鈣基非均相堿催化酯交換生產生物柴油的性能與機理研究
發(fā)布時間:2021-05-12 02:45
積極發(fā)展生物柴油等可再生能源可改善我國“富煤貧油少氣”的能源消費與儲備格局,以均相堿催化酯交換為主的生物柴油商業(yè)生產工藝耗能高且污染環(huán)境。常規(guī)鈣基非均相堿催化劑能夠避免上述問題,但其催化活性低。因此,本文制備了基于鍶改性及電石渣(carbide slag, CS)的環(huán)保、廉價和高效的鈣基非均相堿酯交換催化劑。本文以基于鍶改性和CS的鈣基非均相堿催化劑為研究對象,從酯交換熱力學計算、催化劑表征、反應條件影響規(guī)律和產物生物柴油的理化性質等方面出發(fā),研究這兩種鈣基非均相堿催化酯交換的反應特性和機理。采用基團貢獻法和經驗公式對原料油主要成分亞油酸和油酸的酯交換反應進行熱力學計算。酯交換反應由連續(xù)三個可逆反應組成,即甘油三酸酯生成甘油二酸酯的R1、甘油二酸酯生成甘油單酸酯的R2和甘油單酸酯生成甘油的R3。在298-498 K范圍內,R3的反應焓、反應熵和吉布斯自由能隨溫度的增加而逐漸增大,放熱量逐漸減少后吸熱量逐漸增大,酯交換系統(tǒng)向外界提供的能量減少,反應逆向進行程度增加;R1和R2的平衡常數隨溫度的增加而逐漸增大,反應逆向進行程度增加。在298-428 K的低溫段可促使反應正向進行,以花生油和...
【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:191 頁
【學位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
主要符號說明
1 緒論
1.1 研究背景
1.2 生物柴油生產工藝的研究現(xiàn)狀
1.2.1 生物柴油簡介
1.2.2 生物柴油生產的原料油
1.2.3 生物柴油的生產方法
1.3 非均相堿酯交換催化劑
1.3.1 非均相堿催化劑的優(yōu)勢
1.3.2 非均相堿催化酯交換的研究現(xiàn)狀
1.3.3 鍶改性和電石渣催化酯交換反應的可行性
1.4 立題依據與研究內容
2 實驗與方法
2.1 實驗系統(tǒng)與材料
2.1.1 實驗系統(tǒng)與方法
2.1.2 實驗材料
2.2 催化劑表征儀器與方法
2.3 原料油成分分析與理化指標
2.4 本章小結
3 酯交換熱力學計算
3.1 酯交換組分熱力學參數
3.2 酯交換子反應熱力學參數
3.3 溫度對熱力學參數的影響規(guī)律
3.3.1 溫度對反應焓的影響
3.3.2 溫度對反應熵的影響
3.3.3 溫度對反應吉布斯自由能的影響
3.3.4 溫度對反應平衡常數的影響
3.4 本章小結
4 常規(guī)堿催化酯交換反應規(guī)律分析
4.1 NaOH催化酯交換的規(guī)律分析
4.2 KOH催化酯交操的規(guī)律分析
4.3 CaO催化酯交換的規(guī)律分析
4.4 SrO/CaO制備優(yōu)化及催化酯交換規(guī)律
4.4.1 SrO/CaO制備條件的優(yōu)化
4.4.2 SrO/CaO催化酯交換的規(guī)律分析
4.5 本章小結
5 電石渣催化酯交換反應規(guī)律與機理分析
5.1 電石渣催化酯交換的規(guī)律分析
5.1.1 電石渣的表征分析
5.1.2 酯交換反應預測模型
5.1.3 反應因素的交互影響規(guī)律
5.2 不同煅燒溫度電石渣催化酯交換的規(guī)律分析
5.2.1 不同煅燒溫度電石渣的表征分析
5.2.2 反應因素的影響規(guī)律
5.2.3 酯交換反應動力學模型
5.3 KF/CS催化酯交換的規(guī)律分析
5.3.1 KF/CS的表征分析
5.3.2 反應條件的影響規(guī)律
5.4 CSA催化酯交換的規(guī)律分析
5.4.1 CSA的表征分析
5.4.2 反應因素的影響規(guī)律
5.5 電石渣催化酯交換反應機理分析
5.5.1 電石渣催化酯交換機理
5.5.2 電石渣中雜質的影響
5.6 本章小結
6 生物柴油理化特性
6.1 生物柴油的理化指標
6.2 生物柴油熱解特性
6.2.1 生物柴油成分分析
6.2.2 生物柴油熱解特性
6.3 生物柴油燃燒特性
6.4 本章小結
7 全文總結與建議
7.1 全文總結
7.2 主要創(chuàng)新點
7.3 未來研究建議
參考文獻
致謝
攻讀博士學位期間主要成果
ENGLISH PAPER
Paper Ⅰ:An optimization study on transesterification catalyzed by the activated carbideslag through the response surface methodology
Paper Ⅱ:A study on the catalytic performance of carbide slag in transesterification andthe calculation of kinetic parameters
附表
本文編號:3182581
【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:191 頁
【學位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
主要符號說明
1 緒論
1.1 研究背景
1.2 生物柴油生產工藝的研究現(xiàn)狀
1.2.1 生物柴油簡介
1.2.2 生物柴油生產的原料油
1.2.3 生物柴油的生產方法
1.3 非均相堿酯交換催化劑
1.3.1 非均相堿催化劑的優(yōu)勢
1.3.2 非均相堿催化酯交換的研究現(xiàn)狀
1.3.3 鍶改性和電石渣催化酯交換反應的可行性
1.4 立題依據與研究內容
2 實驗與方法
2.1 實驗系統(tǒng)與材料
2.1.1 實驗系統(tǒng)與方法
2.1.2 實驗材料
2.2 催化劑表征儀器與方法
2.3 原料油成分分析與理化指標
2.4 本章小結
3 酯交換熱力學計算
3.1 酯交換組分熱力學參數
3.2 酯交換子反應熱力學參數
3.3 溫度對熱力學參數的影響規(guī)律
3.3.1 溫度對反應焓的影響
3.3.2 溫度對反應熵的影響
3.3.3 溫度對反應吉布斯自由能的影響
3.3.4 溫度對反應平衡常數的影響
3.4 本章小結
4 常規(guī)堿催化酯交換反應規(guī)律分析
4.1 NaOH催化酯交換的規(guī)律分析
4.2 KOH催化酯交操的規(guī)律分析
4.3 CaO催化酯交換的規(guī)律分析
4.4 SrO/CaO制備優(yōu)化及催化酯交換規(guī)律
4.4.1 SrO/CaO制備條件的優(yōu)化
4.4.2 SrO/CaO催化酯交換的規(guī)律分析
4.5 本章小結
5 電石渣催化酯交換反應規(guī)律與機理分析
5.1 電石渣催化酯交換的規(guī)律分析
5.1.1 電石渣的表征分析
5.1.2 酯交換反應預測模型
5.1.3 反應因素的交互影響規(guī)律
5.2 不同煅燒溫度電石渣催化酯交換的規(guī)律分析
5.2.1 不同煅燒溫度電石渣的表征分析
5.2.2 反應因素的影響規(guī)律
5.2.3 酯交換反應動力學模型
5.3 KF/CS催化酯交換的規(guī)律分析
5.3.1 KF/CS的表征分析
5.3.2 反應條件的影響規(guī)律
5.4 CSA催化酯交換的規(guī)律分析
5.4.1 CSA的表征分析
5.4.2 反應因素的影響規(guī)律
5.5 電石渣催化酯交換反應機理分析
5.5.1 電石渣催化酯交換機理
5.5.2 電石渣中雜質的影響
5.6 本章小結
6 生物柴油理化特性
6.1 生物柴油的理化指標
6.2 生物柴油熱解特性
6.2.1 生物柴油成分分析
6.2.2 生物柴油熱解特性
6.3 生物柴油燃燒特性
6.4 本章小結
7 全文總結與建議
7.1 全文總結
7.2 主要創(chuàng)新點
7.3 未來研究建議
參考文獻
致謝
攻讀博士學位期間主要成果
ENGLISH PAPER
Paper Ⅰ:An optimization study on transesterification catalyzed by the activated carbideslag through the response surface methodology
Paper Ⅱ:A study on the catalytic performance of carbide slag in transesterification andthe calculation of kinetic parameters
附表
本文編號:3182581
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