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金屬/氮摻雜的碳基電催化材料制備及其電還原二氧化碳應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2024-04-03 04:48
  通過(guò)電催化過(guò)程將二氧化碳轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品或低碳燃料,不僅可以解決日趨嚴(yán)峻的能源問(wèn)題,還能有效緩解“溫室效應(yīng)”所帶來(lái)的負(fù)面影響。因此對(duì)于發(fā)展可再生能源技術(shù)和改善地球碳循環(huán)具有重要意義。然而,要實(shí)現(xiàn)高效的電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)過(guò)程主要取決于獲得優(yōu)異的電催化材料。近年來(lái),碳基材料具有成本低、導(dǎo)電性?xún)?yōu)異、比表面積高、以及孔隙率可調(diào)等優(yōu)勢(shì),成為二氧化碳電還原過(guò)程非常青睞的電催化材料選擇。研究者已發(fā)現(xiàn)和證實(shí)在傳統(tǒng)的碳基材料中引入氮、過(guò)渡金屬等可以獲得具有電催化活性的材料。因此,進(jìn)一步設(shè)計(jì)和尋找原材料便宜、制備工藝簡(jiǎn)單、法拉第效率高、催化活性穩(wěn)定的過(guò)渡金屬/氮摻雜的碳材料應(yīng)用于二氧化碳電還原應(yīng)用具有深遠(yuǎn)的意義。本論文以制備成本低、法拉第效率高、穩(wěn)定性好的用于二氧化碳電還原反應(yīng)的碳基電催化材料為目標(biāo)。采用高溫煅燒工藝,以脲醛樹(shù)脂和季戊四醇為原料制備摻氮碳材料;在此材料制備基礎(chǔ)上,陸續(xù)分別引入過(guò)渡金屬Sn和Fe摻雜到摻氮碳材料中獲得Sn-N-C和Fe-N-C兩種非貴碳基催化劑。本論文制備的三種材料分別用于CO2RR,均獲得了較好的CO

【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1電化學(xué)還原CO2產(chǎn)生化學(xué)品和燃料

圖1.1電化學(xué)還原CO2產(chǎn)生化學(xué)品和燃料

金屬/氮摻雜的碳基電催化材料制備及其電還原二氧化碳應(yīng)用研究-2-值的化學(xué)品以及燃料[20]。這些化學(xué)品不僅可以用作重要的化工原料還可以作為再生能源被利用。因此,構(gòu)建一個(gè)CO2-能源-CO2-能源的有機(jī)良性循環(huán)系統(tǒng),這將對(duì)人類(lèi)的可持續(xù)發(fā)展極具意義。圖1.1電化學(xué)還原CO2產(chǎn)生化學(xué)品....


圖1.2電解裝置示意圖

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圖1.3水溶液中CO2還原的主要產(chǎn)物的反應(yīng)機(jī)理

圖1.3水溶液中CO2還原的主要產(chǎn)物的反應(yīng)機(jī)理

蘭州交通大學(xué)碩士學(xué)位論文-3-原反應(yīng)后陰極室的溶液進(jìn)行核磁共振氫譜檢測(cè)。陽(yáng)極區(qū)的反應(yīng)主要是水分子中的氧被氧化為氧氣,而陰極區(qū)的反應(yīng)較為復(fù)雜,主要是如表1.1的CO2還原和析氫的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)[21]:表1.1陰極反應(yīng)方程式及對(duì)應(yīng)的電極電勢(shì)。Tab.1.1Cathodicreaction....


圖1.4Pd/SnO2NSs示意圖;(b)PdNS的TEM圖像;(c)TEM圖像;(d)HAADF-STEM和EDX映射;(e)Pd/SnO2NS(Pd:Sn=1:1)的HRTEM圖像;b和e的插圖是HRTEM圖像

圖1.4Pd/SnO2NSs示意圖;(b)PdNS的TEM圖像;(c)TEM圖像;(d)HAADF-STEM和EDX映射;(e)Pd/SnO2NS(Pd:Sn=1:1)的HRTEM圖像;b和e的插圖是HRTEM圖像

蘭州交通大學(xué)碩士學(xué)位論文-5-1.3.1貴金屬催化劑由于d電子軌道未填滿(mǎn),鉑、鈀等貴金屬的表面極易吸附反應(yīng)物以形成中間活性物,從而產(chǎn)生良好的催化性能。值得一提的是,耐高溫、抗氧化、耐腐蝕等特點(diǎn)使它們成為最理想的貴催化劑材料[27]。已經(jīng)有報(bào)道過(guò)貴金屬在適中的電位下,能夠?qū)O2還....



本文編號(hào):3946740

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