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金屬/氮摻雜的碳基電催化材料制備及其電還原二氧化碳應用研究

發(fā)布時間:2024-04-03 04:48
  通過電催化過程將二氧化碳轉化為有價值的化學品或低碳燃料,不僅可以解決日趨嚴峻的能源問題,還能有效緩解“溫室效應”所帶來的負面影響。因此對于發(fā)展可再生能源技術和改善地球碳循環(huán)具有重要意義。然而,要實現(xiàn)高效的電催化二氧化碳還原反應(CO2RR)過程主要取決于獲得優(yōu)異的電催化材料。近年來,碳基材料具有成本低、導電性優(yōu)異、比表面積高、以及孔隙率可調等優(yōu)勢,成為二氧化碳電還原過程非常青睞的電催化材料選擇。研究者已發(fā)現(xiàn)和證實在傳統(tǒng)的碳基材料中引入氮、過渡金屬等可以獲得具有電催化活性的材料。因此,進一步設計和尋找原材料便宜、制備工藝簡單、法拉第效率高、催化活性穩(wěn)定的過渡金屬/氮摻雜的碳材料應用于二氧化碳電還原應用具有深遠的意義。本論文以制備成本低、法拉第效率高、穩(wěn)定性好的用于二氧化碳電還原反應的碳基電催化材料為目標。采用高溫煅燒工藝,以脲醛樹脂和季戊四醇為原料制備摻氮碳材料;在此材料制備基礎上,陸續(xù)分別引入過渡金屬Sn和Fe摻雜到摻氮碳材料中獲得Sn-N-C和Fe-N-C兩種非貴碳基催化劑。本論文制備的三種材料分別用于CO2RR,均獲得了較好的CO

【文章頁數(shù)】:70 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1電化學還原CO2產(chǎn)生化學品和燃料

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金屬/氮摻雜的碳基電催化材料制備及其電還原二氧化碳應用研究-2-值的化學品以及燃料[20]。這些化學品不僅可以用作重要的化工原料還可以作為再生能源被利用。因此,構建一個CO2-能源-CO2-能源的有機良性循環(huán)系統(tǒng),這將對人類的可持續(xù)發(fā)展極具意義。圖1.1電化學還原CO2產(chǎn)生化學品....


圖1.2電解裝置示意圖

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圖1.3水溶液中CO2還原的主要產(chǎn)物的反應機理

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蘭州交通大學碩士學位論文-3-原反應后陰極室的溶液進行核磁共振氫譜檢測。陽極區(qū)的反應主要是水分子中的氧被氧化為氧氣,而陰極區(qū)的反應較為復雜,主要是如表1.1的CO2還原和析氫的競爭反應[21]:表1.1陰極反應方程式及對應的電極電勢。Tab.1.1Cathodicreaction....


圖1.4Pd/SnO2NSs示意圖;(b)PdNS的TEM圖像;(c)TEM圖像;(d)HAADF-STEM和EDX映射;(e)Pd/SnO2NS(Pd:Sn=1:1)的HRTEM圖像;b和e的插圖是HRTEM圖像

圖1.4Pd/SnO2NSs示意圖;(b)PdNS的TEM圖像;(c)TEM圖像;(d)HAADF-STEM和EDX映射;(e)Pd/SnO2NS(Pd:Sn=1:1)的HRTEM圖像;b和e的插圖是HRTEM圖像

蘭州交通大學碩士學位論文-5-1.3.1貴金屬催化劑由于d電子軌道未填滿,鉑、鈀等貴金屬的表面極易吸附反應物以形成中間活性物,從而產(chǎn)生良好的催化性能。值得一提的是,耐高溫、抗氧化、耐腐蝕等特點使它們成為最理想的貴催化劑材料[27]。已經(jīng)有報道過貴金屬在適中的電位下,能夠將CO2還....



本文編號:3946740

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