【摘要】：納米催化材料具有大的比表面積、優(yōu)良的表面吸附和量子尺寸效應(yīng),逐漸成為催化化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而,在納米催化材料的開發(fā)應(yīng)用過程中也面臨著一些問題,比如過于細(xì)小的顆粒具有很高的表面能,在反應(yīng)體系中很容易發(fā)生團(tuán)聚,反應(yīng)結(jié)束后用傳統(tǒng)的過濾、離心分離方法費(fèi)時費(fèi)力,且不能達(dá)到完全回收。為了克服這些缺點(diǎn),研究學(xué)者們開發(fā)出了一種新型的磁性納米固體催化劑材料。由于該催化劑材料具有磁性,利用外加磁性可以容易地將其回收再利用。在液相反應(yīng)體系中利用磁性分離催化劑被認(rèn)為是一個“綠色”的過程。 層狀雙羥基復(fù)合金屬氧化物(Layered Double Hydroxide,簡寫為LDHs),又稱為水滑石,是一種具有特殊結(jié)構(gòu)的層狀無機(jī)功能材料。本論文利用水滑石材料的結(jié)構(gòu)特性,將其作為前驅(qū)體,制備了MgO型磁性納米固體堿催化劑材料,對其進(jìn)行了系統(tǒng)的分析表征,并選擇丙酮和檸檬醛的羥醛縮合反應(yīng)作為探針反應(yīng),考察了該催化劑材料的反應(yīng)性能。 論文采用成核/晶化隔離法制備了鎂鐵水滑石前體,鎂鐵摩爾比分別為2、3和4。將前體材料分別在400℃和600℃焙燒,得到了系列MgO型磁性納米固體堿催化劑材料。表征分析表明,400℃下焙燒制得的樣品比600℃下焙燒制得的樣品具有更大的比表面積,屬于介孔材料。制備的催化劑材料具有強(qiáng)堿性吸附位,總堿量可達(dá)1.383 mmol·g-1同時,催化劑材料具有較高的磁性,最大的飽和磁化強(qiáng)度為Ms=4.272emu·g-1。另外,所有催化劑材料的矯頑力均小于100 Oe,說明催化劑具有良好的超順磁性能。 堿催化反應(yīng)結(jié)果表明,對于所制備的MgO型磁性納米固體堿催化劑最適宜的丙酮檸檬醛摩爾比為5,催化檸檬醛的轉(zhuǎn)化率達(dá)到83.6%,假紫羅酮的選擇性為72.0%；發(fā)現(xiàn)400℃下焙燒制得的催化劑比600℃下焙燒制得的催化劑具有更好的催化效果；催化劑回收再利用實(shí)驗(yàn)表明,催化劑經(jīng)3次循環(huán)使用,催化活性基本保持不變。
【圖文】：

{主體層板分圖1一 1LDHs的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1一 1LDHsstruetureconsistingofbrucite一 likelayersandinterlayeranionsLDHs的結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是經(jīng)過修正的水鎂石結(jié)構(gòu)【’]，由M06八面體共用邊棱而形成主體層板。LDHs的化學(xué)組成可用以下通用公式表示 :[MZ+1.xM，+，(oH)z]‘+[A”汾

滑石的結(jié)構(gòu)得到了再生。需要說明的是，水溶液中的陰離子不一定是水滑石前驅(qū)體中原先含有的陰離子。這是一種制備含有特殊有機(jī)/無機(jī)陰離子功能水滑石材料的好方法[20](圖1一3)。通常在500℃以下焙燒水滑石其焙燒產(chǎn)物以實(shí)現(xiàn)水合重構(gòu);如果焙燒溫度過高，，則焙燒產(chǎn)物中出現(xiàn)尖晶石，這時候LDHS的完全重構(gòu)便不能實(shí)現(xiàn)。九腳”而瞰執(zhí)川‘p討酬d七翎七嘴d們曠魂O。裸C上卜樸理樹礁石d心”柱d，0刀，口伽十.叼沁對:口吞翔a介護(hù)。”蕩R盛川路t曰L公U肇肇瓣撇罐黝瓣鬢黝翼纂黝黝黝瓢瓢廠嘉，。一，圖1一3再水合重構(gòu)法插層示意圖Fig.1一 3Illustrationsofinterealationbyusingrehydrationmethod3.4水熱合成法
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：O643.36;TB383.1

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本文編號：2580311