Salen型金屬配合物均相催化丁烯齊聚過程的研究
發(fā)布時(shí)間:2022-02-16 22:03
本論文以丁烯(正丁烯及異丁烯)齊聚過程為研究對(duì)象,對(duì)相關(guān)過程催化劑的設(shè)計(jì)、合成及齊聚工藝開發(fā)進(jìn)行了研究。首先,以四種不同取代基的水楊醛(水楊醛、鄰香草醛、5-氯水楊醛、3,5-二叔丁基水楊醛)與兩種不同骨架結(jié)構(gòu)的1,2-二胺(乙二胺、鄰苯二胺)為原料,經(jīng)醛胺縮合反應(yīng)得到Salen配體,將Salen配體與乙酸鎳通過配位反應(yīng)合成了八種Salen-Ni配合物,并用元素分析、紅外光譜(FT-IR)、紫外光譜(Uv-vis)和熱重分析(TG-DTG)對(duì)合成的配體及配合物結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。研究結(jié)果表明:配體及配合物合成所采用的工藝轉(zhuǎn)化率高,得到的配合物熱穩(wěn)定性好。其次,采用所合成的Salen-Ni配合物作為主催化劑,倍半乙基氯化鋁為助催化劑,在甲苯作為溶劑的條件下對(duì)正丁烯齊聚過程進(jìn)行研究,系統(tǒng)考察了主催化劑性質(zhì)、催化劑濃度、聚合反應(yīng)溫度、聚合反應(yīng)時(shí)間、Al/Ni摩爾比等對(duì)催化活性及轉(zhuǎn)化率的影響。結(jié)果表明:用5-氯水楊醛與乙二胺所合成的Salen-Ni配合物1c在聚合反應(yīng)溫度40℃、反應(yīng)時(shí)間90min、n(Al)/n(Ni)為300的條件下,催化活性高達(dá)8.44×105g·mol<...
【文章來源】:西安石油大學(xué)陜西省
【文章頁(yè)數(shù)】:62 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 丁烯齊聚催化劑的研究進(jìn)展
1.2.1 固體磷酸催化劑
1.2.2 分子篩催化劑
1.2.3 負(fù)載型催化劑
1.2.4 樹脂催化劑
1.2.5 離子液體催化劑
1.2.6 均相催化劑
1.3 烯烴齊聚工藝研究進(jìn)展
1.4 異丁烯齊聚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
1.5 選題背景及意義
1.6 本論文的主要研究?jī)?nèi)容
第二章 Salen-Ni催化劑的合成與表征
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.1.3 催化劑的表征方法
2.2 配體及配合物的制備
2.2.1 Salen配體的制備
2.2.2 Salen鎳配合物的合成
2.3 配體及配合物的表征
2.3.1 元素分析
2.3.2 紅外光譜
2.3.3 紫外光譜
2.3.4 熱重分析
2.4 本章小結(jié)
第三章 正丁烯齊聚過程研究
3.1 概述
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 溶劑預(yù)處理
3.2.2 反應(yīng)流程
3.3 催化活性、轉(zhuǎn)化率計(jì)算式
3.4 齊聚液相產(chǎn)物表征
3.5 結(jié)果討論
3.5.1 主催化劑對(duì)催化性能的影響
3.5.2 催化劑濃度對(duì)催化性能的影響
3.5.3 聚合溫度對(duì)催化性能的影響
3.5.4 聚合時(shí)間對(duì)催化性能的影響
3.5.5 Al/Ni摩爾比對(duì)催化性能的影響
3.6 本章小結(jié)
第四章 異丁烯齊聚過程研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 聚合方法
4.1.2 聚異丁烯表征方法
4.1.3 實(shí)驗(yàn)方案
4.2 異丁烯聚合結(jié)果分析
4.3 聚合產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征
4.3.1 氣相色譜分析
4.3.2 核磁13C和1H分析
4.4 異丁烯齊聚反應(yīng)機(jī)理
4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間參加科研情況及獲得的學(xué)術(shù)成果
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]半纖維素改性HZSM-5分子篩上丁烯齊聚反應(yīng)研究[J]. 李超,王輝,朱珊珊,劉廣波,吳晉滬. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(09)
[2]雙(正丁基環(huán)戊二烯基)二氯化鋯催化1-丁烯齊聚的研究[J]. 寧英男,李美嬌,姜濤. 化學(xué)工程師. 2014(03)
[3]雙(正丁基環(huán)戊二烯基)二氯化鋯/甲基鋁氧烷催化1–丁烯齊聚[J]. 姜濤,陳美超,邵懷啟. 天津科技大學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
[4]氯鋁酸離子液體催化異丁烯齊聚反應(yīng)的研究[J]. 楊淑清,劉植昌,徐春明. 石油煉制與化工. 2012(05)
[5]丁烯齊聚酸性催化劑的研究進(jìn)展[J]. 陳光峰,劉姝,臧樹良. 工業(yè)催化. 2009(03)
[6]異丁烯在強(qiáng)酸性陽(yáng)離子交換樹脂上的齊聚動(dòng)力學(xué)[J]. 徐澤輝,葉軍明,瞿衛(wèi)國(guó),房鼎業(yè). 華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(02)
[7]叔丁醇中強(qiáng)酸性陽(yáng)離子交換樹脂催化異丁烯齊聚動(dòng)力學(xué)[J]. 徐澤輝,葉軍明,瞿衛(wèi)國(guó),房鼎業(yè). 石油化工. 2007(03)
[8]內(nèi)擴(kuò)散控制下異丁烯齊聚反應(yīng)宏觀動(dòng)力學(xué)研究[J]. 劉雪暖,李陽(yáng)初,楊國(guó)華. 石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(06)
[9]異丁烯齊聚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[J]. 楊國(guó)華,劉雪暖,李陽(yáng)初,滕波濤. 石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(05)
[10]Oligomerization of Butene Mixture to Produce High Quality Gasoline[J]. ZHOU Peng, AN Zengjian, CAI Tianxi(State Key Laboratory of Fine Chemicals, School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116012, Liaoning, China). 催化學(xué)報(bào). 2002(06)
本文編號(hào):3628739
【文章來源】:西安石油大學(xué)陜西省
【文章頁(yè)數(shù)】:62 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 丁烯齊聚催化劑的研究進(jìn)展
1.2.1 固體磷酸催化劑
1.2.2 分子篩催化劑
1.2.3 負(fù)載型催化劑
1.2.4 樹脂催化劑
1.2.5 離子液體催化劑
1.2.6 均相催化劑
1.3 烯烴齊聚工藝研究進(jìn)展
1.4 異丁烯齊聚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
1.5 選題背景及意義
1.6 本論文的主要研究?jī)?nèi)容
第二章 Salen-Ni催化劑的合成與表征
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.1.3 催化劑的表征方法
2.2 配體及配合物的制備
2.2.1 Salen配體的制備
2.2.2 Salen鎳配合物的合成
2.3 配體及配合物的表征
2.3.1 元素分析
2.3.2 紅外光譜
2.3.3 紫外光譜
2.3.4 熱重分析
2.4 本章小結(jié)
第三章 正丁烯齊聚過程研究
3.1 概述
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 溶劑預(yù)處理
3.2.2 反應(yīng)流程
3.3 催化活性、轉(zhuǎn)化率計(jì)算式
3.4 齊聚液相產(chǎn)物表征
3.5 結(jié)果討論
3.5.1 主催化劑對(duì)催化性能的影響
3.5.2 催化劑濃度對(duì)催化性能的影響
3.5.3 聚合溫度對(duì)催化性能的影響
3.5.4 聚合時(shí)間對(duì)催化性能的影響
3.5.5 Al/Ni摩爾比對(duì)催化性能的影響
3.6 本章小結(jié)
第四章 異丁烯齊聚過程研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 聚合方法
4.1.2 聚異丁烯表征方法
4.1.3 實(shí)驗(yàn)方案
4.2 異丁烯聚合結(jié)果分析
4.3 聚合產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征
4.3.1 氣相色譜分析
4.3.2 核磁13C和1H分析
4.4 異丁烯齊聚反應(yīng)機(jī)理
4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間參加科研情況及獲得的學(xué)術(shù)成果
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]半纖維素改性HZSM-5分子篩上丁烯齊聚反應(yīng)研究[J]. 李超,王輝,朱珊珊,劉廣波,吳晉滬. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(09)
[2]雙(正丁基環(huán)戊二烯基)二氯化鋯催化1-丁烯齊聚的研究[J]. 寧英男,李美嬌,姜濤. 化學(xué)工程師. 2014(03)
[3]雙(正丁基環(huán)戊二烯基)二氯化鋯/甲基鋁氧烷催化1–丁烯齊聚[J]. 姜濤,陳美超,邵懷啟. 天津科技大學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
[4]氯鋁酸離子液體催化異丁烯齊聚反應(yīng)的研究[J]. 楊淑清,劉植昌,徐春明. 石油煉制與化工. 2012(05)
[5]丁烯齊聚酸性催化劑的研究進(jìn)展[J]. 陳光峰,劉姝,臧樹良. 工業(yè)催化. 2009(03)
[6]異丁烯在強(qiáng)酸性陽(yáng)離子交換樹脂上的齊聚動(dòng)力學(xué)[J]. 徐澤輝,葉軍明,瞿衛(wèi)國(guó),房鼎業(yè). 華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(02)
[7]叔丁醇中強(qiáng)酸性陽(yáng)離子交換樹脂催化異丁烯齊聚動(dòng)力學(xué)[J]. 徐澤輝,葉軍明,瞿衛(wèi)國(guó),房鼎業(yè). 石油化工. 2007(03)
[8]內(nèi)擴(kuò)散控制下異丁烯齊聚反應(yīng)宏觀動(dòng)力學(xué)研究[J]. 劉雪暖,李陽(yáng)初,楊國(guó)華. 石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(06)
[9]異丁烯齊聚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[J]. 楊國(guó)華,劉雪暖,李陽(yáng)初,滕波濤. 石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(05)
[10]Oligomerization of Butene Mixture to Produce High Quality Gasoline[J]. ZHOU Peng, AN Zengjian, CAI Tianxi(State Key Laboratory of Fine Chemicals, School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116012, Liaoning, China). 催化學(xué)報(bào). 2002(06)
本文編號(hào):3628739
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