發(fā)布時間：2024-10-03 05:52

　　隨著現(xiàn)代科技的不斷發(fā)展,能源緊缺已經成為限制科技進步的一個重要因素,因此能源的轉化與替代也越來越受到人們的重視。甲醇作為一種重要的碳一能源轉化的基礎產品,除了在化工領域有很多用途之外,還可以作為清潔燃料在汽車行業(yè)中代替汽油或者與汽油摻混使用。而高壓下一氧化碳加氫是制備甲醇最傳統(tǒng)的方法,銅鋅鋁是該反應的商業(yè)催化劑。關于在商業(yè)催化劑上一氧化碳加氫反應過程中一氧化碳和氫氣的活化機制的研究已有很多報道,但是由于該反應需在高壓下進行,因此在真正反應氣氛下關于氧化鋅的原位研究還很缺乏。本文在真實的一氧化碳加氫反應條件下(高溫高壓),利用原位的程序升溫反應譜(TPRS)、漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)、非彈性中子散射譜(INS)以及電子順磁共振譜(EPR)等表征手段對ZnO粉末和納米片表面上一氧化碳和氫氣的活化以及反應進行了原位探究。主要的研究成果如下:(1)低溫條件下(液氮溫度),一氧化碳在氧化鋅上吸附很弱,升高溫度到120 K時已經完全脫附。在真實反應條件下,一氧化碳在氧化鋅表面發(fā)生歧化反應,生成氣態(tài)二氧化碳和表面碳原子。同時,吸附在氧化鋅表面的一氧化碳會與表面殘余羥基反應,生成甲酸鹽物...

【文章頁數(shù)】：66 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 一氧化碳加氫反應
        1.2.1 一氧化碳加氫反應的意義
        1.2.2 一氧化碳加氫反應的機理
        1.2.3 氧化鋅的物理化學性質
        1.2.4 氧化鋅上一氧化碳、氫氣以及甲醇分子的活化研究
        1.2.5 氧化鋅催化一氧化碳加氫反應的最近研究進展
    1.3 選題出發(fā)點和研究思路
    參考文獻
第二章 化學試劑和實驗表征
    2.1 主要實驗試劑
    2.2 常規(guī)實驗儀器
    2.3 催化表征儀器
        2.3.1 樣品水平型大功率X射線粉末衍射儀(XRD)
        2.3.2 全自動微孔物理吸附儀(BET)
        2.3.3 高性能電子能譜儀(XPS)
        2.3.4 傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)
        2.3.5 全自動程序升溫化學吸附分析儀
        2.3.6 電子順磁共振(EPR)
        2.3.7 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)
第三章 一氧化碳加氫氣氛中氧化鋅對一氧化碳以及氫氣分子的活化:晶面效應
    3.1 利用一氧化碳和甲醇分子探究氧化鋅不同晶面的區(qū)別
        3.1.1 不同形貌的氧化鋅納米晶的合成
        3.1.2 利用一氧化碳探針分子來探測氧化鋅晶面
        3.1.3 利用甲醇探針分子來探測氧化鋅晶面
        3.1.4 小結
    3.2 在一氧化碳加氫氣氛中利用原位高壓紅外以及高壓TPRS探究氧化鋅對一氧化碳和氫氣分子的活化過程
        3.2.1 實驗方法
        3.2.2 結果與討論
        3.2.3 小結
    3.3 利用準原位EPR以及INS等探究氧化鋅表面氫氣分子活化形式
        3.3.1 實驗方法
        3.3.2 結果及討論
        3.3.3 小結
    3.4 本章小結
    參考文獻
致謝
在讀期間發(fā)表的學術論文與取得的其他研究成果



本文編號：4006831