【摘要】：近幾年熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)技術(shù)引起了大家的廣泛關(guān)注并在多個(gè)領(lǐng)域都有應(yīng)用,為了更好的發(fā)展這項(xiàng)技術(shù),許多新的方法不斷涌現(xiàn)出來。本論文以石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)作為能量給體,以不同官能團(tuán)的卟啉作為能量受體,構(gòu)建了不同的熒光共振能量轉(zhuǎn)移體系,并將其作為熒光探針應(yīng)用到生物檢測、環(huán)境檢測和食品安全檢測等多個(gè)領(lǐng)域。為日后熒光共振能量轉(zhuǎn)移技術(shù)的發(fā)展提供了技術(shù)支撐。本論文的主要內(nèi)容有:1.綜述了納米材料、半導(dǎo)體納米粒子(其中半導(dǎo)體納米粒子主要介紹石墨烯量子點(diǎn))、卟啉類化合物的理化性質(zhì)和應(yīng)用以及熒光共振能量轉(zhuǎn)移的原理與研究進(jìn)展。2.基于石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)和原卟啉IX(PpIX)的熒光共振能量轉(zhuǎn)移體系,我們開發(fā)了一種具有高靈敏度和高選擇性的生物傳感器,用于三聚氰胺的定量檢測。帶正電荷的PpIX與帶負(fù)電荷的GQDs通過靜電相互作用相結(jié)合產(chǎn)生自組裝納米傳感器,在GQDs和PpIX之間發(fā)生了FRET過程。當(dāng)三聚氰胺加入到上述FRET體系后,PpIX和三聚氰胺能夠通過靜電作用相結(jié)合,這樣就破壞了GQDs和PpIX之間的FRET體系。在最優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下,熒光強(qiáng)度比IPpIX/IGQDs(IPpIX和IGQDs分別指PpIX和GQDs的熒光強(qiáng)度)與三聚氰胺濃度在1.0×10~(-8)~2.0×10~-66 mol/L范圍內(nèi)呈線性關(guān)系,檢出限為3.6×10~-99 mol/L。該方法用于牛奶樣品中三聚氰胺的測定,得出的結(jié)果令人滿意。3.本文基于生物硫醇與馬來酰亞胺衍生探針之間的快速和特異性邁克爾加成反應(yīng),設(shè)計(jì)了兩種熒光探針用來檢測食品中的生物硫醇含量。首先,根據(jù)邁克爾加成反應(yīng)原理合成用馬來酰亞胺苯甲酸功能化的GQDs(M-GQDs),并用于生物硫醇的識別。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)M-GQDs探針具有高靈敏度和高選擇性。在pH 7.4的條件下,能夠在5×10~(-9)mol/L~4×10~-77 mol/L范圍內(nèi)檢測生物硫醇,檢出限為1.69×10~-99 mol/L。另一方面,我們將馬來酰亞胺修飾的石墨烯量子點(diǎn)(M-GQDs)與四(4-氨基苯基)卟啉(TAPP)通過靜電相互作用相連接,并形成熒光共振能量轉(zhuǎn)移體系。利用這種體系可以快速準(zhǔn)確的檢測生物硫醇,檢測范圍在6.7×10~-1010 mol/L~2×10~-77 mol/L,檢出限為2.34×10~-1010 mol/L。通過比較我們發(fā)現(xiàn),熒光共振能量轉(zhuǎn)移體系的檢測范圍更廣、檢出限更低,并且相關(guān)的生物分子不會干擾生物硫醇的定量識別。在實(shí)際樣品檢測中該探針顯示出更好的特異性、高選擇性和高靈敏度,可以用于食品中生物硫醇含量的測定。
【圖文】：

[2]。圖1-1 不同種類的納米材料。Figure 1-1 Different types of nanomaterials.通常納米材料被分為零維、一維、二維、三維。不同維度的納米材料具有不同的特點(diǎn)，也在不同的領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用[3]。納米材料可以通過多種手段合成，例如：電化學(xué)法、氣相沉積法、模板法、沉淀法、激光燒蝕法、電弧放電法、水熱溶劑法、微波合成法等。由于納米材料表現(xiàn)出很多其特有的物理、化學(xué)、催化和光電特性，使得它在生物領(lǐng)域、機(jī)械材料領(lǐng)域、微電子領(lǐng)域、環(huán)保領(lǐng)域和醫(yī)藥領(lǐng)域都有很重要的應(yīng)用[4-5]。

的增大而發(fā)生紅移現(xiàn)象（如圖 1-2）。量子點(diǎn)具有許多優(yōu)良的性能，如出色的光學(xué)特性、高量子產(chǎn)率、寬吸收光譜、低毒性、可調(diào)的尺寸、以及抗光漂白性等。圖1-2 量子點(diǎn)熒光發(fā)射光譜。Figure 1-2 The PL spectrum of QDs.由于量子點(diǎn)具備許多優(yōu)點(diǎn)，使得它在許多領(lǐng)域都有所應(yīng)用。在生物醫(yī)藥方面，量子點(diǎn)主要被應(yīng)用于生物呈像、免疫分析、蛋白質(zhì)核酸類物質(zhì)分析檢測等方面。在重金屬檢測方面，一些帶有重金屬的被分析物能夠促使熒光化合物發(fā)生熒光猝滅反應(yīng)，我們可以通過監(jiān)測熒光下降的程度，來間接的確定該反應(yīng)物的濃度。運(yùn)用量子點(diǎn)的熒光猝滅法可以高效簡便地檢測環(huán)境和食品中的重金屬離子[7-8]。 在食品安全檢測方面，，由于量子點(diǎn)良好的熒光特性，以及它低毒性和環(huán)境友好的特性，越來越多的量子點(diǎn)應(yīng)用于食品檢測方面的報(bào)道涌現(xiàn)出來。除此之外量子點(diǎn)在光電領(lǐng)域也具有卓越的貢獻(xiàn)�，F(xiàn)在越來越多的目光都投向了量子點(diǎn)的發(fā)展，相信在進(jìn)一步的研究中我們會發(fā)掘出它更多的作用?
【學(xué)位授予單位】：渤海大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TS207.3;O657.3

【參考文獻(xiàn)】

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1 朱世東;周根樹;蔡銳;韓燕;田偉;;納米材料國內(nèi)外研究進(jìn)展Ⅰ——納米材料的結(jié)構(gòu)、特異效應(yīng)與性能[J];熱處理技術(shù)與裝備;2010年03期

2 何麗芳;唐紅星;王柯敏;譚蔚泓;劉斌;孟祥賢;李軍;王煒;;分子信標(biāo)用于p53 mRNA的體外定量檢測[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2006年11期

3 佘遠(yuǎn)斌,王蘭芝,宋旭鋒,張燕慧,陳一霞;金屬卟啉類仿生催化劑的合成、構(gòu)效關(guān)系及在催化氧化碳?xì)浠衔镏械膽?yīng)用[J];精細(xì)化工;2005年06期

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本文編號：2707407