發(fā)布時(shí)間：2021-12-31 22:22

　　丙烯是生產(chǎn)聚合物、含氧有機(jī)物和其他化合物的重要基礎(chǔ)工業(yè)原料,主要由原油、石腦油的熱裂解或催化裂解生產(chǎn)。近年來,丙烯市場(chǎng)缺口逐年增加。丙烷脫氫是工業(yè)上增產(chǎn)丙烯的另一條重要路線,可有效緩解丙烯原料對(duì)石油資源的過度依賴。最近頁巖氣的廣泛應(yīng)用再次推動(dòng)了基于Pt基和CrO_x基催化劑的丙烷脫氫工藝的快速發(fā)展。然而,貴金屬鉑資源稀缺,鉻在環(huán)境中的毒性又很大,因此開發(fā)兼具資源和環(huán)境優(yōu)勢(shì)的新催化劑體系一直是大家努力的方向。鈷系催化劑擁有合適的C-H鍵選擇活化能力和較低的脫氫能壘,但鈷系催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性還需進(jìn)一步提高。本論文利用Fe為助劑,成功制備一系列的CoFe/Al₂O₃催化劑,提高了Co系催化劑的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性,并揭示了助劑Fe的獨(dú)特修飾作用:1.6wt%Fe修飾的5wt%Co/Al₂O₃催化劑上丙烷轉(zhuǎn)化率可提升至22.5%,丙烯選擇性達(dá)97.3%,最重要的是丙烷脫氫反應(yīng)10 h無明顯失活;結(jié)合UV-vis DRS、XPS、H₂-TPR、XRD等表征手段揭... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 能源現(xiàn)狀及發(fā)展動(dòng)態(tài)
    1.2 丙烯的性質(zhì)、應(yīng)用及來源
    1.3 丙烷直接脫氫
        1.3.1 丙烷直接脫氫熱力學(xué)及機(jī)理分析
        1.3.2 商業(yè)化丙烷脫氫工藝
    1.4 直接丙烷脫氫催化劑
        1.4.1 Pt基催化劑體系
        1.4.2 CrO_x基催化劑體系
    1.5 新型丙烷脫氫催化劑體系
        1.5.1 Co、Fe基催化劑
        1.5.2 金屬氮化物、碳化物催化劑
    1.6 論文選題及主要研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 載體及催化劑制備方法
        2.2.1 載體制備
        2.2.2 Co基催化劑制備
        2.2.3 高熵金屬氮化物(M_xC_yN)催化劑制備
    2.3 催化劑結(jié)構(gòu)表征及化學(xué)分析
        2.3.1 粉末X射線衍射
        2.3.2 氮?dú)馕锢砦?br>        2.3.3 透射電子顯微鏡
        2.3.4 固體核磁光譜分析
        2.3.5 紫外可見漫反射光譜
        2.3.6 化學(xué)吸附儀
        2.3.7 X光電子能譜儀
        2.3.8 熱重及差熱分析
    2.4 催化劑性能評(píng)價(jià)
        2.4.1 固定床測(cè)試系統(tǒng)
        2.4.2 計(jì)算方法
3 Fe修飾的Co/Al_2O_3 丙烷脫氫催化劑
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑表征
        3.2.3 丙烷直接脫氫催化活性測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Co基催化劑丙烷脫氫反應(yīng)性能調(diào)變
        3.3.2 Fe修飾對(duì)Co基催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        3.3.3 Fe修飾對(duì)Co基催化劑Co物種配位環(huán)境的影響
        3.3.4 反應(yīng)后催化劑分析
        3.3.5 Fe修飾作用探究
        3.3.6 不飽和配位氧化鋁對(duì)Co/Al_2O_3催化劑活性協(xié)同作用
    3.4 本章小結(jié)
4 高熵金屬氮化物的制備及其丙烷脫氫催化性能研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 催化劑制備
        4.2.2 催化劑表征
        4.2.3 丙烷直接脫氫催化活性測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 高熵金屬氮化物催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        4.3.2 丙烷脫氫反應(yīng)性能
        4.3.3 丙烷脫氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)評(píng)價(jià)
        4.3.4 反應(yīng)后催化劑的表征
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3561095