伴隨我國能源產業(yè)結構的不斷優(yōu)化升級,天然氣的供需矛盾日益凸顯,煤制替代天然氣技術得到廣泛關注。煤催化加氫氣化技術因其具有熱效率高、工藝流程簡單等優(yōu)勢成為近年來研究的熱點。目前,煤催化加氫氣化技術中催化劑的研究主要集中在過渡金屬類化合物。其中,鈷和鎳的價格較昂貴,不適合工業(yè)化應用。此外,目前對催化劑的研究主要集中于加氫氣化過程中的變化,并沒有對加氫氣化后的催化劑進行有效的回收�；诖�,本論文在加壓固定床反應器上研究了相對廉價的Cu基催化劑對煤焦加氫氣化的影響,并從氣化殘渣中選擇性回收銅。通過XRD、Raman、XPS、SEM、TEM和H₂-TPR等表征方法對催化劑和煤焦進行表征分析,得出以下主要結論:1、Cu-Ca催化劑催化煤焦加氫氣化工藝研究在加壓固定床反應器中進行了Cu-Ca催化劑催化煤焦加氫氣化制甲烷的研究,探究了反應溫度和催化劑負載量對甲烷收率和甲烷生成速率的影響。結果表明,負載5.0%Cu-1.0%Ca的煤焦在800℃、2 MPa H₂的條件下進行加氫氣化反應,450 min內可以獲得60.63%的甲烷收率。鈣的引入不僅抑制了催化劑的...

【文章頁數】：74 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-1一種基于石墨晶格邊緣碳加氫的機制Figure1-1Amechanismbasedonhydrogenationofgraphitelatticeedges從原子角度出發(fā)考慮煤加氫氣化反應機理，Espinal等人[68]利用densityfunctional

Cu基復合催化劑催化煤焦加氫氣化制甲烷的研究10-CH=CH-基團繼續(xù)循環(huán)加氫。因此，碳加氫氣化過程實際是-CH=CH-基團的消耗與生成的過程。圖1-1一種基于石墨晶格邊緣碳加氫的機制Figure1-1Amechanismbasedonhydrogenationofgraphit....

圖1-2模型碳結構的邊緣碳加氫氣化過程

Cu基復合催化劑催化煤焦加氫氣化制甲烷的研究11圖1-2模型碳結構的邊緣碳加氫氣化過程Figure1-2Edgecarbonhydrogasificationprocessofmodelcarbon1.4.2H溢流機理氫氣在過渡金屬表面吸附解離生成活性氫原子，活性氫原子溢流到過渡....

圖1-3負載型Ni催化劑與過渡金屬負載煤焦混合體系間的H溢流示意圖

Cu基復合催化劑催化煤焦加氫氣化制甲烷的研究12圖1-3負載型Ni催化劑與過渡金屬負載煤焦混合體系間的H溢流示意圖Figure1-3SchematicdiagramofhydrogenspilloverbetweenasupportedNicatalystandatransiti....

圖1-4負載型加氫催化劑與Fe負載半焦混合體系H溢流示意圖

Cu基復合催化劑催化煤焦加氫氣化制甲烷的研究12圖1-3負載型Ni催化劑與過渡金屬負載煤焦混合體系間的H溢流示意圖Figure1-3SchematicdiagramofhydrogenspilloverbetweenasupportedNicatalystandatransiti....

本文編號：3959375