近年來由于石油資源的日益匱乏,利用煤、天然氣、頁巖氣和生物質(zhì)等非石油碳資源轉(zhuǎn)化為液體燃料和化學(xué)品的研究備受關(guān)注,其中費托(FT)合成是各類碳資源經(jīng)由合成氣間接轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵步驟。雖然FT合成歷史悠久,但是特定餾分產(chǎn)物選擇性的有效調(diào)控仍存在挑戰(zhàn)。本論文基于雙功能催化劑設(shè)計的思路,以發(fā)展高性能一步法催化劑為目標(biāo),通過添加助劑研究Co/Na-meso-Y催化劑上FT合成催化性能,并考察氫解反應(yīng)對反應(yīng)產(chǎn)物選擇性的調(diào)控規(guī)律。本論文首先考察了在Co/Na-meso-Y催化劑中分別添加不同金屬助劑后的性能,結(jié)果表明,Mn助劑可抑制CH4和輕質(zhì)烴的生成,提高柴油餾分(C10-20烴)的選擇性。在Mn/Co比為0.21的催化劑上(15Co-3Mn/Na-meso-Y)顯示出較高的催化性能,CO轉(zhuǎn)化為33%,C5+和C10-20烴的選擇性分別為91%和65%。該催化劑同時顯示出良好的穩(wěn)定性,經(jīng)1000h反應(yīng)后,催化性能保持不變。而Mn/Co比增加,則甲烷選擇性上升,C5+和C10-20烴選擇性均降低。論文考察了不同Mn含量的Co/Na-meso-Y催化劑上的氫解反應(yīng),發(fā)現(xiàn)Mn/Co比在一定范圍內(nèi)時,氫解反應(yīng)性...

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 費托合成的研究概況
        1.2.1 費托合成反應(yīng)簡介
        1.2.2 費托反應(yīng)的產(chǎn)物分布
        1.2.3 費托反應(yīng)的反應(yīng)機理
    1.3 影響費托反應(yīng)產(chǎn)物分布的因素
        1.3.1 活性相
            1.3.1.1 活性相種類
            1.3.1.2 催化劑制備方法
        1.3.2 載體的影響
        1.3.3 沸石分子篩的應(yīng)用
        1.3.4 助劑的影響
    1.4 雙功能催化劑研究進展
        1.4.1 耦合CO活化和高碳烴C-C加氫裂解的雙功能催化劑
        1.4.2 耦合CO活化和高碳烴C-C氫解的雙功能催化劑
    1.5 論文的目的和研究思路
    1.6 論文的組成和概要
    參考文獻
第二章 實驗部分
    2.1 試劑和原料
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 多級孔Y分子篩的制備
        2.2.2 Co基催化劑的負(fù)載
    2.3 催化劑的性能測試
        2.3.1 費托合成反應(yīng)操作步驟
        2.3.2 氫解反應(yīng)步驟
        2.3.3 費托合成產(chǎn)物的計算方法
        2.3.4 正十六烷氫解的計算
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 低溫Ar物理吸脫附
        2.4.2 X-射線粉末衍射(XRD)
        2.4.3 ICP-OES測定分子篩Si/Al比
        2.4.4 高分辨率透射電子顯微鏡(HR-TEM)
        2.4.5 H₂程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.4.6 H₂-O₂滴定Co還原度(H₂-O₂ Titration)
        2.4.7 H₂化學(xué)吸附測定分散度(H₂-Chemisorption)
        2.4.8 X-射線光電子能譜(XPS)
    參考文獻
第三章 Co/Na-meso-Y催化劑上添加助劑的催化性能的研究
    3.1 引言
    3.2 實驗結(jié)果與討論
        3.2.1 催化劑添加各種助劑后的性能評價
        3.2.2 調(diào)變不同Mn/Co比對催化性能的影響
        3.2.3 固定Mn/Co比調(diào)變溫度對催化性能的影響
        3.2.4 固定Mn/Co比改變空速對催化性能的影響
        3.2.5 固定Mn/Co比改變Co粒徑對催化性能的影響
        3.2.6 對Co-Mn/Na-meso-Y反應(yīng)壽命進行測試
    3.3 添加兩種助劑對催化劑性能的研究
    3.4 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的氫解反應(yīng)
    3.5 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑對費托產(chǎn)物分布影響的性能研究
    4.1 引言
    4.2 Co/Na-meso-Y催化劑添加不同助劑的表征
        4.2.1 Co/Na-meso-Y催化劑添加不同助劑的的TEM表征結(jié)果
        4.2.2 Co/Na-meso-Y催化劑添加不同助劑的的H₂-TPR表征結(jié)果
        4.2.3 Co /Na-meso-Y催化劑添加不同助劑的XPS的表征結(jié)果
    4.3 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的表征
        4.3.1 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的XRD表征結(jié)果
        4.3.2 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的TEM表征結(jié)果
        4.3.3 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的H₂-TPR表征結(jié)果
        4.3.4 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的還原度及化學(xué)吸附
        4.3.5 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑的XPS表征
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 結(jié)論
    5.1 Co/Na-meso-Y催化劑添加助劑后催化合成氣制柴油的研究
    5.2 Co-Mn/Na-meso-Y催化劑對費托產(chǎn)物分布影響的性能研究
碩士期間科研成果目錄
致謝



本文編號：3749171