α,β-不飽和醛是一類重要的化工原料,其C=O鍵選擇性加氫產(chǎn)物不飽和醇類化合物更是香料、醫(yī)藥等產(chǎn)品生產(chǎn)過程中廣泛使用的化學中間體,具有重要的經(jīng)濟價值。肉桂醛作為一種典型的α,β-不飽和醛探針分子,常用于C=C鍵和C=O鍵競爭性加氫機理和催化劑構(gòu)效關(guān)系研究。在熱力學上,C=C鍵比C=O鍵更容易發(fā)生加氫,因此實現(xiàn)高選擇性的C=O鍵加氫極具挑戰(zhàn)性。負載型金屬催化劑是工業(yè)應(yīng)用最為廣泛的催化劑,其表界面結(jié)構(gòu)是決定催化劑性能的關(guān)鍵因素。界面結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑可以通過電子轉(zhuǎn)移改變催化劑的電子結(jié)構(gòu),并利用對幾何結(jié)構(gòu)的修飾作用調(diào)節(jié)空間位阻效應(yīng),能夠顯著地影響催化劑的C=O選擇性�；谝陨咸攸c,實現(xiàn)金屬-載體界面結(jié)構(gòu)的精準構(gòu)筑是構(gòu)建高性能α,β-不飽和醛加氫催化劑的一種關(guān)鍵手段。本論文以肉桂醛的選擇性加氫為目標反應(yīng),以層狀前驅(qū)體法制備的高分散合金催化劑為研究對象,針對合金催化劑對不飽和醇選擇性不足的問題,提出了利用H2-O2循環(huán)氣氛誘導法原位構(gòu)筑氧化物@合金界面結(jié)構(gòu)以提升C=O鍵選擇性的新策略;進一步針對傳統(tǒng)氧化物@合金界面結(jié)構(gòu)由于活性位點被覆蓋導致活性下降的問題,提出了利用H2/CO2混合氣氛誘導法非原位構(gòu)筑可... 

【文章頁數(shù)】：99 頁

【學位級別】：碩士

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學位論文數(shù)據(jù)集
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 α,β-不飽和醛選擇性加氫反應(yīng)概述
        1.1.1 α,β-不飽和醛加氫反應(yīng)路徑與工藝
        1.1.2 α,β-不飽和醛的吸附態(tài)
        1.1.3 α,β-不飽和醛選擇性加氫催化劑研究進展
    1.2 界面結(jié)構(gòu)調(diào)控及其催化作用研究概述
        1.2.1 界面結(jié)構(gòu)簡介
        1.2.2 界面結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑
        1.2.3 界面結(jié)構(gòu)的性質(zhì)及組成調(diào)控
    1.3 層狀復合金屬氫氧化物材料概述
        1.3.1 層狀復合金屬氫氧化物的結(jié)構(gòu)
        1.3.2 層狀復合金屬氫氧化物的性質(zhì)及應(yīng)用
    1.4 本文研究內(nèi)容和意義
        1.4.1 研究意義
        1.4.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料
    2.2 實驗內(nèi)容
        2.2.1 負載型金屬催化劑前驅(qū)體的制備
        2.2.2 負載型金屬催化劑的制備
    2.3 樣品表征
        2.3.1 X射線衍射
        2.3.2 電感耦合等離子體發(fā)射光譜
        2.3.3 拉曼光譜
        2.3.4 熱重-質(zhì)譜連用
        2.3.5 高分辨透射電子顯微鏡
        2.3.6 球差校正電鏡
        2.3.7 程序升溫還原/脫附/氧化
        2.3.8 脈沖吸附
        2.3.9 X射線吸收精細結(jié)構(gòu)
        2.3.10 X射線光電子能譜
        2.3.11 Zeta電位
        2.3.12 原位漫反射紅外光譜
    2.4 催化劑性能評價
第三章 Ga_2O_3@PtGa界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑及其對肉桂醛加氫選擇性強化機制研究
    3.1 前言
    3.2 催化劑前驅(qū)體的篩選
    3.3 催化劑結(jié)構(gòu)表征
    3.4 肉桂醛選擇性加氫性能研究
    3.5 催化劑電子結(jié)構(gòu)對性能的影響
    3.6 界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑對H_2和C=O鍵活化能力的影響
    3.7 Ga_2O_3@PtGa/MgAlGaOx催化劑的肉桂醛選擇性加氫反應(yīng)機理
    3.8 本章小結(jié)
第四章 非晶碳@PtGa界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑及其對肉桂醛加氫選擇性和活性的協(xié)同強化機制
    4.1 前言
    4.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
    4.3 肉桂醛選擇性加氫性能研究
    4.4 催化劑電子結(jié)構(gòu)對性能的影響
    4.5 界面結(jié)構(gòu)構(gòu)筑對H_2和C=O鍵活化能力的影響
    4.6 C@PtGa/MgAlGaO_x催化劑的肉桂醛選擇性加氫反應(yīng)機理
    4.7 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論
本論文創(chuàng)新點
參考文獻
研究成果及學術(shù)論文
致謝
論文作者及導師簡介
附件


【參考文獻】：
期刊論文
[1]Preparation and characterization of bimetallic Pt^Ni-P/CNT catalysts via galvanic displacement reaction on electrolessly-plated Ni-P/CNT[J]. Yangcheng Jiang,Zhen Liu,Jili Song,Ikwhang Chang,Jianhuang Zeng.  Green Energy ＆ Environment. 2018(04)
[2]層間陰離子對四元水滑石超分子作用力的影響(英文)[J]. 胡軍,施煒,倪哲明,劉嬌,薛繼龍.  物理化學學報. 2013(03)



本文編號：3733403