【摘要】：采用超聲輔助浸漬法成功合成了高鐵含量的Fe MOR-5%-UL催化劑,并且測(cè)試其催化還原NO性能.研究發(fā)現(xiàn)在超聲輔助條件下浸漬制得的催化劑可以引入更高比例的離子交換位上的孤立的Fe~(3+),這些鐵離子具有更強(qiáng)的NO還原活性,因此超聲輔助浸漬法制備的催化劑催化性能顯著高于傳統(tǒng)的離子交換法和浸漬法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化劑在添加SO_2等多種氣氛時(shí),催化活性下降不顯著.并且在持續(xù)100 h的汽車(chē)尾氣條件下進(jìn)行的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)中,FeMOR-5%-UL的催化活性沒(méi)有明顯下降.FeMOR-5%-UL的優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性非常具有應(yīng)用前景和研究?jī)r(jià)值.
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圖片說(shuō)明： 射峰(Lietal．，2008)，這表明分子篩載體在負(fù)載了鐵物種后仍然能保持較好的MOＲ分子篩晶型結(jié)構(gòu)．所有的離子交換法制備的FeMOＲ-WIE催化劑和鐵質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%以下的FeMOＲ-UL催化劑都沒(méi)有觀察到鐵氧化物的特征衍射峰，表明鐵物種在分子篩載體內(nèi)外表面均勻分散，沒(méi)有團(tuán)聚為大塊的鐵氧化物(PérezＲamírezetal．，2005，Sunetal．，2006，Lietal．，2008)．超聲輔助條件下制備的UL催化劑中的FeMOＲ-10%-UL和Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于5%的IMP催化劑顯示了Fe3O4特征衍射峰，，表明浸漬法制備的分子篩中形成了大量的鐵氧化物．圖1FeMOＲ分子篩的XＲD衍射圖Fig．1XＲDprofilesofFeMOＲzeolites3116
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圖片說(shuō)明： 8期劉冬梅等:超聲輔助法制備新型FeMOＲ分子篩催化NOx還原反應(yīng)性能研究3．1．2紫外可見(jiàn)光譜分析圖2為在不同濃度下制備的FeMOＲ-y-WIE催化材料紫外可見(jiàn)漫反射光譜圖．從圖中可以看出，離子交換分子篩的紫外光的吸收主要集中在300nm以下，這歸因于離子交換位上孤立的Fe3+的吸收．根據(jù)文獻(xiàn)歸屬(Sunetal．，2006，PérezＲamírezet．a(chǎn)l．2005，Marturanoetal．，2001)，一般情況下，四配位的單體Fe3+離子特征峰在300nm以下(215nm和285nm處);孔道和載體表面的八面體配位的Fex3+Oy團(tuán)簇的特征峰一般在300～400nm的位置．粒徑大于1nm的Fe氧化物特征峰要大于400nm以上．因此離子交換法制備的FeMOＲ-WIE分子篩材料上鐵的主要存在形式是孤立的Fe3+離子，這與文獻(xiàn)報(bào)道一致(Zhangetal．，2012)圖2離子交換法FeMOＲ催化劑UV-vis光譜圖(a．FeMOＲ-0．05-WIE，b．FeMOＲ-0．1-WIE，c．FeMOＲ-0．15-WIE)Fig．2UV-VisspectraofFeMOＲcatalystspreparedbyWIE(a．FeMOＲ-0．05-WIE，b．FeMOＲ-0．1-WIE，c．FeMOＲ-0．15-WIE)另一方面，浸漬法合成的FeMOＲ-x%-IMP系列樣品的紫外-可見(jiàn)漫反射吸收(圖3)主要集中300～550nm，尤其是鐵含量高于5%的樣品，表明分子篩中存在著大量孔道中的鐵氧化物團(tuán)簇體和大塊的鐵氧化物，這主要是由于浸漬過(guò)程中鐵離子容易水解團(tuán)聚成氧化物導(dǎo)致．對(duì)比浸漬法，采用超聲浸漬法合成的FeMOＲ-x-UL系列樣品在相同含量下，紫外吸收(圖4和圖5)相比浸漬法吸收峰向短波方向移動(dòng)，更多的集中在300nm以下，說(shuō)明在超聲過(guò)程中分子篩中形成了更多的四配位單體Fe3+，更少的孔道和載體表面的聚合Fe3+xOy團(tuán)簇和粒徑大于1nm的鐵氧化物．這主要是由于采用超聲波處理合成的分子篩負(fù)載的鐵物種的
【作者單位】： 四川省環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院;長(zhǎng)春理工大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院;中國(guó)科學(xué)院東北地理與農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所;
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(No.21307007,21307144) 吉林省科技廳發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(No.20140520150JH)~~
【分類(lèi)號(hào)】：X701

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本文編號(hào)：2515622