甲烷二氧化碳重整反應(yīng)是高效制取H2和CO合成氣的有效途徑之一,其H2/CO比值小于1,適合費托合成生產(chǎn)汽油、煤油、乙醇等燃料,進而減少溫室氣體、緩解能源壓力。本文通過改變鎳負載量、前驅(qū)體鎳金屬鹽（氯化鎳、硝酸鎳、醋酸鎳、檸檬酸鎳）以及焙燒溫度（500、700、800°C）,從而有效調(diào)控催化劑Ni/Al₂O₃中金屬顆粒粒徑和分散度,詳盡分析了單質(zhì)鎳粒徑對催化活性的影響,研究結(jié)果顯示,鎳最優(yōu)負載量為4-6%,焙燒溫度為500°C時,以醋酸鎳為前驅(qū)體制取的催化劑催化活性最優(yōu)。另一方面,本文詳盡地考察了氧化釔的添加對Ni/Al₂O₃、Co/Al₂O₃催化活性的影響,綜合X射線衍射分析技術(shù)（X ray-diffraction,XRD）、N2吸脫附、透射電子顯微鏡（Transmission electron microscopy,TEM）、程序升溫還原（Temperature Program Reduction,TPR）、CO₂程序升溫脫附（CO... 

【文章來源】：華南理工大學廣東省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 甲烷重整催化體系催化劑的研究
        1.2.1 負載型貴金屬催化劑的研究概述
        1.2.2 鎳基催化劑的研究概述
        1.2.3 鈷系列催化劑的研究概述
        1.2.4 載體的選擇對催化性能的影響
        1.2.5 助劑對催化性能的影響
        1.2.6 催化劑制備方法的研究
    1.3 本論文的選題依據(jù)和研究內(nèi)容
        1.3.1 研究背景
        1.3.2 研究內(nèi)容
        1.3.3 論文創(chuàng)新點
第二章 研究方法及表征手段
    2.1 原料與試劑
        2.1.1 實驗原料及試劑
    2.2 實驗設(shè)備
    2.3 數(shù)據(jù)處理計算方法
    2.4 催化劑的表征手段
        2.4.1 X射線衍射分析技術(shù)（XRD）
        2.4.2 N_2吸附脫附曲線表征
        2.4.3 紫外可見漫反射分析（UV-vis DRS）
        2.4.4 催化劑元素含量測定（ICP-MS）
        2.4.5 程序升溫還原表征（TPR）
        2.4.6 CO_2程序升溫脫附（CO_2-TPD）
        2.4.7 透射電子顯微鏡表征（TEM）
        2.4.8 熱重分析表征（TG）
        2.4.9 拉曼光譜表征（Raman）
第三章 鎳基最優(yōu)催化劑催化活性研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 CH_4-CO_2重整反應(yīng)活性測試
    3.3 金屬負載量對鎳基催化劑影響
        3.3.1 催化活性研究
            3.3.1.1 金屬負載量不同的鎳基催化劑活性探究
            3.3.1.2 金屬負載量各異鎳基催化劑活性與溫度的關(guān)系
            3.3.1.3 原料氣組成對鎳基催化劑活性影響
        3.3.2 反應(yīng)前催化劑表征
            3.3.2.1 焙燒后鎳基催化劑X-射線衍射分析
            3.3.2.2 焙燒后鎳基催化劑固體紫外分析
            3.3.2.3 焙燒后鎳基催化劑程序升溫還原表征
        3.3.3 反應(yīng)后催化劑表征
            3.3.3.1 反應(yīng)后鎳基催化劑X-射線衍射分析
            3.3.3.2 反應(yīng)后催化劑TEM表征
    3.4 不同前驅(qū)體對鎳基催化劑催化活性及結(jié)構(gòu)的影響
        3.4.1 催化活性研究
            3.4.1.1 醋酸鎳前驅(qū)體對催化活性的影響
            3.4.1.2 氯化鎳前驅(qū)體對催化活性的影響
            3.4.1.3 硝酸鎳前驅(qū)體對催化活性的影響
            3.4.1.4 檸檬酸鎳前驅(qū)體對催化活性的影響
        3.4.2 焙燒后催化劑表征結(jié)果
            3.4.2.1 焙燒后催化劑X-射線衍射分析（XRD）
            3.4.2.2 焙燒后催化劑程序升溫還原表征（TPR）
            3.4.2.3 焙燒后催化劑紫外可見漫反射表征（UV-Dis-DRS）
        3.4.3 反應(yīng)后催化劑表征
            3.4.3.1 反應(yīng)后催化劑X-射線衍射
            3.4.3.2 反應(yīng)后催化劑TEM表征
            3.4.3.3 不同前驅(qū)體和焙燒溫度制備的催劑Ni/Al_2O_3結(jié)構(gòu)性能
            3.4.3.4 鎳尺寸大小與甲烷終止轉(zhuǎn)化率的關(guān)系
    3.5 本章小結(jié)
第四章 釔摻雜策略對鎳和鈷催化劑催化性能影響
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 催化劑的制備
    4.3 催化劑活性表測試結(jié)果
        4.3.1 釔摻雜策略對催化劑Ni/Al_2O_3催化活性的影響
        4.3.2 反應(yīng)溫度對鎳基催化劑催化活性影響
        4.3.3 原料氣組成對鎳基催化活性的影響
    4.4 反應(yīng)前催化劑表征結(jié)果
        4.4.1 氧化釔修飾后的鎳和鈷催化劑結(jié)構(gòu)性能
        4.4.2 催化劑透射電子顯微鏡表征
        4.4.3 催化劑紫外可見漫反射表征
        4.4.4 催化劑程序升溫還原表征
        4.4.5 CO_2-TPD程序升溫脫附
    4.5 反應(yīng)后催化劑表征結(jié)果
        4.5.1 反應(yīng)后催化劑TEM表征
        4.5.2 反應(yīng)后催化劑TG表征
        4.5.3 反應(yīng)后催化劑拉曼（Raman）表征
    4.6 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
答辯委員會對論文的評定意見


【參考文獻】：
期刊論文
[1]Effect of Ni loadings on the activity and coke formation of MgO-modified Ni/Al2O3 nanocatalyst in dry reforming of methane[J]. Zahra Alipour,Mehran Rezaei,Fereshteh Meshkani.  Journal of Energy Chemistry. 2014(05)
[2]Ni/Y2O3-Al2O3 catalysts for hydrogen production from steam reforming of ethanol at low temperature[J]. 馬洪波,張榮斌,黃思富,諶偉慶,石秋杰.  Journal of Rare Earths. 2012(07)
[3]多相催化體系的反應(yīng)機理和失活模式(英文)[J]. K.KUMBILIEVA,L.PETROV,Y.ALHAMED,A.ALZAHRANI.  催化學報. 2011(03)
[4]甲烷二氧化碳催化重整制合成氣的催化劑研究新進展[J]. 李穗玲,李白滔.  石油與天然氣化工. 2008(04)



本文編號：3632850