隨著煤化工的發(fā)展,煤炭熱解產(chǎn)物—煤焦油產(chǎn)量日益增多,采用煤焦油加氫制取清潔的燃料油可以提高煤焦油的附加值,為尋找新的替代能源提供路線,緩解能源危機,從而達到煤炭的清潔高效轉(zhuǎn)化。本文以低溫煤焦油作為研究對象,從催化劑制備工藝和多環(huán)芳烴菲、萘和蒽油的催化加氫工藝等方面展開研究,為煤焦油制備清潔燃料油提供技術(shù)支撐。采用硝酸鋁、碳酸銨為制備載體原料,以硝酸鎳、鉬酸銨為加氫活性組分原料通過共沉淀法制備加氫催化劑,改變催化劑活性組分含量、焙燒溫度等因素制備出一系列的NiMo加氫催化劑,利用BET, XRD、TPR, TPD、XPS、EDS、SEM等分析方法對氧化態(tài)及硫化態(tài)的催化劑進行表征,研究了焙燒溫度、金屬負載量對催化劑結(jié)構(gòu)、物相、形態(tài)和活性組分的分散度及還原性能的影響。在600℃下焙燒,Mo03含量為20%時,催化劑有較大比表面和較高的活性組分分散度。在自制NiMo催化劑的基礎(chǔ)上,試驗選用菲作低溫煤焦油中多環(huán)芳烴模型化合物,探索菲加氫工藝條件對催化劑活性的影響規(guī)律。以正十二烷為溶劑,在反應(yīng)溫度為400℃、氫初壓為9MPa、反應(yīng)時間為30 min的條件下,菲的轉(zhuǎn)化率為70.69%；加氫過程中主要... 

【文章來源】：華東理工大學(xué)上海市211工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 引言
第2章 文獻綜述
    2.1 煤焦油的來源及特性
    2.2 煤焦油加氫反應(yīng)原理
    2.3 加氫催化劑組成
    2.4 煤焦油加氫催化的研究進展
    2.5 有機液體作為儲氫介質(zhì)簡介
    2.6 研究意義及內(nèi)容
        2.6.1 研究意義
        2.6.2 研究思路
        2.6.3 研究的主要內(nèi)容
第3章 實驗部分
    3.1 實驗藥品及儀器
        3.1.1 實驗藥品和試劑
        3.1.2 實驗儀器和設(shè)備
    3.2 催化劑的制備過程
    3.3 催化劑的表征
        3.3.1 XRD測試
        3.3.2 N2物理吸附
        3.3.3 程序升溫還原(H_2-TPR)
        3.3.4 H_2程序升溫脫附(H_2-TPD)
        3.3.5 掃描電鏡(SEM)
        3.3.6 X射線衍射能譜儀(EDS)
        3.3.7 X射線光電子能譜(XPS)
    3.4 催化劑的預(yù)硫化和加氫試驗
        3.4.1 催化劑的預(yù)硫化試驗
        3.4.2 催化劑對多化芳烴的加氫性能評價試驗
    3.5 產(chǎn)品油分析方法
第4章 NiMo催化劑制備工藝研究
    4.1 前言
    4.2 未負載活性組分和負載NiMo后的催化劑結(jié)構(gòu)對比
        4.2.1 物理吸附的結(jié)構(gòu)參數(shù)
        4.2.2 單活性組分對催化劑物相的影響
        4.2.3 單活性組分對催化劑還原性的影響
        4.2.4 單活性組分對催化劑分散性的影響
    4.3 焙燒溫度對NiMo催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.3.1 焙燒溫度對催化劑的物相形態(tài)的影響
        4.3.2 焙燒溫度對催化劑的比表面、孔徑的影響
        4.3.3 焙燒溫度對催化劑氧化還原性能的影響
        4.3.4 焙燒溫度對催化劑表面活性組分分散度的影響
        4.3.5 焙燒溫度對催化劑表面活性組分化合態(tài)的影響
        4.3.6 焙燒溫度對催化劑表面形貌的影響
        4.3.7 焙燒溫度對催化劑表面組分含量的影響
    4.4 活性組分MoO_3對催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.4.1 活性組分MoO_3對催化劑物相形態(tài)的影響
        4.4.2 活性組分MoO_3對催化劑的比表面、孔徑的影響
        4.4.3 活性組分MoO_3對催化劑氧化還原性能的影響
        4.4.4 活性組分MoO_3對催化劑表面活性組分分散度的影響
    4.5 活性組分NiO對催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.5.1 活性組分NiO含量對NiMo催化劑還原性能的影響
        4.5.2 活性組分NiO含量對NiMo催化劑活性分散度的影響
    4.6 小結(jié)
第5章 模型化合物菲、萘加氫反應(yīng)及其用作儲氫介質(zhì)的初探..
    5.1 前言
    5.2 模型化合物菲在NiMo催化劑加氫反工藝參數(shù)的影響
        5.2.1 反應(yīng)溫度對菲加氫反應(yīng)的影響
        5.2.2 氫初壓對催化反應(yīng)的影響
    5.3 NiMo催化劑制備的焙燒溫度對菲加氫反應(yīng)的影響
    5.4 活性組分MoO_3含量對菲加氫反應(yīng)的影響
    5.5 NiMo/γ-Al_2O_3催化下的菲加氫反應(yīng)路徑
    5.6 模型化合物萘在NiMo催化劑上的加氫反應(yīng)性能研究
        5.6.1 NiMo催化劑的焙燒溫度對萘加氫反應(yīng)的影響
        5.6.2 催化劑中活性組分MoO_3含量不同對萘加氫反應(yīng)的影響
    5.7 小結(jié)
第6章 NiMo催化劑應(yīng)用于蒽油的加氫輕質(zhì)化制燃料油
    6.1 前言
    6.2 蒽油芳烴組成
    6.3 不同焙燒溫度下的NiMo催化劑對蒽油加氫輕質(zhì)化的影響
    6.4 活性組分MoO_3含量不同的催化劑對蒽油加氫輕質(zhì)化的影響
    6.5 小結(jié)
第7章 全文結(jié)論
參考文獻
致謝
附錄


【參考文獻】：
期刊論文
[1]三環(huán)芳烴菲在漿態(tài)床內(nèi)的催化加氫轉(zhuǎn)化及動力學(xué)研究[J]. 周凌,趙靜,張德祥.  石油化工. 2015(06)
[2]P改性對Mo-Ni/Al2O3煤焦油加氫脫氮性能的影響[J]. 石壘,張增輝,邱澤剛,郭芳,張偉,趙亮富.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2015(01)
[3]NiMo/Al2O3催化劑上菲加氫反應(yīng)體系動力學(xué)[J]. 楊惠斌,王雅純,江洪波,翁惠新,劉鋒,李明豐.  化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2014(06)
[4]Co-Mo/γ-Al2O3催化劑上煤焦油加氫裂化工藝[J]. 潘海濤,高歌,雷振,陸江銀.  石油化工. 2014(05)
[5]NiW/Al2O3-Y催化劑的制備及其對煤焦油加氫處理的研究（英文）[J]. 張海永,王永剛,張培忠,林雄超,朱豫飛.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2013(09)
[6]煤焦油加氫技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用及前景[J]. 姚磊.  廣州化工. 2012(16)
[7]煤焦油加氫裂化反應(yīng)及其催化劑的研究[J]. 張世萬,徐東升,周霞萍,尹思聰,張丕祥.  現(xiàn)代化工. 2011(11)
[8]煤焦油加工技術(shù)現(xiàn)狀及深加工發(fā)展方向[J]. 杜明明.  廣州化工. 2011(20)
[9]低溫煤焦油加氫制燃料油品的工藝研究[J]. 安承東.  中國石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量. 2011(07)
[10]低溫煤焦油的綜合利用[J]. 張軍民,劉弓.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2010(03)



本文編號：3630417