【摘要】：石墨烯量子點(GQDs)是一種橫向尺寸100 nm以下,縱向尺寸幾個納米以下的碳質(zhì)新材料。單純GQDs由于表面存在大量缺陷,熒光量子產(chǎn)率低,限制了其在傳感領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。本論文通過選擇合適的摻雜源,得到雜原子(P,Cl;S,P)共摻雜GQDs,利用雜原子改變GQDs的電荷密度分布及能帶間隙,從而提高GQDs的熒光量子產(chǎn)率,改善GQDs的熒光性能。論文首先利用P,Cl-GQDs作為熒光探針,實現(xiàn)對Fe~(3+)的高選擇、高靈敏檢測;其次,利用S,P-GQDs作為岡田酸毒素(OA)的熒光免疫探針,結(jié)合競爭型熒光免疫吸附測定法(cFLISA),實現(xiàn)對OA的快速、靈敏檢測;后續(xù)研究工作通過S,P-GQDs和熒光金納米粒子(AuNPs)分別標(biāo)記OA和石房蛤毒素(STX),建立cFLISA,實現(xiàn)對OA和STX的同步檢測,并成功將該方法應(yīng)用于貝類樣品中OA和STX的檢測。論文主要分為以下幾個部分:一、探索P,Cl-GQDs的制備策略,并將其作為熒光探針,實現(xiàn)對Fe~(3+)的高選擇性、高靈敏檢測。實驗以麥芽糖,磷酸和鹽酸分別為C,P和Cl源,采用簡單的一步水熱法制備P,Cl-GQDs,表征了P,Cl-GQDs的結(jié)構(gòu),形態(tài)和光學(xué)特性。結(jié)果表明,所制得的P,Cl-GQDs的最大激發(fā)波長390 nm,最大發(fā)射波長590 nm,平均尺寸4.83 nm,熒光量子產(chǎn)率14.91%。將P,Cl-GQDs作為熒光探針應(yīng)用于水中Fe~(3+)的檢測,在最優(yōu)條件下,Fe~(3+)濃度在0.1-8μmol/L范圍內(nèi)與P,Cl-GQDs熒光強度的減弱呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)0.9988,檢測限0.06μmol/L(S/N=3)。最后,利用P,Cl-GQDs成功實現(xiàn)了對水樣和血清樣品中Fe~(3+)的加標(biāo)檢測。二、以檸檬酸、植酸鈉、硫酸鈉為前驅(qū)體,利用水熱法成功制備具有良好熒光性能的S,P-GQDs,將S,P-GQDs作為熒光標(biāo)記物與OA的單克隆抗體(Anti-OA-MAb)共價偶聯(lián),建立了OA的cFLISA法,實現(xiàn)對貝類中的OA含量的靈敏檢測。結(jié)果顯示,在含有1%BSA的PBS中,IC_(50)值為14.20 ng/mL,線性范圍為2.04-98.92 ng/mL,檢出限為1.27 ng/mL。最后,本研究成功實現(xiàn)了對三種貝類樣品中OA的加標(biāo)回收檢測,加標(biāo)回收率在88.0-116.0%之間,說明此方法符合OA的分析要求,可用于貝類中OA的檢測。三、使用卵清蛋白(OVA)在堿性條件下還原氯金酸,生成發(fā)射紅色熒光的OVA-AuNPs。以O(shè)VA-AuNPs為熒光標(biāo)記物與STX的單克隆抗體(Anti-STX-MAb)共價偶聯(lián),建立STX的cFLISA法,實現(xiàn)對STX的檢測。在此基礎(chǔ)上,研究發(fā)現(xiàn),將S,P-GQDs(藍(lán)色熒光)和OVA-AuNPs(紅色熒光)混合,可產(chǎn)生雙色熒光,將二者分別對Anti-OA-MAb和Anti-STX-MAb進(jìn)行標(biāo)記,利用cFLISA法實現(xiàn)對OA和STX的同步檢測,結(jié)果顯示在含有1%BSA的PBS緩沖溶液中,檢測OA和STX標(biāo)準(zhǔn)曲線的IC_(50)值分別為17.94 ng/mL和8.48 ng/mL,線性范圍分別為2.51-128.04 ng/mL和2.44-29.50 ng/mL,檢出限分別為1.87ng/mL和0.63 ng/mL。最后,基于雙色熒光體系,實驗成功實現(xiàn)了對三種貝類樣品中OA和STX的加標(biāo)回收檢測。
【學(xué)位授予單位】：集美大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O657.3;TS254.7
【圖文】：

圖 1-1 小鼠體內(nèi)石墨烯量子點的分布及熒光成像圖[28]ibution and fluorescence imaging of graphene quantum dots 啡豆作為前驅(qū)體，將咖啡豆研磨成粉末后烘干，在 150-200 ℃保持加熱 6-10 h，使用 0.22 μm 微孔質(zhì)得到 GQDs。將得到 GQDs 與支化聚乙烯亞胺120 ℃加熱 10 h 后得到 PEI-GQDs，并實現(xiàn)了其在

1-1 小鼠體內(nèi)石墨烯量子點的分布及熒光成像圖[28]ution and fluorescence imaging of graphene quantum dot啡豆作為前驅(qū)體，將咖啡豆研磨成粉末后烘干 150-200 ℃保持加熱 6-10 h，使用 0.22 μm 微質(zhì)得到 GQDs。將得到 GQDs 與支化聚乙烯亞胺0 ℃加熱 10 h 后得到 PEI-GQDs，并實現(xiàn)了其

P-GQDs 檢測細(xì)胞 NO2-示意圖[30]lustration of the preparation process of N, P-GQDs and their application in NO2-detect器方面。Ju 等[31]使用檸檬酸在 200 ℃下反應(yīng) 30 min 得到 GQDs，然后，將混合物轉(zhuǎn)移到聚四氟乙烯的不銹鋼反應(yīng)釜中，在 180 ℃反應(yīng) 12 h，溶采用離心、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)處理得到具有富氧官能團(tuán) N-GQDs，N-GQDs 顯示，量子產(chǎn)率為 23.3％，利用 N-GQDs 成功實現(xiàn)了對 Fe3+的高靈敏和選擇達(dá)到 90 nmol/L（圖 1-4）。圖 1-4 N-GQDs 檢測 Fe3+示意圖[31]

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本文編號：2770065