氧化石墨烯/Fe-MOF衍生材料的合成及其活化PS催化降解2,4,6-三氯苯酚的研究
發(fā)布時間:2023-08-29 23:26
針對水環(huán)境中鹵代芳烴難降解有機污染物的濃度低、分布范圍廣以及生物富集性和潛在威脅性等特點,以及現(xiàn)有的催化體系中催化劑催化活性有限,活化PS產生的硫酸根自由基釋放后,不能快速傳遞至污染物被充分利用,導致污染物氧化降解效率下降的問題。本課題以鹵代芳烴類污染物作為代表性目標物,以Fe基金屬有機骨架(Fe-MOF)和氧化石墨烯(GO)為對象,首先合成了氧化石墨烯/新型金屬有機骨架復合材料GO/Fe-MOF。然后針對其存在的起始反應速率低,催化效率還需進一步提升的不足,采用以GO/Fe-MOF為模板/前驅體的高溫熱解法,對催化劑的結構和性能進一步優(yōu)化和調控。通過一鍋溶劑熱法制備了還原性氧化石墨烯/金屬有機骨架(RGO/MIL-101(Fe)),研究復合催化劑中RGO和MIL-101(Fe)之間的協(xié)同效應,考察了催化劑的催化活性。以2,4,6-三氯苯酚(TCP)為目標污染物分子研究了復合材料的催化性能,以及反應參數(shù)對催化活性的影響。由此得出,RGO/MIL-101(Fe)相對于純MIL-101(Fe)和單獨的RGO,其催化活性明顯增強,反應速率常數(shù)達到6.64×10-2 mi...
【文章頁數(shù)】:98 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 典型難降解有機污染物的危害及治理
1.2.1 水中難降解有機污染物的概述
1.2.2 氯酚類難降解有機污染物的性質及危害
1.2.3 氯酚類難降解有機污染物的處理技術
1.3 高級氧化技術處理氯酚類污染物
1.3.1 高級氧化技術概述
1.3.2 基于羥基自由基的傳統(tǒng)高級氧化技術
1.3.3 基于硫酸根自由基的新型高級氧化技術
1.4 金屬有機骨架活化過硫酸鹽體系
1.4.1 金屬有機骨架材料的簡介
1.4.2 金屬有機骨架活化過硫酸鹽的研究進展
1.4.3 碳材料復合的金屬有機骨架化合物
1.4.4 金屬有機骨架衍生碳材料的研究進展
1.5 論文選題思路、創(chuàng)新點和技術路線
1.5.1 研究目的和意義
1.5.2 研究內容
1.5.3 創(chuàng)新點
1.5.4 技術路線
第二章 還原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)的合成對其結構與活性的影響研究
2.1 引言
2.2 實驗試劑和儀器
2.2.1 實驗試劑
2.2.2 實驗儀器
2.3 實驗方法
2.3.1 樣品的制備
2.3.2 催化劑的物性表征
2.3.3 催化性能的評價
2.4 結果與討論
2.4.1 不同合成方法催化劑性能比較
2.4.2 不同體系催化降解性能的研究
2.4.3 RGO/MOFs復合催化劑的表面形貌分析
2.4.4 RGO/MIL-101(Fe)表面結構特征分析
2.4.5 RGO/MIL-101(Fe)的表面元素價態(tài)分析
2.4.6 RGO/MIL-101(Fe)的孔道結構分析
2.5 本章小結
第三章 還原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)活化PS的機理與體系降解性能的研究
3.1 引言
3.2 實驗試劑和儀器
3.2.1 實驗試劑
3.2.2 實驗儀器
3.3 實驗方法
3.3.1 催化劑的制備
3.3.2 催化劑的表征分析
3.3.3 2,4,6-TCP的降解實驗
3.3.4 陰離子、有機質以及模擬廢水對2,4,6-TCP去除的影響
3.3.5 體系溶液中鐵含量的測定
3.4 結果與討論
3.4.1 反應條件的影響
3.4.2 環(huán)境中存在的干擾物質的影響
3.4.3 電化學性能測試
3.4.4 催化劑可循環(huán)性和穩(wěn)定性研究
3.4.5 RGO/MIL-101(Fe)活化PS反應機理的研究
3.5 本章小結
第四章 氧化石墨烯負載的鐵/氮摻雜多孔碳雜化材料的合成及催化性能的研究
4.1 引言
4.2 實驗試劑與儀器
4.2.1 實驗試劑
4.2.2 實驗儀器
4.3 實驗方法
4.3.1 樣品的制備
4.3.2 催化劑的表征
4.3.3 催化性能的評價
4.3.4 體系溶液中鐵含量的測定
4.4 結果與討論
4.4.1 FexCN@GN催化劑的表征分析
4.4.2 FexCN@GN催化性能研究
4.4.3 催化劑穩(wěn)定性分析
4.4.4 反應機理的研究
4.5 本章小結
結論與展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
附件
本文編號:3844494
【文章頁數(shù)】:98 頁
【學位級別】:碩士
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摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 典型難降解有機污染物的危害及治理
1.2.1 水中難降解有機污染物的概述
1.2.2 氯酚類難降解有機污染物的性質及危害
1.2.3 氯酚類難降解有機污染物的處理技術
1.3 高級氧化技術處理氯酚類污染物
1.3.1 高級氧化技術概述
1.3.2 基于羥基自由基的傳統(tǒng)高級氧化技術
1.3.3 基于硫酸根自由基的新型高級氧化技術
1.4 金屬有機骨架活化過硫酸鹽體系
1.4.1 金屬有機骨架材料的簡介
1.4.2 金屬有機骨架活化過硫酸鹽的研究進展
1.4.3 碳材料復合的金屬有機骨架化合物
1.4.4 金屬有機骨架衍生碳材料的研究進展
1.5 論文選題思路、創(chuàng)新點和技術路線
1.5.1 研究目的和意義
1.5.2 研究內容
1.5.3 創(chuàng)新點
1.5.4 技術路線
第二章 還原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)的合成對其結構與活性的影響研究
2.1 引言
2.2 實驗試劑和儀器
2.2.1 實驗試劑
2.2.2 實驗儀器
2.3 實驗方法
2.3.1 樣品的制備
2.3.2 催化劑的物性表征
2.3.3 催化性能的評價
2.4 結果與討論
2.4.1 不同合成方法催化劑性能比較
2.4.2 不同體系催化降解性能的研究
2.4.3 RGO/MOFs復合催化劑的表面形貌分析
2.4.4 RGO/MIL-101(Fe)表面結構特征分析
2.4.5 RGO/MIL-101(Fe)的表面元素價態(tài)分析
2.4.6 RGO/MIL-101(Fe)的孔道結構分析
2.5 本章小結
第三章 還原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)活化PS的機理與體系降解性能的研究
3.1 引言
3.2 實驗試劑和儀器
3.2.1 實驗試劑
3.2.2 實驗儀器
3.3 實驗方法
3.3.1 催化劑的制備
3.3.2 催化劑的表征分析
3.3.3 2,4,6-TCP的降解實驗
3.3.4 陰離子、有機質以及模擬廢水對2,4,6-TCP去除的影響
3.3.5 體系溶液中鐵含量的測定
3.4 結果與討論
3.4.1 反應條件的影響
3.4.2 環(huán)境中存在的干擾物質的影響
3.4.3 電化學性能測試
3.4.4 催化劑可循環(huán)性和穩(wěn)定性研究
3.4.5 RGO/MIL-101(Fe)活化PS反應機理的研究
3.5 本章小結
第四章 氧化石墨烯負載的鐵/氮摻雜多孔碳雜化材料的合成及催化性能的研究
4.1 引言
4.2 實驗試劑與儀器
4.2.1 實驗試劑
4.2.2 實驗儀器
4.3 實驗方法
4.3.1 樣品的制備
4.3.2 催化劑的表征
4.3.3 催化性能的評價
4.3.4 體系溶液中鐵含量的測定
4.4 結果與討論
4.4.1 FexCN@GN催化劑的表征分析
4.4.2 FexCN@GN催化性能研究
4.4.3 催化劑穩(wěn)定性分析
4.4.4 反應機理的研究
4.5 本章小結
結論與展望
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攻讀碩士學位期間取得的研究成果
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