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Na 2 CO 3 修飾的Cu/SiO 2 和Zn-Cu/SiO 2 上丙烯氧氣環(huán)氧化反應(yīng)研究

發(fā)布時間:2022-02-16 01:54
  環(huán)氧丙烷是一種非常重要的化工原料,目前國內(nèi)外主要有兩種工藝來制取環(huán)氧丙烷,但是兩種工藝仍存在著較大弊端。比如氯醇法對環(huán)境造成污染,不符合全球倡導(dǎo)的綠色可持續(xù)發(fā)展理念;Halcon共氧化法在生產(chǎn)環(huán)氧丙烷的同時會產(chǎn)生大量的聯(lián)產(chǎn)品,原子利用率不高。利用分子氧為氧化劑制環(huán)氧丙烷,因為其來源廣泛、價格低廉、對環(huán)境友好、原子利用率高,是制取環(huán)氧丙烷最有潛力的方法。本文合成了 Na2CO3為修飾劑的Cu/SiO2和Zn-Cu/SiO2催化劑,進行了丙烯氧氣環(huán)氧化反應(yīng)研究。首先,通過尿素沉積沉淀法制備了 Cu/SiO2催化劑。然后采用浸漬法在其表面分別負載了 NaCl、Na2SO4、NaNO2、Na2CO3、NaOH、Na2C2O4 六種修飾劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)六種 Na 鹽修飾劑都可以不同程度地促進環(huán)氧丙烷的生成,其中Na2CO3修飾的Cu/SiO2催化劑的環(huán)氧化活性最高,說明Na+的修飾效果明顯高于Cl-。當(dāng)反應(yīng)溫度為220℃時,丙烯的轉(zhuǎn)化率和環(huán)氧丙烷的選擇性分別為1%和18%。XRD結(jié)果表明Na鹽修飾劑的加入可以促進CuO還原為Cu2O物種。TEM結(jié)果表明適量Na2CO3的加入對Cu物種粒徑幾乎沒有影響... 

【文章來源】:寧夏大學(xué)寧夏回族自治區(qū)211工程院校

【文章頁數(shù)】:50 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 環(huán)氧丙烷的主要用途及性質(zhì)
    1.3 環(huán)氧丙烷的生產(chǎn)現(xiàn)狀
    1.4 丙烯環(huán)氧化領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀
        1.4.1 雙氧水直接氧化法(HPPO)
        1.4.2 光助催化劑為氧化劑的丙烯環(huán)氧化法
        1.4.3 N_2O為氧化劑的丙烯環(huán)氧化
        1.4.4 O_2為氧化劑的丙烯環(huán)氧化
    1.5 本文研究的意義和主要內(nèi)容
        1.5.1 本文研究的意義
        1.5.2 本文研究的主要內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗材料
    2.2 實驗所用的儀器
    2.3 催化劑反應(yīng)性能評價
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)
第三章 Na_2CO_3修飾的Cu/SiO_2丙烯環(huán)氧化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑制備
    3.3 催化劑表征
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 TEM表征
        3.3.3 XPS表征
    3.4 催化劑活性評價
    3.5 本章小結(jié)
第四章 Na_2CO_3修飾的Zn-Cu/SiO_2上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑制備
    4.3 催化劑表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 TEM表征
        4.3.3 XPS表征
        4.3.4 催化劑活性評價
        4.3.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻
致謝
個人簡介


【參考文獻】:
期刊論文
[1]環(huán)氧丙烷生產(chǎn)工藝的發(fā)展現(xiàn)狀[J]. 劉波,張曉莉,趙麗,王琪,王蕓.  當(dāng)代化工. 2016(02)
[2]Epoxidation of propylene by molecular oxygen over unsupported AgCux bimetallic catalyst[J]. Xiang Zheng,Yang-Long Guo,Yun Guo,Qing Zhang,Xiao-Hui Liu,Li Wang,Wang-Cheng Zhan,Guan-Zhong Lu.  Rare Metals. 2015(07)
[3]我國環(huán)氧丙烷生產(chǎn)及發(fā)展趨勢解析[J]. 于春梅,史廣明.  石油化工技術(shù)與經(jīng)濟. 2015(03)
[4]第一章:催化活性中心/活性相概念的認知[J]. 辛勤,李煥巧.  工業(yè)催化. 2015(10)
[5]環(huán)氧丙烷生產(chǎn)技術(shù)分析與比較[J]. 李劍.  合成技術(shù)及應(yīng)用. 2011(02)
[6]K+-FeOx/SBA-15催化劑中共存陰離子對其丙烯環(huán)氧化性能的影響[J]. 郭倩,汪曉星,張慶紅,王野.  廈門大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2005(05)
[7]丙烯氧氣氧化制環(huán)氧丙烷工藝開發(fā)進展[J]. 楊學(xué)萍.  工業(yè)催化. 2005(06)
[8]環(huán)氧丙烷工業(yè)發(fā)展三大策略[J]. 呂詠梅.  中國石油和化工. 2002(08)
[9]環(huán)氧丙烷生產(chǎn)技術(shù)進展[J]. 鄭薇.  精細石油化工進展. 2001(11)
[10]國內(nèi)環(huán)氧丙烷生產(chǎn)應(yīng)用與市場預(yù)測[J]. 玄恩鋒.  化工時刊. 1998(11)

博士論文
[1]用等離子體合成的H2O2和改性TS-1催化丙烯氣相環(huán)氧化[D]. 蘇際.大連理工大學(xué) 2012

碩士論文
[1]TS-1/H2O2/尿素體系氧化反應(yīng)研究[D]. 李東偉.大連理工大學(xué) 2009



本文編號:3627548

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