【摘要】：大氣降水作為水循環(huán)的重要環(huán)節(jié),其物質(zhì)組成在循環(huán)過程中隨著環(huán)境的不同會(huì)發(fā)生相應(yīng)變化,從而保存有諸多環(huán)境信息,因此大氣降水來源與傳輸成為當(dāng)前環(huán)境演變與全球變化研究的前沿問題。大氣降水中的同位素組成對(duì)環(huán)境變化十分敏感,包含了水汽來源與傳輸?shù)闹匾畔?可以被用來追蹤天氣系統(tǒng)及大氣環(huán)流過程。此外降水在滴落到地表的過程中,通過云下捕集吸收大氣中的微量氣體和氣溶膠,通過對(duì)大氣降水中離子濃度的分析,可以進(jìn)一步分析大氣組分的來源,評(píng)價(jià)降水對(duì)地表生態(tài)系統(tǒng)的影響等。本文論文分析了2016年9月-2018年8月兩年間124個(gè)雨水樣品中的氫氧同位素特征(δD、δ~(18)O和δ~(17)O值特征、大氣降水線等),探討了其環(huán)境效應(yīng);利用降水同位素組成計(jì)算氘盈余值(d值)和~(17)O盈余值(~(17)O_(-excess)值)進(jìn)行水汽源示蹤;結(jié)合雨水樣品的pH值、常量離子濃度特征以及氫氧同位素組成與常量離子濃度間的相關(guān)性分析其環(huán)境意義。通過論文的研究得出如下主要結(jié)論:1.不同年份下,近幾年上海地區(qū)大氣降水中的氫氧同位素組成波動(dòng)較小,年波動(dòng)范圍呈現(xiàn)出逐年縮小的趨勢。不同月份下,δD、δ~(18)O和δ~(17)O值年變化趨勢一致且波動(dòng)范圍較大,干季偏正,雨季偏負(fù)。不同季節(jié)下,δD、δ~(18)O和δ~(17)O值為冬半年數(shù)值大于夏半年。單次降水尺度下,上海地區(qū)連續(xù)性降水樣品中的δD、δ~(18)O和δ~(17)O值變化趨勢一致,都經(jīng)歷了從降水開始重同位素較為富集、到降水結(jié)束慢慢變貧化的一個(gè)過程。2.上海地區(qū)δD~δ~(18)O的區(qū)域大氣降水線(LMWL)為:δD=8.07δ~(18)O+11.48(r=0.96,α=0.001,n=124)。與全球大氣降水線(GMWL)方程的相比,該方程的斜率和截距相近;與中國大氣降水線(CMWL)相比,該方程斜率相似,截距較大。上海地區(qū)距離海洋較近,氣候整體較溫和濕潤,所以建立的LMWL的斜率和截距較全球平均值偏大。上海地區(qū)δ~(17)O~δ~(18)O氧同位素的LMWL:δ'~(17)O=0.526×δ'~(18)O+0.00052(n=124,R~2=0.99)。該方程的斜率介于0.529-0.518,說明該地區(qū)水汽處于從海洋到陸地遷移中,且中途受到蒸發(fā)。3.上海地區(qū)大氣降水中年平均δ~(18)O值表現(xiàn)為顯著的降水量效應(yīng)和反溫度效應(yīng)。上海地區(qū)冬春季降水較少,相對(duì)濕度較小故蒸發(fā)作用較強(qiáng),重同位素較為富集;夏秋相反,因此呈現(xiàn)出降水量效應(yīng)。反溫度效應(yīng),主要是上海地區(qū)沿江傍海,大氣相對(duì)濕度全年相對(duì)大,δ~(18)O值的濃縮作用不再突出。再加上夏秋強(qiáng)降水影響,雨量一定程度上對(duì)δ~(18)O值與溫度正相關(guān)關(guān)系有干擾作用。4.上海地區(qū)大氣降水d值全年變化幅度較大,平均值為11.01‰,水汽輸送中的蒸發(fā)作用旺盛。季節(jié)上d值為冬半年夏半年。這是由于夏季風(fēng)主要從海洋到陸地,水汽較暖濕蒸發(fā)作用較小;冬季風(fēng)相反,水汽較干冷蒸發(fā)作用較大造成的。上海地區(qū)大氣降水中~(17)O盈余變化幅度較小,平均值為13.45 per meg,水汽在輸送中經(jīng)歷了蒸發(fā)。~(17)O盈余季節(jié)變化為春夏冬秋。~(17)O盈余與相對(duì)濕度(RH)在全年尺度下不相關(guān),但季節(jié)上秋季為負(fù)相關(guān),冬季為正相關(guān)。這表明上海地區(qū)的水汽秋季主要為海洋氣團(tuán);而冬季主要為本地蒸發(fā),其他季節(jié)較為復(fù)雜。5.上海地區(qū)連續(xù)兩年pH年均值分別為5.54、5.50,年際變化較穩(wěn)定。一年中在不同的月份,雨水樣品的pH值最低為4.09,最高為6.43,年內(nèi)波動(dòng)較大。在不同的季節(jié),雨水樣品的pH值夏秋季較高,冬春季較低,季節(jié)差異明顯。上海地區(qū)124個(gè)雨水樣品中,以中性和弱酸性降水類型最為普遍,占總比95%。春秋季降水多數(shù)為弱酸性,冬季降水酸性顯著增強(qiáng),夏季多為偏中性。且本論文研究結(jié)果與前人比較表明,近年來上海地區(qū)雨水的pH值有顯著上升,酸雨程度有所減輕。6.上海地區(qū)大氣降水中的各常量離子濃度大小順序?yàn)?SO_4~(2-)Cl~-Ca~(2+)NO_3~-NH_4~+Na~+Mg~(2+)K~+�？傠x子中,最主要的離子為SO_4~(2-),占比為23.3%;最主要的陽離子為Ca~(2+)和NH_4~+,占比為37%和29%;最主要的陰離子為SO_4~(2-)和Cl~-,占比為42%和37%。陰離子濃度季節(jié)變化特征:Cl~-為冬春秋夏。SO_4~(2-)和NO_3~-在2016-2017年為冬秋春夏;2017-2018年為春秋冬夏。陽離子濃度的季節(jié)變化特征為:K~+為秋冬春夏。Ca~(2+)為冬春秋夏。Na~+和Mg~(2+)均為冬秋春夏。NH_4~+在2016-2017年為春冬夏秋;17-2018年為冬春秋夏。7.上海地區(qū)大氣降水中氫氧同位素組成與常量離子濃度的相關(guān)系數(shù)特征為:δD與Na~+、Cl~-在0.01水平下顯著相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.334和0.410,這說明這Na~+和Cl~-兩種離子與δD的影響相似。氫氧同位素與NH_4~+和NO_3~-離子無顯著相關(guān),NH_4~+和NO_3~-離子對(duì)來自于人類生產(chǎn)生活,兩者之間的關(guān)系表明人類的生產(chǎn)和生活對(duì)降水氫氧同位素組成沒有明顯影響。
【圖文】：

圖 1-1 大氣降水中氧元素的同位素分餾示意圖（據(jù) Siegentgaler et al., 1979）.1-1 Schematic diagram of oxygen isotope fractionation in atmospheric precipit降水量效應(yīng)。大氣降水的同位素組成隨著降水量的增大而不斷減，稱為降水量效應(yīng)。研究表明，大氣降水中的氫氧同位素組成會(huì)隨的增加而降低，由于中緯地區(qū)季節(jié)變化差異大，這種降水量效應(yīng)在為突出，在兩極與赤道地區(qū)表現(xiàn)不明顯（Dansgaard, 1964）。氣降水中氫氧同位素組成與常量離子濃度之間的關(guān)系研究進(jìn)展 世紀(jì) 60 年代，國外開始對(duì)大氣降水中的化學(xué)成分進(jìn)行初步研究，限制，僅僅對(duì)雨水的含酸量進(jìn)行研究。接著學(xué)者們提出酸雨的概念（并用“pH”值來衡量水體的酸堿程度。1956 年，歐洲各城市共同氣監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)（European Air Monitoring Network），用于監(jiān)測各地區(qū)

技術(shù)路線圖
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：P426

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本文編號(hào)：2670772