發(fā)布時間：2024-03-30 01:31

　　對二甲苯簡稱PX,是一種重要的基本有機化工原料,是聚酯產(chǎn)業(yè)的源頭。利用甲苯與甲醇烷基化高選擇性制備對二甲苯工藝是一條經(jīng)濟高效的生產(chǎn)路徑。但普通ZSM-5催化劑外表面的酸中心會造成對二甲苯的異構(gòu)化,從而降低選擇性。本論文通過在ZSM-5分子篩外包覆不具有酸性的Silicate-1殼層,制備核殼結(jié)構(gòu)催化劑,以提高對二甲苯的選擇性。具體的研究內(nèi)容如下:小晶粒Pt@ZSM-5@S-1核殼結(jié)構(gòu)的制備:通過原位合成的方式將Pt引入晶粒大小為200nm的ZSM-5中,TEM顯示Pt顆粒分散良好,以Pt@ZSM-5母體為核,二次外延生長Silicate-1殼層,考察了催化劑不同包覆量的影響。經(jīng)反應(yīng)評價發(fā)現(xiàn),包覆量增加,對二甲苯的選擇性明顯提高,甲苯的轉(zhuǎn)化率略有降低,其中Pt@ZSM-5@3S-1反應(yīng)性能最優(yōu),甲苯轉(zhuǎn)化率為10.9%,對二甲苯選擇性為73.5%;加氫金屬Pt的存在,有效地降低了積碳前驅(qū)體乙烯、丙烯的含量,提高了穩(wěn)定性,30h反應(yīng)評價的積碳量為Pt@ZSM-5的60.92%,此方法有效地提高了催化劑的選擇性和穩(wěn)定性。大晶粒ZSM-5@S-1核殼結(jié)構(gòu)的制備:首先通過在合成體系中調(diào)節(jié)晶種含量,...

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 對二甲苯概述
    1.2 對二甲苯的生產(chǎn)現(xiàn)狀
        1.2.1 芳烴聯(lián)合裝置生產(chǎn)對二甲苯
        1.2.2 甲苯歧化與烷基轉(zhuǎn)移技術(shù)
        1.2.3 二甲苯異構(gòu)化技術(shù)
        1.2.4 甲苯甲醇烷基化制備二甲苯
        1.2.5 合成氣一步法制備二甲苯
        1.2.6 合成氣和苯制備二甲苯
        1.2.7 合成氣和甲苯制備二甲苯
        1.2.8 烷烴轉(zhuǎn)化制備二甲苯
    1.3 分子篩上甲苯與甲醇擇形烷基化制對二甲苯
        1.3.1 甲苯甲醇烷基化的反應(yīng)機理
        1.3.2 甲苯甲醇烷基化反應(yīng)催化劑的選擇
        1.3.3 ZSM-5分子篩上甲苯甲醇烷基化反應(yīng)的探究
    1.4 課題選擇
2 實驗部分
    2.1 原料與試劑
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 ZSM-5分子篩合成
        2.2.2 催化劑的成型
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電鏡(SEM)
        2.3.3 透射電鏡(TEM)
        2.3.4 熱重分析
        2.3.5 氮氣物理吸附脫附
        2.3.6 酸性表征(NH3-TPD)
        2.3.7 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)
    2.4 催化劑評價
        2.4.1 實驗裝置
        2.4.2 產(chǎn)物分析
        2.4.3 評價指標(biāo)的計算方法
3 小晶粒ZSM-5@S-1催化劑的合成及反應(yīng)評價
    3.1 核殼Pt@ZSM-5@S-1 分子篩的合成
        3.1.1 Pt@ZSM-5分子篩的合成
        3.1.2 ZSM-5分子篩的合成
        3.1.3 核殼Pt@ZSM-5@S-1 分子篩的合成
    3.2 核殼Pt@ZSM-5@S-1 分子篩的表征
    3.3 Pt@ZSM-5及不同包覆量核殼結(jié)構(gòu)的反應(yīng)評價
    3.4 小結(jié)
4 大晶粒ZSM-5@S-1催化劑的合成及反應(yīng)評價
    4.1 不同晶粒大小ZSM-5的合成、表征及反應(yīng)評價
        4.1.1 不同晶粒大小ZSM-5的合成
        4.1.2 不同晶粒大小ZSM-5的表征
        4.1.3 不同晶粒大小ZSM-5的反應(yīng)評價
        4.1.4 小結(jié)
    4.2 大晶粒核殼結(jié)構(gòu)的合成、表征及反應(yīng)評價
        4.2.1 大晶粒核殼結(jié)構(gòu)的合成
        4.2.2 調(diào)節(jié)包覆量合成大晶粒核殼結(jié)構(gòu)的表征及反應(yīng)評價
        4.2.3 調(diào)節(jié)水硅比合成大晶粒核殼結(jié)構(gòu)的表征及反應(yīng)評價
        4.2.4 調(diào)節(jié)CTAB加入量合成大晶粒核殼結(jié)構(gòu)的表征及反應(yīng)評價
        4.2.5 小結(jié)
結(jié)論
展望
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3941603