù)在低濃度VOCs治理領(lǐng)域的研究獲得了顯著成果。然而該技術(shù)仍存在能耗較高、易產(chǎn)生多種副產(chǎn)物等問題。研究表明,等離子體協(xié)同催化技術(shù)具有效率高、能耗低與副產(chǎn)物少的優(yōu)點。前期的等離子體催化降解VOCs的研究多集中于傳統(tǒng)碳氫有機化合物,而對具有惡臭的含硫有機廢氣的研究較少。本文以典型惡臭有機廢氣甲硫醚為研究對象,采用線筒式介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器,首先考察了填充不同放電介質(zhì)的放電特性和甲硫醚降解規(guī)律。研究了放電參數(shù)、V2O5負載量、氣體流量、初始濃度和溫度等參數(shù)對等離子體協(xié)同V2O5-WO3/TiO2催化劑對甲硫醚降解特性的影響規(guī)律。通過XRD、BET、H2-TPR等表征手段分析催化劑的構(gòu)效關(guān)系。通過分析副產(chǎn)物生成規(guī)律,提出等離子體協(xié)同催化降解甲硫醚過程的反應(yīng)路徑。在上述小試實驗基礎(chǔ)上,進行等離子體協(xié)同催化降解工業(yè)源有機廢氣放大試驗研究。主要結(jié)論如下：(1)研究了不同填充介質(zhì)(玻璃微珠、Al2O3和TiO2)及不同溫度下,等離子體反應(yīng)器的放電特性及甲硫醚降解特性。結(jié)果表明,填充材料的介電常數(shù)對放電特性與甲硫醚降解特性有較大影響,在相同放電電壓下,填充不同放電介質(zhì)反應(yīng)器的放電功率和甲硫醚降解效率順序均為：TiO2Al2O3玻璃微珠。在相同放電電壓下,隨著溫度的升高,放電功率增大。相對于比表面積,填充介質(zhì)的相對介電常數(shù)及放電因素對甲硫醚降解效果具有更重要的影響。溫度是影響甲硫醚降解效率的重要因素,在相同放電能量密度下,當溫度從25℃增加到200℃時,填充TiO2介質(zhì)反應(yīng)器對甲硫醚降解效率有30%-40%的提升。(2)考察了等離子體協(xié)同V/W/Ti催化劑體系對甲硫醚的降解規(guī)律。常溫下,V/W/Ti催化劑對等離子體環(huán)境下的甲硫醚氧化有明顯的促進作用,甲硫醚降解效率與能量效率隨V2O5負載量的增加而增加。當V205質(zhì)量分數(shù)為0.6%,能量密度為788 J/L時,甲硫醚降解效率為91.6%,較單獨等離子體作用時效率提高了40%；能量效率為6.54g/(kW-h)。隨著催化劑樣品中V2O5負載量的增加,催化劑比表面積減小,但催化劑的氧化還原性提升。與甲硫醚降解效果對比表明,催化劑本身的氧化還原性較其物理結(jié)構(gòu)在等離子體催化反應(yīng)中起更重要的作用。(3)等離子體協(xié)同催化降解甲硫醚過程的主要產(chǎn)物有S02、HCHO、CO、 CO2等。隨著放電能量密度的增加,CO、CO2濃度逐漸上升,HCHO先上升后降低,部分HCHO進一步分解為CO、CO2, SO2先升高后逐漸平穩(wěn)。(4)研究了不同溫度條件下,V/W/Ti催化氧化、等離子體和等離子體協(xié)同V/W/Ti催化對甲硫醚降解特性的影響規(guī)律。在200℃時,V0.9W/Ti催化劑催化氧化甲硫醚活性僅為1.3%；相同溫度下放電功率為12W的等離子體協(xié)同V0.9W/Ti催化劑對甲硫醚降解效率為92.6%。等離子體協(xié)同催化降低了催化劑的活性溫度區(qū)間,實現(xiàn)甲硫醚的低溫下高效降解。在20℃到230℃范圍內(nèi),等離子體協(xié)同催化降解甲硫醚效率從61.4%增加到93.4%,該溫度范圍內(nèi)等離子體協(xié)同效應(yīng)系數(shù)均大于2�；瘜W(xué)動力學(xué)分析結(jié)果表明,V0.9W/T1催化氧化甲硫醚反應(yīng)的活化能為74.6kJ/mol,放電功率為12W的等離子體協(xié)同V0.9W/Ti催化氧化甲硫醚反應(yīng)的活化能僅為5.94kJ/mol。等離子體的加入活化了催化反應(yīng),促使甲硫醚在低溫下(200℃)的降解。(5)最后根據(jù)小試實驗結(jié)果設(shè)計了等離子體催化降解工業(yè)源有機廢氣放大試驗。結(jié)果表明：在風量為100 m3/h,甲苯初始濃度40 ppm,放電中心頻率3 kHz,放電功率為2 kW時,等離子體催化體系對甲苯的降解效率為90.7%,能量效率為7.3 g/kWh。在雙組份VOCs中,甲苯與甲硫醚產(chǎn)生競爭反應(yīng)。在相同反應(yīng)條件下,甲苯／甲硫醚雙組份中,由于甲硫醚分子的C-S鍵鍵能小于甲苯分子苯環(huán)與甲基間的C-C鍵和甲基的C-H鍵鍵能,所以甲硫醚比甲苯更容易被氧化。
【關(guān)鍵詞】：低溫等離子體 釩鎢鈦催化劑 甲硫醚 等離子體活化 反應(yīng)機理
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X701
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-16
• 第1章 緒論16-30
• 1.1 揮發(fā)性有機物(VOCs)16-17
• 1.2 傳統(tǒng)VOCs控制技術(shù)17-19
• 1.2.1 吸收技術(shù)17
• 1.2.2 吸附技術(shù)17-18
• 1.2.3 燃燒技術(shù)18
• 1.2.4 冷凝技術(shù)18-19
• 1.2.5 生物技術(shù)19
• 1.2.6 光催化技術(shù)19
• 1.3 低溫等離子體技術(shù)19-24
• 1.4 低溫等離子體協(xié)同催化技術(shù)24-29
• 1.4.1 催化劑的選擇24-26
• 1.4.2 等離子體催化降解VOCs影響因素26-28
• 1.4.3 等離子體協(xié)同催化反應(yīng)機理28-29
• 1.5 本論文研究內(nèi)容29-30
• 第2章 實驗系統(tǒng)與方法30-39
• 2.1 實驗材料及儀器30-31
• 2.1.1 化學(xué)試劑及氣體30
• 2.1.2 測試儀器30-31
• 2.2 等離子體催化實驗系統(tǒng)31-32
• 2.3 測試方法32-39
• 2.3.1 電信號測量方法32-34
• 2.3.2 氣體成分分析方法34-36
• 2.3.3 催化劑表征方法36-39
• 第3章 填充床等離子體反應(yīng)器降解甲硫醚研究39-48
• 3.1 等離子體放電波形及現(xiàn)象39-40
• 3.2 不同填充介質(zhì)放電特性40-44
• 3.2.1 常溫下放電特性40-41
• 3.2.2 不同溫度下放電特性41-44
• 3.3 填充床等離子體反應(yīng)器降解甲硫醚研究44-47
• 3.3.1 常溫下甲硫醚降解效率44-45
• 3.3.2 不同溫度下甲硫醚降解效率45-47
• 3.4 本章小結(jié)47-48
• 第4章 等離子體協(xié)同V/W/Ti催化劑降解甲硫醚研究48-68
• 4.1 催化劑48
• 4.2 催化劑表征分析48-51
• 4.2.1 催化劑形貌表征及分析48-49
• 4.2.2 X射線衍射分析(XRD)49-50
• 4.2.3 氫氣-程序升溫還原(H_2-TPR)50-51
• 4.3 常溫下等離子體協(xié)同V/W/Ti催化劑降解甲硫醚研究51-58
• 4.3.1 不同催化劑對甲硫醚降解效果影響51-53
• 4.3.2 初始濃度對甲硫醚降解影響53-54
• 4.3.3 氣體流量對甲硫醚降解影響54-55
• 4.3.4 甲硫醚降解產(chǎn)物生成規(guī)律55-56
• 4.3.5 甲硫醚降解反應(yīng)機理56-58
• 4.4 不同溫度下等離子體協(xié)同V/W/Ti催化劑降解甲硫醚研究58-66
• 4.4.1 等離子體放電溫度曲線58-59
• 4.4.2 溫度對甲硫醚降解效果的影響59-63
• 4.4.3 SO_2生成規(guī)律63-64
• 4.4.4 碳平衡64-65
• 4.4.5 反應(yīng)動力學(xué)分析65-66
• 4.5 本章小結(jié)66-68
• 第5章 工業(yè)源有機廢氣脫除系統(tǒng)設(shè)計及放大試驗研究68-76
• 5.1 等離子體催化脫除工業(yè)有機廢氣系統(tǒng)設(shè)計68-70
• 5.1.1 反應(yīng)器設(shè)計69-70
• 5.1.2 催化劑選擇70
• 5.2 等離子體催化降解工業(yè)源有機廢氣放大試驗研究70-74
• 5.2.1 初始濃度對甲苯降解效率的影響71-72
• 5.2.2 初始濃度對甲苯能量效率的影響72
• 5.2.3 風量對甲苯降解的影響72-73
• 5.2.4 等離子體催化降解雙組份VOCs73-74
• 5.3 本章小結(jié)74-76
• 第6章 結(jié)論與展望76-79
• 6.1 結(jié)論76-77
• 6.2 本文創(chuàng)新點77
• 6.3 展望77-79
• 參考文獻79-87
• 作者簡歷87

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1 楊建濤;潘華;陳杰;蘇清發(fā);汪大，

本文編號：1102815