近年來,二氧化碳的過度排放給環(huán)境帶來了很大的困擾,將二氧化碳轉(zhuǎn)化為化工原料是解決這一問題生產(chǎn)可再生能源的有效途徑,碳捕獲與利用受到了研究人員的廣泛關注,這一技術促進了可持續(xù)性循環(huán)經(jīng)濟,促進了產(chǎn)業(yè)共生和經(jīng)濟增長,并使可再生能源的儲存成為可能。甲醇是一種用途廣泛的重要工業(yè)化學品,作為多種產(chǎn)品的原料,以及燃料添加劑和運輸燃料的代替品,全球需求量巨大。Cu/Zn/Zr催化劑在CO2加氫合成甲醇中表現(xiàn)良好的性能,但遠沒有達到工業(yè)化的要求,本工作通過對Cu/Zn/Zr催化劑改性,來提高其二氧化碳加氫制甲醇的性能。首先,通過添加不同表面活性劑,發(fā)現(xiàn)添加了 P123的Cu/ZnO/m-ZrO2催化劑的催化效果最好,在此基礎上調(diào)控Zr/（Cu+Zn）的比例,發(fā)現(xiàn)Zr/（Cu+Zn）=0.5:1時,催化劑的催化效果最好。二氧化碳轉(zhuǎn)化率為13.8%,甲醇選擇性為68.1%,甲醇時空產(chǎn)率達到150 mg g-1 h-1。與未添加表面活性劑的Cu/ZnO/m-ZrO2催化劑相比,二氧化碳轉(zhuǎn)化率提高了 5.3%,甲醇選擇性提高了19%,甲醇時空產(chǎn)率提高了 一倍。其次,對Zr/（Cu+Zn）=0.5:1的Cu/Zn... 

【文章來源】：寧夏大學寧夏回族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：60 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１?Ｃ〇２加氫轉(zhuǎn)化路徑??Ｆｉｇｕｒｅｌ－１?Ｔｈｅ?ｐａｔｈｗａｙｓ?ｏｆ?ＣＯ２?ｈｙｄｏｒｇｅｎａｔｉｏｎ??

成前驅(qū)體溶液??Ａ。另配Ｉｍｏｌ／ＬＮａＯＨ／氨水溶液（１：１）溶液作為沉淀劑Ｂ。將Ａ和Ｂ緩慢滴加到一大燒杯中，??調(diào)整控制二者加入的速度，使得溶液的ｐＨ值穩(wěn)定在１０．５左右。將該沉淀靜置老化３ｈ，將該沉淀??轉(zhuǎn)入燒瓶中，洗滌、抽濾，ｌ〇〇°Ｃ干燥２４ｈ，６０ＣＴＣ焙燒６ｈ，得到樣品。??３．３催化結(jié)果討論??２２０?２４０?２ｂ０?２８０?３００?２２０?２４Ｕ?２６ｔｉ?２８０?３００??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?（°Ｃ）?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?（°Ｃ）??圖３－２不同氫碳比下Ｚｒ／（Ｃｕ＋Ｚｎ）＝０．５：ｌ的Ｃｕ／ＺｎＯ／ｍ－Ｚｒ０２催化劑在Ｃ０２加氫制甲醇中的催化性能。（ａ）?Ｃ０２轉(zhuǎn)化??率，（ｂ）?ＣＨ３ＯＨ選擇性??Ｆｉｇｕｒｅ?３－２?ＣａｔａＫｔｉｃ?Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ?ｏｆ?Ｃｕ／ＺｎＯ／ｍ－Ｚｒ〇２?ｉｎ?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?Ｃｒｙｓｔａｌ?Ｐｈａｓｅｓ?ｉｎ?ＣＯ２?Ｍｅｔｈａｎｏｌ，?（ａ）?ＣＯ２??ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｒａｔｅ，?（ｂ）?Ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?ＣＨ３ＯＨ??３．３．１反應氣體比例優(yōu)化??將催化劑粉碎篩選４０￣６０目的顆粒，在固定床評價裝置上進行Ｃ０２加氫制甲醇的實驗。反??應條件是３．０＼／＾３、空速為４８００〇＾§－１｝＾，反應溫度為２５０°＜：，每隔半小時采點。測試催化劑??在不同比例的Ｈ２和Ｃ０２的混合氣的催化活性，選出最佳氫碳比，結(jié)果如圖３－２所示：從圖３－２中??可以看出，分別在氫碳比為丨：１、２：１、３：１、４：１的混合氣中進行Ｃ０２加氫制甲醇的實驗，從圖??（ａ）中可以看出，隨著溫度的升高，（：０２轉(zhuǎn)化率越來越高。從圖（ｂ）中可以看

寧夏大學碩士學位論文?第三章添加不同表面活性劑的ＣＵ／ＺｎＯ／ｍ－Ｚｒ０２催化劑及Ｃ０２加氫制甲醇性能研究??｛ａ，?，Ｊ１?ＺＩＴＩＬ０?（ｂ）?－Ｈ???ｔ?ｉ?�。海�?ｒＪ?Ｆ??丨．Ｕ?Ｉｐ??ｎｏｎｅ?ＳＤＢＳ?ＣＴＡＢ?ＦＩ２７?ＰＶＰ?ＰＩ２３?ｎｏｎｅ?ＳＤＢＳ?ＣＴＡＢ?ＦＩ２７?ＰＶＰ?１＊１２３??不同農(nóng)面活性劑?不網(wǎng)農(nóng)面活性劑??圖３－３添加不同表面活性劑的Ｃｕ／ＺｎＯ／ｍ－ＺｒＣｈ催化劑的催化活性（ａ）?Ｃ０２的轉(zhuǎn)化率和甲醇選擇性??（ｂ）甲醇的時空產(chǎn)率??Ｆｉｇｕｒｅ?３－３?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?Ｃｕ?／?ＺｎＯ?／ｍ－?Ｚｒ〇２?Ｃａｔａｌｙｓｔ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｓｕｒｆａｃｔａｎｔｓ，?（ａ）?Ｃ〇２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｒａｔｅ?ａｎｄ??Ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?ＣＨ３ＯＨ?（ｄ）?Ｓｐａｃｅ?ｔｉｍｅ?ｙｉｅｌｄ?ｏｆ?ＣＨ３ＯＨ??在Ｃｕ／ＺｎＯ／ｍ－ＺｒＣｈ催化劑的合成過程中添加了?ＳＤＢＳ，?ＣＴＡＢ，?Ｆ１２７，?ＰＶＰ，?Ｐ１２３五種不同??表面活性劑。從圖３－３?＜ａ）可以添加表面活性劑的Ｃｕ／ＺｎＯ／ｍ－Ｚｒ０２催化劑與未添加表面活性劑??的Ｃｕ／ＺｎＯ／ｍ－ＺｒＣｂ催化劑相比，Ｃ０２的轉(zhuǎn)化率、甲醇選擇性和甲醇的時空產(chǎn)率都有很大的提??高，可能的原因是由于添加表面活性劑之后，催化劑表面呈現(xiàn)了介孔結(jié)構(gòu)，使得催化劑比表面??積增大，形成了足夠多的活性中心來吸附和活化〇３２和Ｈ２分子，使其表現(xiàn)出較好的Ｃ０２加氫制??甲醇的性能。其中添加了?Ｐ１２３的催化劑性能最優(yōu)，二氧化碳轉(zhuǎn)化率為１３．８％，甲醇選擇性為??６８．１％，甲

【參考文獻】：
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本文編號：3535385