【摘要】：生物質(zhì)作為一種可再生能源受到了人們的關(guān)注,生物質(zhì)氣化技術(shù)是生物質(zhì)再生能源利用的主要技術(shù)之一。生物質(zhì)氣化氣中含有1.0-10.0%的焦油,在使用過程中它們凝結(jié)在鍋爐,傳輸管道,和內(nèi)燃機(jī)的入口裝置上。清除它們既費(fèi)時(shí),費(fèi)用又很高。氣化技術(shù)在推廣過程中,因焦油的脫除技術(shù)不成熟和焦油引起的環(huán)境污染越來越引起社會(huì)和政府部門的關(guān)注。因此生物質(zhì)焦油是生物質(zhì)氣化技術(shù)推廣應(yīng)用的致命弱點(diǎn)。本論文以生物質(zhì)焦油的催化脫除為研究目的。實(shí)驗(yàn)以苯和甲苯為焦油的模擬化合物,合成兩類催化劑:鎳鈰鐵復(fù)合氧化物催化劑和鎳基鎂橄欖石負(fù)載型催化劑,利用蒸氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)對(duì)焦油進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化的研究。其中鎳鈰鐵復(fù)合氧化物催化劑是用硝酸鹽通過共沉淀法制備的,鎳基鎂橄欖石催化劑是用天然的鎂橄欖石為載體,浸漬一定量的硝酸鎳及硝酸亞鈰而制得的。合成的催化劑在反應(yīng)前用混合氣50%H_2+50%N_2,700℃下還原2.5h至到還原完全。反應(yīng)條件:苯的進(jìn)料速率為1.7ml/h(1.5g/h),甲苯進(jìn)料速率為1.8ml/h,催化劑量為0.5ml,空速為862h~(-1),水碳比(S/C)為5.0,反應(yīng)溫度為700、750、800和820,進(jìn)行苯或甲苯的蒸汽轉(zhuǎn)化反應(yīng),通過氣相色譜監(jiān)測產(chǎn)物氣體組分H_2、CH_4、CO和CO_2等。通過苯或甲苯的轉(zhuǎn)化率對(duì)兩類催化劑進(jìn)行性能評(píng)價(jià),同時(shí)又測試商業(yè)催化劑ICI46-1蒸汽轉(zhuǎn)化性能,與我們制備的兩類催化劑進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明,我們制備的三種鎳鈰鐵復(fù)合氧化物催化劑,在高溫下對(duì)苯的催化活性達(dá)到了與ICI46-1相同的效果,苯的轉(zhuǎn)化率隨溫度的升高而增大,在超過800℃時(shí)對(duì)苯的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了80%,并且與催化劑ICI46-1相比,積碳量少,產(chǎn)品氣中甲烷的含量很低。對(duì)于鎳基鎂橄欖石催化劑的三種催化劑對(duì)苯和甲苯的蒸汽轉(zhuǎn)化也表現(xiàn)出了良好的活性,在反應(yīng)溫度達(dá)到800℃以上時(shí),苯和甲苯的轉(zhuǎn)化率都超過了70%。氧化鈰改進(jìn)的鎳基鎂橄欖石催化劑與鎳基鎂橄欖石催化劑相比,在低溫下具有更好的反應(yīng)活性,并且明顯地改善了催化劑的抗積碳能力。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明: 共沉淀法制備的鎳鈰鐵復(fù)合氧化物催化劑和浸漬法制備的鎳基鎂橄欖石負(fù)載催化劑都可以作為催化劑用于焦油的催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)。 研制的兩類催化劑對(duì)焦油的模型化合物苯和甲苯的催化轉(zhuǎn)化效果較好。用鈰作為助催化劑時(shí),對(duì)催化劑的性能有明顯的提高,不僅使催化劑在低溫下活性有
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2005
【分類號(hào)】：TK6
【圖文】：

圖4一l各催化劑進(jìn)行苯蒸汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)所生成的氣體組成圖。反應(yīng)條件是催化劑.05血;SCI.5;0SV862地.(a)70()℃;偽)750℃;(C聲oo℃;(d聲30℃。圖4一2一1(a)，向，()c和(d)為我們制備的催化劑A、B和C分別在700℃、750℃、800℃和830℃下進(jìn)行苯和甲苯的蒸汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)所產(chǎn)生的氣體組分圖。我們可以看到，各生成氣體的含量大體上為60一65%的玩，17一32%的CO，6一18%的C仇和少于0.2%的C4If。氣體成分表明了我們制備的由三種金屬氧化物組成的化合物催化劑能催化苯的水蒸汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)。由于蒸汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)的機(jī)理是

(d)圖4一4催化劑的掃描電鏡圖:(a)還原后的3.0%N沁vlinie，偽)反應(yīng)后的3.0%N沁vlini()c還原后的負(fù)載1.0%Ce的.30%N沁vlinie和(d)反應(yīng)后的負(fù)載1.0%ec的3.0%NiO/llvnie

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本文編號(hào)：2793249