【摘要】：微波是靠介質(zhì)的偶極子轉(zhuǎn)向極化和界面極化在微波場(chǎng)中的介電耗損而引起的體內(nèi)加熱,形成比周圍溫度更高的“熱點(diǎn)”,造成加熱速率加快,但對(duì)非極性分子不產(chǎn)生加熱效應(yīng),這種選擇加熱的方式可以節(jié)省能源；此外,微波場(chǎng)的存在會(huì)對(duì)分子運(yùn)動(dòng)造成取向效應(yīng),使反應(yīng)物分子在連心線上分運(yùn)動(dòng)相對(duì)加強(qiáng),造成有效碰撞頻率增加,反應(yīng)速率加快。由于微波具有上述致熱效應(yīng)、非致熱效應(yīng)以及誘導(dǎo)催化效應(yīng)等作用機(jī)理的特殊性,使得微波作為化學(xué)反應(yīng)工程領(lǐng)域的一種新的加熱方式成為可能。如何除去生物質(zhì)氣化過(guò)程中的焦油是大規(guī)模應(yīng)用生物能的關(guān)健技術(shù)之一,由于生物質(zhì)焦油組成的復(fù)雜性,目前,采取的水洗除焦法產(chǎn)生大量二次污染廢水,催化裂解除焦因產(chǎn)生積炭易使催化劑失活,且產(chǎn)生大量廢渣,考慮到焦炭對(duì)微波具有良好的吸收性能,且焦炭本身對(duì)焦油具有一定的催化裂解性能,而且還有一定的抗積碳能力。因此,能否以碳基材料作為微波吸收載體,在微波選擇加熱的作用下來(lái)催化裂解焦油的設(shè)想成為本課題研究的來(lái)源。本文以焦油模型化合物甲苯和廢異生活油為研究對(duì)象,研究了它們?cè)谖⒉訜岱绞较碌臒崃呀庑袨?考查了不同的碳源、不同的載氣組成、流量等對(duì)它們裂解性能的影響,并與它們?cè)诔Ｒ?guī)電加熱方式下的裂解行為進(jìn)行對(duì)比。具體的研究?jī)?nèi)容如下：1.對(duì)比了三種不同吸收微波的活性炭、木炭、竹炭在微波加熱的作用下對(duì)模型化合物甲苯的熱裂解行為,實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明：在顆粒大小、氮載氣流量相同、設(shè)定的加熱溫度相同的情況下,用三種不同炭作為吸收微波載體時(shí),其反應(yīng)濁度均不能上升到指定的溫度,最多只能達(dá)到500℃,且溫度波動(dòng)很大；這主要是因?yàn)殚_(kāi)始時(shí),甲苯進(jìn)入反應(yīng)器中很快氣化,氣化后的甲苯隨載氣一起均布在反應(yīng)器炭床中,而甲苯由于自身的極性小,不僅自身不能較好地微波,而且還將整個(gè)炭床進(jìn)行了屏蔽作用,阻礙了炭吸收微波而使炭床溫度穩(wěn)定,再加上甲苯裂解為一吸熱反應(yīng),導(dǎo)致反應(yīng)溫度不能達(dá)到指定的裂解溫度,因而甲苯裂解低,不能完全裂解。將氮?dú)鈸Q成空氣的情況下,發(fā)現(xiàn)只有活性炭能夠使反應(yīng)器的溫度始終保持在900℃且穩(wěn)定時(shí)間較長(zhǎng),且有較好的裂解效果,這是因?yàn)榭諝庵械难鯕馀c甲苯或者炭發(fā)生了氧化反應(yīng),一方面氧化反應(yīng)放出熱量；另一方面,因甲苯的氧化或者裂解消去了它對(duì)炭床吸收微波的屏蔽作用。因而,在調(diào)節(jié)合適的空氣流量與甲苯的進(jìn)入量時(shí)取得較好的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在微波作用下,當(dāng)空氣流量為50mL/min時(shí),裂解產(chǎn)生的氣體組份中CO、H2的體積分?jǐn)?shù)分別是26%、8.36%,兩者之和為34.36%,CO2體積分?jǐn)?shù)是9.6%,此時(shí)空氣流量得到的合成氣的體積分?jǐn)?shù)最高,二氧化碳的體積分?jǐn)?shù)較小,且從調(diào)節(jié)空氣流量從30mL/min至60mL/min時(shí),H2含量逐漸升高至26%左右,空氣流量調(diào)至60min/min時(shí),H2體積分?jǐn)?shù)降至19.95%。此外,對(duì)活性炭進(jìn)行了元素分析、XRD以及SEM相關(guān)的分析與表征,發(fā)現(xiàn)木炭結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)塊狀,竹炭雖然孔大但是使反應(yīng)物難吸附,但活性炭呈現(xiàn)松散的絮云狀,有較大的表面積,且活性炭升溫行為最好,XRD的分析表明,反應(yīng)前的活性炭含有80-2146二氧化硅和72-2091碳,反應(yīng)后活性炭有生成新的46-943碳。2.研究了廢棄生活油在不同載氣流量時(shí),產(chǎn)生小分子氣體成分的分布情況,當(dāng)空氣流量為50mL/min時(shí),H2含量高達(dá)35%,當(dāng)空氣流量為40mL/min時(shí),前段H2含量為26%,后段為8%,當(dāng)空氣流量為30mL/min時(shí),前段H2含量為32%,后段H2為11%,50mL/min時(shí)基本無(wú)前后段明顯劃分,通過(guò)廢棄生活油的GC-MS分析顯示,絕大部分成分為極性大的物質(zhì),反應(yīng)過(guò)程中溫度的維持時(shí)間比甲苯反應(yīng)的時(shí)間長(zhǎng),同樣消除析炭的效果好,廢棄生活油的轉(zhuǎn)化率也非常高,接近100%。3.將傳統(tǒng)加熱方式熱裂解試驗(yàn)、微波加熱實(shí)驗(yàn)兩者產(chǎn)生氣體成分分布進(jìn)行了對(duì)比,可以發(fā)現(xiàn),傳統(tǒng)加熱下,空氣流量為30mL/min時(shí),H2最高為8.5%,40mL/min時(shí),CO最高為10.54%,而微波加熱下,H2含量最高為26%,是傳統(tǒng)加熱的三倍多,CO最高為21.22%,是傳統(tǒng)下兩倍多,傳統(tǒng)加熱下,甲苯轉(zhuǎn)化率最高為75.4%,最低為56.3%,而微波加熱下,甲苯轉(zhuǎn)化率最高100%,最低90%,所以微波加熱不僅可以最大限度的提高廢棄有機(jī)物的轉(zhuǎn)化率,并且裂解得到的氣體組分高,更傾向于轉(zhuǎn)化成H2和CO。
【學(xué)位授予單位】：華中師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：TK6

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本文編號(hào)：2614180