發(fā)布時間：2017-10-16 05:42

  本文關(guān)鍵詞：超（亞）臨界水熱合成技術(shù)構(gòu)建復(fù)合金屬氧化物催化氧化甲苯的研究

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【摘要】：在VOCs的眾多處理技術(shù)中,催化燃燒技術(shù)因處理效率高、能耗低及無二次污染等優(yōu)點成為最具應(yīng)用前景的處理技術(shù)之一。催化燃燒技術(shù)的關(guān)鍵在于選用高效、適用的催化劑制備手段開發(fā)具有高活性及高穩(wěn)定性的催化材料。本文基于一種新型、快速、綠色的制備技術(shù)——超(亞)臨界水熱合成技術(shù)(CHFS),開發(fā)了Pd、Pt雙貴金屬負載型催化劑以及Mn-Ce復(fù)合金屬氧化物催化劑,并研究了超(亞)臨界水環(huán)境對產(chǎn)物物化性質(zhì)以及其甲苯催化燃燒性能的影響。首先,本文利用CHFS技術(shù)制備了Pd/NiO系列催化劑,并探究了其對甲苯的催化燃燒性能。研究結(jié)果顯示,基于超(亞)臨界水環(huán)境一步獲得的Pd/NiO樣品相比于傳統(tǒng)浸漬法具有更高的比表面積及更佳的氧化還原性能,在甲苯催化燃燒應(yīng)用中顯示了更佳的催化活性,其在273℃就實現(xiàn)了對甲苯的完全降解。此外,論文還通過在CHFS制備過程中添加還原性助劑(甲酸)的方式實現(xiàn)對Pd的價態(tài)調(diào)控,獲得了具有更多Pd(0)的樣品,使其對甲苯完全降解溫度從273℃降低到200℃。基于Pt的進一步修飾,sc-Pd-Pt/-NiO-R催化劑在更低溫度(170℃)實現(xiàn)了對甲苯的完全降解,其在熱穩(wěn)定性測試中(170℃,連續(xù)50h),沒有發(fā)現(xiàn)明顯的活性下降且礦化率接近100%。其次,本文利用CHFS技術(shù)制備了Pt/CeO2系列催化劑,并探究了其對甲苯的催化燃燒性能。研究結(jié)果顯示基于超(亞)臨界水環(huán)境一步合成的Pt與Ce02之間存在強相互作用,在甲苯催化燃燒應(yīng)用中顯示了較佳的催化活性,其在225℃即實現(xiàn)了對甲苯的100%氧化。通過在CHFS制備過程中添加還原性助劑(甲酸)實現(xiàn)了對Pt價態(tài)調(diào)控,獲得了具有更多Pt0的樣品,其對甲苯的完全降解溫度降低到175℃�；赑d/NiO的復(fù)合改性,sc-Pd-Pt/CeO2-NiO(1:1)催化劑在更低溫度(150℃)下實現(xiàn)了對甲苯完全降解,其在熱穩(wěn)定性測試中(250℃,連續(xù)50h),沒有發(fā)現(xiàn)明顯的活性下降且礦化率接近100%。最后,基于CHFS技術(shù),本文還制備了M-Ce(其中M=Mn、Fe、Co、Ni)系列復(fù)合金屬氧化物催化劑。通過元素篩選發(fā)現(xiàn),Mn元素摻雜對Ce02的催化性能提升最為明顯,其最優(yōu)摻雜量為Mn/(Mn+Ce)=20%。該催化劑在240℃就實現(xiàn)了對甲苯的完全降解。此外,通過Mg的摻雜改性,可進一步提高催化劑的催化活性及熱穩(wěn)定性,使其對甲苯的完全降解溫度從240℃降低到220℃,并在熱穩(wěn)定性測試中(220℃,連續(xù)50h),沒有發(fā)現(xiàn)明顯的活性下降且礦化率接近100%。
【關(guān)鍵詞】：VOCs 催化燃燒 超(亞)臨界水 貴金屬 復(fù)合金屬氧化物
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X701
【目錄】：

• 致謝6-8
• 摘要8-10
• Abstract10-15
• 主要符號清單和術(shù)語表15-20
• 1 緒論20-22
• 2 文獻綜述22-39
• 2.1 VOCs處理技術(shù)及研究進展22-25
• 2.1.1 VOCs性質(zhì)及危害22-23
• 2.1.2 VOCs處理技術(shù)及研究進展23-25
• 2.2 VOCs催化材料及研究進展25-28
• 2.2.1 貴金屬催化劑26
• 2.2.2 過渡金屬氧化物催化劑26-27
• 2.2.3 鈣鈦礦和六鋁酸鹽類催化劑27-28
• 2.3 催化劑的制備技術(shù)28-30
• 2.3.1 固相法28-29
• 2.3.2 液相法29-30
• 2.3.3 氣相法30
• 2.4 超(亞)臨界水熱合成技術(shù)30-37
• 2.4.1 超(亞)臨界水的定義及性質(zhì)30-34
• 2.4.2 超(亞)臨界水合成納米材料的原理34-35
• 2.4.3 連續(xù)式超(亞)臨界水熱合成技術(shù)(CHFS)研究進展35-37
• 2.5 小結(jié)與展望37-39
• 3 實驗材料、裝置與分析測試方法39-47
• 3.1 實驗試劑與儀器39-40
• 3.1.1 實驗材料與試劑39-40
• 3.1.2 實驗儀器40
• 3.2 連續(xù)式超(亞)臨界水納米材料制備系統(tǒng)(CHFS)40-43
• 3.2.1 CHFS系統(tǒng)構(gòu)成及制備流程40-42
• 3.2.2 CHFS反應(yīng)器及實驗參數(shù)42-43
• 3.3 催化劑表征方法43-45
• 3.3.1 X射線衍射43
• 3.3.2 X射線光電子能譜43-44
• 3.3.3 電感耦合等離子體44
• 3.3.4 高分辨掃描透射電鏡44
• 3.3.5 掃描電鏡44
• 3.3.6 BET比表面積44
• 3.3.7 程序升溫還原44
• 3.3.8 拉曼光譜44-45
• 3.4 甲苯催化氧化活性測試系統(tǒng)45-47
• 3.4.1 實驗裝置45
• 3.4.2 氣相組分測定及活性評價45-47
• 4 CHFS法制備Pd負載的NiO催化劑47-65
• 4.1 NiO負載Pd體系催化劑制備47-48
• 4.2 NiO負載Pd體系催化劑表征48-53
• 4.2.1 物相分析48-49
• 4.2.2 比表面積分析49-50
• 4.2.3 氧化還原能力分析50-52
• 4.2.4 形貌分析52-53
• 4.3 NiO負載Pd體系催化劑催化燃燒甲苯活性評價53-55
• 4.4 sc-Pd/NiO催化劑改性及表征55-61
• 4.4.1 物相分析56-57
• 4.4.2 比表面積分析57
• 4.4.3 氧化還原能力分析57-58
• 4.4.4 形貌分析58-60
• 4.4.5 Pd元素價態(tài)分析60-61
• 4.5 改性催化劑催化燃燒甲苯活性評價61-63
• 4.5.1 甲苯催化燃燒活性對比61-62
• 4.5.2 改性后催化劑熱穩(wěn)定性及礦化率研究62-63
• 4.6 本章小結(jié)63-65
• 5 CHFS法制備Pt負載的CeO_2催化劑65-77
• 5.1 CeO_2體系催化劑制備65
• 5.2 CeO_2體系催化劑表征65-71
• 5.2.1 物相分析65-66
• 5.2.2 比表面積分析66
• 5.2.3 拉曼分析66-67
• 5.2.4 形貌分析67-69
• 5.2.5 氧化還原性能分析69-70
• 5.2.6 Pt元素價態(tài)分析70-71
• 5.3 CeO_2體系催化劑催化活性評價71-73
• 5.4 Pt-Pd/CeO_2-NiO復(fù)合體系73-75
• 5.5 本章小結(jié)75-77
• 6 CHFS法制備復(fù)合過渡金屬氧化物催化劑77-88
• 6.1 材料制備77
• 6.2 元素篩選77-81
• 6.2.1 物相分析77-78
• 6.2.2 比表面積分析78-79
• 6.2.3 氧化還原性能分析79-80
• 6.2.4 催化燃燒甲苯活性評價80-81
• 6.3 Mn摻雜量的優(yōu)化81-82
• 6.4 Mg摻雜對Mn/Ce復(fù)合氧化物的改性82-87
• 6.4.1 Mg摻雜比例的篩選82-84
• 6.4.2 Mn/Ce-Mg催化劑的制備及其催化性能84-87
• 6.5 本章小結(jié)87-88
• 7 結(jié)論與展望88-90
• 7.1 主要結(jié)論88-89
• 7.2 對未來的展望89-90
• 參考文獻90-97
• 作者簡介97

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本文編號：1040950