【摘要】：多環(huán)芳烴(polycyclicaromatichydrocarbon,PAHs)是環(huán)境中重要的有機(jī)污染物(persistentorganicpollutants,POPs)，對(duì)城市環(huán)境的影響較大。研究主要集中在市區(qū)環(huán)境，以及郊區(qū)農(nóng)田和蔬菜用地等，但目前對(duì)PAHs在城市森林土壤中的分布、吸附和降解作用研究較少。本文以廣州市帽峰山、白云山常綠闊葉林為對(duì)象，采用定位觀測(cè)及對(duì)比試驗(yàn)和模擬實(shí)驗(yàn)方法，對(duì)兩個(gè)林區(qū)土壤PAHs的含量及土壤SOC、pH、TN、SOM等進(jìn)行分層測(cè)定，分析PAHs及其與SOC、pH、TN、SOM的空間變化特征和相關(guān)關(guān)系，并對(duì)土壤吸附和降解PAHs進(jìn)行模擬實(shí)驗(yàn)。從而研究廣州市森林土壤的PAHs含量及空間分布特征，以及森林土壤對(duì)PAHs的吸附過(guò)程和降解能力。論文的主要結(jié)果為： (1)帽峰山森林土壤中各個(gè)PAHs的濃度均表現(xiàn)為0-20cm高于20-60cm。萘的含量在表層(0-20cm)土壤和下層(20-60cm)土壤的含量高于其他PAHs，同時(shí)其在次層土壤中的含量也最高，占次層含量的30%左右。在白云山土壤中，土壤中的分布特征與帽峰山基本類似。表層的PAHs濃度高于下層的濃度。表層和下層中各個(gè)環(huán)數(shù)的PAHs所占的比例隨苯環(huán)數(shù)的增加，也呈現(xiàn)減小的趨勢(shì)。而且下層中低環(huán)PAHs所占的比例明顯增加，5-，6-環(huán)的PAHs所占比例則大幅減少。帽峰山森林土壤中的PAHs含量高于白云山土壤。帽峰山、白云山的表層和次表層的PAHs總量分別為123.5、30.10、95.62和14.80μg·g~(-1)。在帽峰山不同采樣點(diǎn)森林土壤中，苯環(huán)數(shù)相同的PAH的濃度具有較強(qiáng)的相關(guān)性,4-6環(huán)的PAHs的相關(guān)系數(shù)R2在0.73~0.9之間(P0.01)。 (2)土壤中的PAHs含量與土壤有機(jī)碳(SOC)和全氮(TN)存在正相關(guān)關(guān)系(P0.01)。土壤陽(yáng)離子交換量、粉粒含量、土壤脫氫酶與PAHs含量也存在顯著的正相關(guān)關(guān)系(P0.01)。而土壤砂粒、粘粒和多酚氧化酶與總的PAHs含量在回歸方程上并沒(méi)有顯著的相關(guān)性。 (3)吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)表明3種PAHs達(dá)到吸附平衡需要的時(shí)間在48h左右，平衡后水相濃度基本不變。平衡時(shí)水相中的PAHs的濃度均顯著減少，24h內(nèi)的水相濃度下降較快。吸附過(guò)程用經(jīng)典的吸附動(dòng)力學(xué)模型擬合效果均較好。菲、蒽和苯并[a]芘的動(dòng)力學(xué)模型擬合度(R2)的范圍分別為0.316-0.936、0.603-0.858和0.532-0.898�？傮w來(lái)看，二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)土壤吸附溶液中PAHs的過(guò)程擬合的最好，顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型則好于一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型中，吸附速率常數(shù)K表現(xiàn)為苯并[a]芘菲蒽，與一級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)方程剛好相反。而在顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型中，孔隙擴(kuò)散速率K值則表現(xiàn)為菲蒽苯并[a]芘。 (4)在各個(gè)PAHs的吸附等溫線模型中，菲、蒽和苯并[a]芘的吸附系數(shù)KF分別為0.7952、1.4381和1.211。蒽具有較高的KF，因此土壤對(duì)其吸附能力比菲強(qiáng)。Freundlich吸附等溫模型和Langmuir單分子層吸附模型與吸附數(shù)據(jù)擬合較好，相關(guān)系數(shù)R~2在0.95以上。菲、蒽和苯并[a]芘的單層吸附量分別為6.15×10~(-4)、3.53×10~(-6)和0.25×10~(-7)mmol·g-01。 (5)在土壤培養(yǎng)基質(zhì)中，森林土壤和所選取的6種微生物都存在降解PAHs的能力。土壤中菲、蒽、苯并[a]芘的濃度分別減少了9.6-32.6%、2.2-35.2%、0.6-19%。高環(huán)數(shù)的苯并[a]芘的降解率小于菲和蒽。降解率會(huì)因微生物的不同和底物PAHs的不同而有差異。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：S714
【圖文】：

圖 3 -3 菲和 蒽的 Fr e u n dl ic h 吸附 等 溫模 型 Fi g . 3 -3 T h e Fr e u n dl ic h so rp ti o n i so th e rm s o f p he n an th re ne a n d a nt hr a c e ne .苯 并 [a ] 芘 的 吸 附 等 溫 線 模 型 見(jiàn) 圖 3- 4 。 吸 附 系 數(shù) KF為 1. 2 11 。 介 于 菲 和 蒽 之 間 。 模型 擬 合度 R2為 0 .9 6 ， 數(shù)據(jù) 擬 合 較好 。 用 于 模擬 的 濃 度梯 度 為 1 : 10 : 1 00 ， 中間 沒(méi)有 取 更 多 的濃 度 點(diǎn)， 以 往大 多 數(shù)的 吸附 試 驗(yàn)中 ， Fr e un dl ic h 吸 附等 溫 線的 擬 合都 能 達(dá)到 0 .9 以上 。 該 模 型 能 夠 很 好 地 模 擬 不 同 PA H s 在 土 壤 和 水 相 間 的 吸 附 量 的 關(guān) 系 。 但 該 模 型 不 能 預(yù) 測(cè)飽和 吸 附量 。

圖 3 -3 菲和 蒽的 Fr e u n dl ic h 吸附 等 溫模 型 . 3 -3 T h e Fr e u n dl ic h so rp ti o n i so th e rm s o f p he n an th re ne a n d a nt hr a 吸 附 等 溫 線 模 型 見(jiàn) 圖 3- 4 。 吸 附 系 數(shù) KF為 1. 2 11 。 介 于 .9 6 ， 數(shù)據(jù) 擬 合 較好 。 用 于 模擬 的 濃 度梯 度 為 1 : 10 : 1 00 ， 大 多 數(shù)的 吸附 試 驗(yàn)中 ， Fr e un dl ic h 吸 附等 溫 線的 擬 合都 地 模 擬 不 同 PA H s 在 土 壤 和 水 相 間 的 吸 附 量 的 關(guān) 系 。 但

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2742384