發(fā)布時間：2023-05-10 18:12

　　稠環(huán)含硫化合物的脫除是清潔油品生產(chǎn)的重要過程,而揭示加氫脫硫反應(yīng)機理對于催化劑的開發(fā)具有重要意義。本論文通過浸漬法制備了以Al₂O₃和SiO₂為載體的MoS₂、Ni-MoS₂和Co-MoS₂六種催化劑,合成了含烷基C-S鍵的2-苯基環(huán)己硫醇(2-PCHT);在臨氫和非臨氫條件下研究了2-PCHT在催化劑上的脫硫反應(yīng)以及含氮化合物哌啶對脫硫反應(yīng)的影響,研究了2-PCHT的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)和臨氫條件下其在催化劑上的反應(yīng)動力學(xué);對比研究了六種催化劑的催化特性,考察了載體、活性金屬組分、反應(yīng)氣氛以及含氮化合物對催化劑脫硫反應(yīng)性能的影響規(guī)律。在240℃和5.0 MPa H₂條件下,2-PCHT通過氫解、β消除和脫氫三條平行路徑進行脫硫,其中以氫解和β消除為主要反應(yīng)路徑,脫氫路徑貢獻較小。非臨氫條件下,2-PCHT主要通過β消除、C-S均裂(或氫解)以及脫氫三條平行路徑脫硫,以β消除為主要反應(yīng)路徑,C-S均裂(或氫解)貢獻較小。臨氫和非臨氫條件下,β消除...

【文章頁數(shù)】：83 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 油品中的含硫化合物及其加氫脫硫反應(yīng)
        1.1.1 汽柴油及原油中的含硫化合物
        1.1.2 含硫化合物的加氫脫硫反應(yīng)性能
    1.2 硫化物催化劑活性相結(jié)構(gòu)模型
        1.2.1 嵌入模型
        1.2.2 輻緣-棱邊模型
        1.2.3 遙控模型
        1.2.4 Co-Mo-S相模型
    1.3 負載型加氫脫硫催化劑活性的影響因素
        1.3.1 載體
        1.3.2 活性組分和助劑
        1.3.3 制備方法
        1.3.4 預(yù)硫化過程
    1.4 DBT中C-S鍵的斷裂及反應(yīng)動力學(xué)
        1.4.1 C-S鍵的斷裂方式
        1.4.2 DBT的HDS反應(yīng)動力學(xué)
    1.5 論文選題
2 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 MoS₂催化劑前體的制備
        2.2.2 Ni-MoS₂催化劑前體的制備
        2.2.3 Co-MoS₂催化劑前體的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線衍射(XRD)表征
        2.3.2 氮氣物理吸附表征
        2.3.3 H₂程序升溫還原表征(H₂-TPR)
    2.4 2-苯基環(huán)己硫醇的合成
    2.5 脫硫反應(yīng)條件、產(chǎn)物檢測及數(shù)據(jù)處理
        2.5.1 脫硫反應(yīng)條件
        2.5.2 脫硫產(chǎn)物檢測及數(shù)據(jù)分析
3 2-PCHT在 MoS₂催化劑上的脫硫反應(yīng)
    3.1 MoS₂催化劑的表征
    3.2 2-PCHT在MoS₂催化劑上的脫硫反應(yīng)
        3.2.1 臨氫條件下2-PCHT在MoS₂/Al₂O₃上的脫硫反應(yīng)
        3.2.2 臨氫條件下2-PCHT在MoS₂/SiO₂上的脫硫反應(yīng)
        3.2.3 非臨氫條件下2-PCHT在MoS₂/Al₂O₃上的脫硫反應(yīng)
        3.2.4 非臨氫條件下2-PCHT在MoS₂/SiO₂上的脫硫反應(yīng)
    3.3 1-PCHE在MoS₂催化劑上的反應(yīng)
    3.4 2-PCHT在MoS₂催化劑上脫硫反應(yīng)的動力學(xué)分析
    3.5 本章小結(jié)
4 2-PCHT在Ni-MoS₂催化劑上的脫硫反應(yīng)
    4.1 Ni-MoS₂催化劑的表征
    4.2 2-PCHT在 Ni-MoS₂催化劑上的脫硫反應(yīng)
        4.2.1 臨氫條件下2-PCHT在 Ni-MoS₂/Al₂O₃上的脫硫反應(yīng)
        4.2.2 臨氫條件下2-PCHT在 Ni-MoS₂/SiO₂上的脫硫反應(yīng)
        4.2.3 非臨氫條件下2-PCHT在 Ni-MoS₂/Al₂O₃上的脫硫反應(yīng)
        4.2.4 非臨氫條件下2-PCHT在 Ni-MoS₂/SiO₂上的脫硫反應(yīng)
    4.3 1-PCHE在 Ni-MoS₂催化劑上的反應(yīng)
    4.4 2-PCHT在 Ni-MoS₂催化劑上脫硫反應(yīng)的動力學(xué)分析
    4.5 助劑Ni的影響
    4.6 本章小結(jié)
5 2-PCHT在Co-MoS₂催化劑上的脫硫反應(yīng)
    5.1 Co-MoS₂催化劑的表征
    5.2 2-PCHT在Co-MoS₂催化劑上的脫硫反應(yīng)
        5.2.1 臨氫條件下2-PCHT在Co-MoS₂/Al₂O₃上的脫硫反應(yīng)
        5.2.2 臨氫條件下2-PCHT在Co-MoS₂/SiO₂上的脫硫反應(yīng)
        5.2.3 非臨氫條件下2-PCHT在Co-MoS₂/Al₂O₃上的脫硫反應(yīng)
        5.2.4 非臨氫條件下2-PCHT在Co-MoS₂/SiO₂上的脫硫反應(yīng)
    5.3 1-PCHE在Co-MoS₂催化劑上的反應(yīng)
    5.4 2-PCHT在Co-MoS₂催化劑上脫硫反應(yīng)的動力學(xué)分析
    5.5 助劑Co的影響
    5.6 MoS₂、Ni-MoS₂和Co-MoS₂催化劑的比較
    5.7 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3813255