發(fā)布時間：2022-02-18 10:25

　　燃煤電廠煙氣排放的氮氧化物（NO_x）是主要的大氣污染物之一,隨著大氣污染問題的日益嚴重和人們對環(huán)境問題的日益重視,有效脫除煙氣中的NO_x迫在眉睫。選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction,SCR）是目前應用最為廣泛的NO_x控制技術,但商用釩基SCR催化劑的活性組分釩具有生物毒性,使用時易造成二次污染。本論文選取了價格低廉、毒性小且性質穩(wěn)定的α-Fe₂O₃材料,通過對其進行調控和改性,構建新型規(guī)整形貌α-Fe₂O₃基SCR催化劑。基于理論計算,深入探討了晶面對α-Fe₂O₃催化活性的影響,并選取活性最佳的特定形貌α-Fe₂O₃,對其進行改性,進一步提升其SCR催化性能。通過表征和動力學分析,探討了改性前后催化劑的物理化學性質變化、SCR反應活性位點等信息,并闡明了規(guī)整形貌α-Fe₂O_3... 

【文章來源】：華僑大學福建省

【文章頁數(shù)】：144 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

煤爐中熱力型、燃料型、快速型NOx的生成量與溫度的關系[4]

華僑大學博士學位論文6同時，在實際情況中，煙氣中存在一定量的SO2和水蒸氣，可能會與還原劑NH3發(fā)生反應，對SCR反應造成干擾：2SO2+O2→2SO3式（1.8）NH3+SO3+H2O→NH4HSO4式（1.9）SO3+H2O→H2SO4式（1.10）SO2被氧化成為SO3，與還原劑NH3發(fā)生反應生成NH4HSO4物質，NH4HSO4可能會覆蓋在催化劑表面，同時，SO2和H2O還會與反應氣體之間發(fā)生競爭吸附，這兩種情況均會造成催化劑活性位點的減少從而使其SCR催化活性降低。此外，SO3與H2O反應生成的H2SO4還可能會腐蝕催化劑，造成催化劑的永久失活[11]。圖1.2SCR反應過程Figure1.2ThereactionmechanismofSCRreaction1.2.2SCR催化劑SCR技術的核心是催化劑[12,13]，催化劑的類型、結構等因素會對SCR反應的效率、溫度窗口和選擇性等產生重要影響。到目前為止，廣泛研究的SCR催化劑主要可以分為三大類：負載型貴金屬催化劑、金屬氧化物催化劑以及分子篩催化劑。（一）負載型貴金屬催化劑負載型貴金屬SCR催化劑主要是將貴金屬負載于載體上所制備得到的催化劑，這類催化劑在19世紀70年代被廣泛研究。負載型貴金屬SCR催化劑的貴金屬活性組分主要有Pt[14-16]、Ag[17]、Rh[15]、Au[18]等，載體主要有Al2O3[15,18]、

第1章引言15Wei等[104]先采用形貌控制的方法制備得到棒狀FeOOH晶體，然后在此基礎上采用不同的處理方式合成了α-Fe2O3、γ-Fe2O3以及Fe3O4催化劑，并將這幾種不同的催化劑應用于SCR反應中，發(fā)現(xiàn)其溫度窗口范圍由寬到窄順序為γ-Fe2O3>γ-Fe2O3-500（由γ-Fe2O3還原為Fe3O4后，隨后又在500oC下重新氧化為γ-Fe2O3）>α-Fe2O3>Fe3O4，如圖1.4所示。這是由于γ-Fe2O3表面同時暴露出O2-和Fe3+離子，更加有利于SCR反應的進行。而γ-Fe2O3-500催化劑由于處理后表面的氧物種含量減少，因此導致其SCR催化活性降低。α-Fe2O3表面只暴露出Fe3+離子，只能吸附NH3而不能活化NH3分子，因此也具有較差的SCR催化活性。Fe3O4催化劑至少有1/3的惰性Fe2+離子位于晶胞內，導致其同樣具有很差的SCR催化活性。圖1.3α-Fe2O3和γ-Fe2O3催化劑在SCR反應中的（a）不同催化活性和（b）反

【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3630669