【摘要】： 超臨界水(Supercritical Water,SCW)具有許多獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),如粘度、密度、擴(kuò)散系數(shù)、溶劑化能力等性質(zhì)隨溫度和壓力變化十分敏感,粘度和擴(kuò)散系數(shù)接近氣體,而密度和溶劑化能力接近液體,其在制備超細(xì)微粒材料領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用。與傳統(tǒng)方法相比,超臨界流體技術(shù)制成的微粒具有粒徑小、粒度均勻、顆�；瘜W(xué)成分不易被破壞、幾乎無(wú)殘留溶劑等諸多優(yōu)點(diǎn)。所得產(chǎn)品毋須干燥、粉碎,生產(chǎn)過(guò)程無(wú)三廢產(chǎn)生,是一種具有廣闊發(fā)展前景的環(huán)保技術(shù)。利用超臨界水較高的擴(kuò)散系數(shù),低的粘性和低的表面張力,有利于傳質(zhì)過(guò)程進(jìn)行,可以一步將金屬氧化物負(fù)載到活性炭和Al2O3上,一次性制備出負(fù)載型催化材料。利用超臨界水制備催化劑的過(guò)程中不用添加任何有毒的溶劑,不需干燥,煅燒處理,過(guò)程簡(jiǎn)單。 煤氣化被認(rèn)為是最有前景的潔凈煤利用技術(shù),而煤氣脫硫凈化技術(shù)是其中的關(guān)鍵組成部分。中高溫煤氣脫硫主要是指借助于中高溫下單一或復(fù)合的金屬氧化物與硫化氫或其它硫化物反應(yīng)以達(dá)到將其從氣相中脫除的目的。脫硫效率、硫容、機(jī)械穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、操作條件(溫度、壓力等)、再生性能等是評(píng)定脫硫劑優(yōu)劣的重要指標(biāo)。脫硫劑的制備方法對(duì)脫硫劑的物理性能參數(shù)及動(dòng)力學(xué)性質(zhì)影響很大,傳統(tǒng)方法制備的脫硫劑在中溫范圍使用時(shí),存在機(jī)械強(qiáng)度低,抗磨損性能差以及再生溫度高等缺點(diǎn)。 基于以上分析,本文旨在利用超臨界水特殊的反應(yīng)性能探索負(fù)載型脫硫劑的新型制備方法,選取氧化錳作為脫除H2S的主要活性組份,考察超臨界水浸漬法制備的脫硫劑在固定床反應(yīng)器中模擬煤氣氣氛下的硫化性能。使用BET、XRD、SEM、機(jī)械強(qiáng)度等手段對(duì)脫硫劑表征。得到如下主要結(jié)論: 1)超臨界水法制備的負(fù)載型脫硫劑,活性組分上載量較高,脫硫效率較好,脫硫精度較高,穩(wěn)定性較好。 2)在本實(shí)驗(yàn)所考察范圍內(nèi),前驅(qū)體溶液濃度0.25g/ml,制備溫度350℃,制備時(shí)間30 min,前驅(qū)體溶液體積100ml為最佳制備條件。 3)新鮮和再生后的脫硫劑MnO2/γ-Al2O3的機(jī)械強(qiáng)度明顯優(yōu)于載體。 4)在5個(gè)硫化-再生循環(huán)試驗(yàn)過(guò)程中,脫硫劑脫除硫化氫的效率呈緩慢下降趨勢(shì),但最終仍能保持在初始硫容的80%左右。 5)硫化溫度對(duì)脫硫劑的硫化活性影響較大,從300℃提高到550℃時(shí),脫硫劑的H2S出口濃度低于10ppm的硫化時(shí)間由380min延長(zhǎng)到465min。 6)較高空速可以有限地提高脫硫劑的穿透硫容,但空速過(guò)高時(shí)會(huì)使脫硫劑的脫硫效率下降,空速為3000h-1時(shí),脫硫劑硫容最高。 7)銅的加入顯著提高了銅錳復(fù)合氧化物吸附劑的脫硫效率,H2S脫除效率為99.9%的硫化時(shí)間由380min延長(zhǎng)到510min。
【圖文】：

產(chǎn)于英國(guó)的 Kane-9106 型燃?xì)夥治鰞x，用于在線分析表 2-2 氣相色譜操作條件Table 2-2 Operation conditions for GC analysisOperational parameter Numerical value柱 溫(℃) 70檢測(cè)器溫度(℃) 160熱導(dǎo)池溫度(℃) 80汽化室溫度(℃) 100氫氣分壓(Mpa) 0.10空氣分壓(Mpa) 0.10檢測(cè)器電流(mA) 60

有效的增加了反應(yīng)活性中心，提高吸咐劑的脫硫活性，，應(yīng)該是 T350t30V100 脫硫活性較好的一個(gè)主要原因。圖4-6 載體(a)及新鮮脫硫劑(b, c, d)的SEM(a)和(c): 350℃ ,30min; (b): 300℃ ,30min ; (d): 380℃ ,30min（c）（d）（a） （b）
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類(lèi)號(hào)】：X701.3

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本文編號(hào)：2530117