丙烯是重要的化工原料,廣泛用于生產聚丙烯、環(huán)氧丙烷、丙酮等產品,近年來丙烯需求量逐年遞增,供不應求。作為非石油路線生產丙烯的重要方法之一,甲醇制丙烯(MTP)技術既可以緩解我國石油資源緊缺的局面,又可以促進煤炭資源的清潔利用,具有非常重要的戰(zhàn)略意義和應用價值。MTP技術的關鍵在于高性能催化劑的開發(fā)和應用。三維有序多級孔ZSM-5分子篩(Three-dimensional ordered mesoporous-imprinted ZSM-5,3DOm-i ZSM-5)是一種微孔-有序介孔高度貫通的高結晶性ZSM-5分子篩,是MTP反應的理想催化劑,但其制備原理基于限制域生長技術,即以三維有序介孔碳(3DOm Carbon)為硬模板,經兩次結構反轉獲得,其合成過程受限于碳模板,且晶化形成分子篩后碳模板還需通過煅燒脫除,導致制備周期長、過程繁瑣、原料浪費嚴重,難以合成放大。鑒于此,本論文擬從合成設計入手,引入固相轉化技術,實現(xiàn)無碳模板、以Si O₂納米膠晶為硅源一步法制備3DOm-i ZSM-5分子篩。此外,將所制備的3DOm-i ZSM-5以及磷改性的3DOm-i Z...

【文章頁數(shù)】：113 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 甲醇制烯烴
        1.1.1 低碳烯烴的供需現(xiàn)狀
        1.1.2 低碳烯烴的主要制取方法
        1.1.3 甲醇制烯烴技術
    1.2 甲醇制烯烴反應機理的研究進展
        1.2.1 氧鎓離子機理
        1.2.2 卡賓機理
        1.2.3 自由基機理
        1.2.4 碳正離子機理
        1.2.5 烴池機理
    1.3 甲醇制烯烴催化劑的研究進展
        1.3.1 分子篩骨架結構的影響
        1.3.2 分子篩酸性結構的影響
        1.3.3 分子篩形貌結構與晶體尺寸的影響
        1.3.4 多級孔道結構的影響
        1.3.5 活性組分與結構改性的影響
    1.4 三維有序多級孔分子篩
        1.4.1 多級孔分子篩的合成策略
        1.4.2 三維有序多級孔分子篩
        1.4.3 三維有序多級孔分子篩的晶化方法
        1.4.4 三維有序多級孔分子篩的應用研究進展
    1.5 存在的問題與本論文的研究思路
        1.5.1 存在的問題
        1.5.2 本論文的研究思路
    1.6 本論文的研究內容與技術路線
        1.6.1 研究內容
        1.6.2 技術路線
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料與儀器設備
        2.1.1 實驗原料與試劑
        2.1.2 實驗儀器與設備
    2.2 合成原料制備
        2.2.1 SiO₂膠晶的制備
        2.2.2 SiO₂-C復合物的制備
        2.2.3 3DOm carbon的制備
    2.3 表征技術與儀器類型
第三章 三維有序多級孔ZSM-5分子篩的合成方法研究
    3.1 合成步驟
        3.1.1 Z5_CSS分子篩的制備
        3.1.2 Z5_CSS/SC分子篩的制備
        3.1.3 Z5_SC分子篩的制備
    3.2 結構表征
        3.2.1 X射線衍射分析
        3.2.2 掃描電鏡分析
        3.2.3 透射電鏡分析
        3.2.4 N2吸-脫附分析
        3.2.5 ICP-OES分析
        3.2.6 氨氣程序升溫熱脫附分析
        3.2.7 固體核磁共振分析
    3.3 合成方法的對比
        3.3.1 合成時間對比
        3.3.2 單釜產量對比
        3.3.3 原料成本對比
    3.4 本章小結
第四章 三維有序多級孔ZSM-5分子篩催化甲醇制丙烯反應性能研究
    4.1 甲醇制丙烯反應評價過程
        4.1.1 催化劑預處理
        4.1.2 反應裝置與反應條件
        4.1.3 氣相色譜分析條件
    4.2 3DOm-i ZSM-5 分子篩用于甲醇制丙烯反應
    4.3 本章小結
第五章 磷改性的3DOm-i ZSM-5 分子篩催化甲醇制丙烯反應性能評價
    5.1 三維有序多級孔ZSM-5分子篩的磷改性
    5.2 P改性前后3Dom-i ZSM-5 的表征對比
        5.2.1 X射線衍射分析
        5.2.2 掃描電鏡分析
        5.2.3 透射電鏡分析
        5.2.4 N₂吸-脫附分析
        5.2.5 ICP-OES分析
        5.2.6 氨氣程序升溫熱脫附分析
        5.2.7 固體核磁共振分析
    5.3 磷改性的3DOm-i ZSM-5 分子篩用于甲醇制丙烯反應
    5.4 本章小結
結論
展望
論文創(chuàng)新點
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的科研成果
致謝



本文編號：3891535