本文關(guān)鍵詞： 熒光碳納米材料 離子液體 電化學(xué)法 陰離子檢測(cè)　出處：《浙江理工大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：熒光碳納米材料,作為一類新型的熒光碳材料,原材料廣泛,制備方法簡(jiǎn)單,可修飾性強(qiáng),同時(shí)具有優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)性質(zhì)、催化性能以及低毒性,被廣泛應(yīng)用于離子檢測(cè)、生物成像、能量轉(zhuǎn)換、催化等領(lǐng)域。作為傳統(tǒng)熒光探針的可替代者,熒光碳納米材料具有其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。例如,相比于有機(jī)熒光染料,熒光碳納米材料具有更好的光學(xué)穩(wěn)定性,而與半導(dǎo)體熒光量子點(diǎn)相比,熒光碳納米材料具有較低的毒性和強(qiáng)的化學(xué)修飾性。低維熒光碳納米材料,如碳點(diǎn)、石墨烯量子點(diǎn),在金屬離子檢測(cè)方面已被廣泛研究,但是單純熒光碳納米材料與無機(jī)陰離子并無明顯的熒光響應(yīng),不能直接應(yīng)用于陰離子檢測(cè)。通過對(duì)熒光碳納米材料的化學(xué)修飾,實(shí)現(xiàn)其在陰離子的直接檢測(cè)中的應(yīng)用具有重要的研究?jī)r(jià)值。基于此,本論文研究了以石墨棒為碳源,以離子液體作為化學(xué)修飾劑與支持電解質(zhì),通過改變離子液體的種類,一步電化學(xué)方法制備了三種不同的離子液體-碳納米材料熒光復(fù)合物,并分別探究了其作為熒光探針直接檢測(cè)陰離子的性能。具體如下:(1)以廉價(jià)石墨棒為碳源,以非水溶性離子液體1-丁基-3-甲基-咪唑六氟磷酸鹽([BMIM]PF_6)與水的非均相混合溶液作為支持電解質(zhì)溶液,通過電化學(xué)剝離的方法一步合成了尺寸均一、熒光強(qiáng)度高的離子液體-碳納米帶([BMIM]PF_6-CNRs)熒光復(fù)合材料。通過透射電子顯微鏡(TEM)對(duì)其形貌進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)其呈現(xiàn)帶狀結(jié)構(gòu),而且具有很好的結(jié)晶性。合成的碳納米帶在紫外燈(365 nm)的照射下發(fā)出藍(lán)色熒光,量子產(chǎn)率為18.3%。該材料在酸性條件下具有較高的熒光強(qiáng)度和光穩(wěn)定性。我們考察了該復(fù)合材料與不同陰離子的相互作用情況。研究發(fā)現(xiàn),該復(fù)合材料的熒光可以選擇性被S~(2-)顯著淬滅,可根據(jù)S~(2-)引起的熒光探針熒光強(qiáng)度的變化實(shí)現(xiàn)對(duì)S~(2-)的檢測(cè)。研究結(jié)果顯示,S~(2-)濃度在0.1~300.0μM濃度范圍內(nèi)與熒光探針的熒光強(qiáng)度淬滅百分比呈線性關(guān)系,并且S~(2-)檢測(cè)限計(jì)算結(jié)果為85 n M(S/N=3),因而可實(shí)現(xiàn)對(duì)硫離子的快速靈敏檢測(cè)。(2)以低成本石墨棒為碳源,以水溶性離子液體1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([BMIM]BF_4)與水的均相混合溶液為支持電解質(zhì)溶液,通過電化學(xué)剝離的方法一步合成了尺寸均一、熒光強(qiáng)度高、晶型結(jié)構(gòu)良好的離子液體-碳點(diǎn)([BMIM]BF_4-CDs)熒光復(fù)合材料。通過透射電子顯微鏡(TEM)、傅立葉變換紅外光譜(FTIR)、X射線光電子能譜(XPS)、熒光光譜(FL)等手段對(duì)合成的碳點(diǎn)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,合成的碳點(diǎn)具有藍(lán)色熒光,量子產(chǎn)率為16.1%,而且對(duì)紫外光具有很好的抗漂白能力。研究發(fā)現(xiàn),該碳點(diǎn)對(duì)Fe(CN)_6~(3-)具有很好的熒光響應(yīng),Fe(CN)_6~(3-)可以使其熒光發(fā)生淬滅,因此可以選擇性檢測(cè)Fe(CN)_6~(3-)。同時(shí)考察了碳點(diǎn)與Fe(CN)_6~(3-)作用的最佳p H條件以及反應(yīng)動(dòng)力學(xué),并建立了定量檢測(cè)Fe(CN)_6~(3-)的方法,測(cè)得Fe(CN)_6~(3-)的線性范圍為1.0~140.0μM,檢測(cè)限為30 n M(S/N=3)。(3)以廉價(jià)石墨棒為碳源,以水溶性的1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽([BMIM]Br)與水的均相混合溶液為支持電解質(zhì)溶液,通過電化學(xué)剝離方法一步合成了離子液體-碳納米顆粒([BMIM]Br-CNPs)熒光復(fù)合材料。合成的碳納米顆粒發(fā)射出藍(lán)色熒光,熒光量子產(chǎn)率為16.9%,而且具有較好的耐光漂白性。考察了不同p H對(duì)碳點(diǎn)熒光強(qiáng)度的影響,發(fā)現(xiàn)在p H為4時(shí),碳點(diǎn)的熒光強(qiáng)度最大。而且,Cr_2O_7~(2-)能選擇性淬滅碳納米顆粒的熒光,因此該熒光探針可用于Cr_2O_7~(2-)檢測(cè)。結(jié)果表明,測(cè)定Cr_2O_7~(2-)的線性范圍為5.0~100.0μM,檢測(cè)限為66 n M(S/N=3)。將合成的熒光碳納米顆粒用于實(shí)際水樣中Cr_2O_7~(2-)的檢測(cè),回收率在93.05~106.3%之間,標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)小于4%,表明新型熒光探針在實(shí)際樣品中對(duì)Cr_2O_7~(2-)的檢測(cè)有著較高的準(zhǔn)確度。
[Abstract]:The fluorescent carbon nano - material is used as a carbon source , and the fluorescent carbon nano - material has better optical stability , and the fluorescent carbon nano - material has better optical stability compared with the organic fluorescent dye . The results showed that the fluorescence intensity of Fe ( CN ) _ 6 ~ ( 3 - ) was 1 . 0 ~ 140 . 0 渭m , and the fluorescence intensity of Fe ( CN ) _ 6 ~ ( 3 - ) was 16 . 1 % .

【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O657.3

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1497409