低階煤的氧含量很高,嚴重限制了其工業(yè)應用,但作為獲取高附加值含氧有機化學品的原料,低階煤的優(yōu)勢得天獨厚。從分子水平上系統(tǒng)地了解煤的組成結構是其高效利用的基礎,鑒于煤復雜的分子組成,很難根據(jù)某種單一的方法就得到其完整的組成信息,故本研究采用常溫超聲萃取、分級變溫熱溶和釕離子催化氧化(RICO)相結合的方法將有機質逐層從煤中解離和解聚出來,得到煤中可溶組分和碳骨架結構信息,為低階煤的高附加值利用提供理論依據(jù)和技術支撐。使用SEM、元素分析、固體13C NMR、XRPES和TGA等分析手段對蒙東褐煤(ML)和沙爾湖次煙煤(SSBC)的原煤、萃余煤和熱溶殘渣進行表征,發(fā)現(xiàn)萃取主要溶出烴類化合物,而熱溶則對含氧化合物有較好的溶出作用。經過萃取和熱溶后煤樣顆粒變得大小均勻且平整光滑,煤骨架結構中每個芳環(huán)上的取代基個數(shù)沒有減少,但每個取代基的鏈長度則明顯變短,可能是長鏈的芳烴得以溶出或者長鏈烷烴經過熱溶斷裂成較短鏈的芳烴。熱溶殘渣主要由芳橋鍵組成,脂肪碳連接的弱的共價鍵明顯減少。使用石油醚(60-90 oC)、CS2、甲醇、丙酮和丙酮/CS2依次對ML和SSBC兩種煤進行常溫超聲萃取得到五級萃取物(...

【文章頁數(shù)】：214 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 課題研究背景
    1.2 煤的結構模型
    1.3 煤結構的研究方法
    1.4 煤中雜原子的分布
    1.5 煤結構的研究進展
    1.6 論文的研究意義及內容
2 實驗部分
    2.1 原料和試劑
    2.2 儀器設備
    2.3 實驗步驟
    2.4 分析表征方法
3 ML和SSBC原煤、萃余煤和熱溶殘渣中有機質結構的直接表征
    3.1 SEM分析
    3.2 元素分析
    3.3 固體¹³C核磁分析
    3.4 XRPES分析
    3.5 TGA分析
    3.6 本章小結
4 ML和SSBC的常溫分級超聲萃取
    4.1 ML和SSBC常溫分級超聲萃取的收率
    4.2 ML和SSBC萃取物的GC/MS分析
    4.3 ML和SSBC萃取物的ESI FTICRMS分析
    4.4 本章小結
5 溫和條件下ER_ML和ER_SSBC的分級變溫連續(xù)熱溶
    5.1 ER_ML和ER_SSBC的分級變溫連續(xù)熱溶的收率
    5.2 ER_ML和ER_SSBC的熱溶物及熱溶殘渣的FTIR分析
    5.3 ER_ML和ER_SSBC的熱溶物GC/MS分析
    5.4 生成含氧化合物的可能反應歷程
    5.5 本章小結
6 ML和SSBC的原煤、萃余煤和熱溶殘渣的RICO
    6.1 ML和SSBC的原煤、萃余煤和熱溶殘渣RICO產物的族組分分布
    6.2 ML和SSBC的原煤、萃余煤和熱溶殘渣中烷基側鏈和橋鍵的類型
    6.3 ML和SSBC的原煤、萃余煤和熱溶殘渣中的縮合芳環(huán)結構特征
    6.4 本章小結
7 結論與創(chuàng)新點
    7.1 結論
    7.2 創(chuàng)新點
參考文獻
附錄
作者簡歷
學位論文數(shù)據(jù)集



本文編號：3839101