基于四環(huán)素分離/富集的咪唑類離子液體雙水相體系的熱力學(xué)模型及萃取工藝研究
發(fā)布時(shí)間:2021-12-11 06:48
四環(huán)素類抗生素作為一種廣譜性的人畜共用藥物,可有效加強(qiáng)人類和其他生物疾病的預(yù)防與治療。然而隨著抗生素的廣泛使用,使得其在食品、環(huán)境中都存在殘留,并且通過循環(huán)最終將進(jìn)入人體內(nèi),對(duì)腎臟和造血系統(tǒng)造成不可逆的損害,嚴(yán)重危害了人類的健康和生活環(huán)境。由于四環(huán)素類抗生素在食品或環(huán)境中的含量都較低,直接使用現(xiàn)有的檢測(cè)手段難以得出準(zhǔn)確結(jié)果,因此,建立一種高效快速的分離/富集四環(huán)素類抗生素殘留的方法,成為其檢測(cè)工作的關(guān)鍵。含離子液體雙水相萃取技術(shù)能有效地將離子液體與雙水相體系的優(yōu)點(diǎn)結(jié)合起來,具有高效溫和、綠色環(huán)保、不易乳化、界面清晰等優(yōu)點(diǎn),能較好的應(yīng)用在抗生素類藥物的分離/富集當(dāng)中。然而目前對(duì)于含離子液體雙水相體系相平衡基礎(chǔ)理論的研究中,主要是集中在對(duì)相應(yīng)的幾種關(guān)聯(lián)方法如Othmer-Tobias、Bancroft和Merchuk等方程進(jìn)行簡(jiǎn)單數(shù)學(xué)擬合,但對(duì)于熱力學(xué)模型的研究還比較少見,還不能完全清楚地從理論上解釋該體系濁點(diǎn)的形成、分相的機(jī)理以及對(duì)其相平衡的預(yù)測(cè),這也在一定程度上限制了該體系的應(yīng)用。因此,隨著含離子液體雙水相體系研究的進(jìn)一步發(fā)展,迫切需要相應(yīng)的熱力學(xué)理論做為指導(dǎo)工具。本論文研究咪唑類離子...
【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:133 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
幾種常見離子液體代表性陽離子結(jié)構(gòu)
第一章緒論51.2.3.3天然化合物的分離Li等[39]通過構(gòu)建[Bmim]BF4/(NH4)2SO4ATPS來萃取蘆薈蒽醌,并考察了鹽的使用量、溫度、pH和平衡時(shí)間等影響因素,結(jié)果發(fā)現(xiàn)平衡的時(shí)間延長并不會(huì)提高蘆薈蒽醌的分離效果,且在體系溫度在298.15K,pH為4.0時(shí),最佳的的萃取效率能達(dá)到92%以上。Santos等[40]則通過利用由膽堿類離子液體構(gòu)建的ATPS從紅辣椒中分離辣椒素。分別考察了離子液體陰離子組成、體系各組分比和溫度等條件對(duì)分離效果的影響,實(shí)驗(yàn)證明在最佳條件下辣椒素的分配系數(shù)能達(dá)到60.95,萃取率在90.57%以上。Claudio等[41]建立了由多種咪唑類離子液體與K3PO4形成的ATPS來分離香蘭素,并研究了離子液體的種類、香蘭素的初始濃度及溫度等影響因子。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),香蘭素會(huì)優(yōu)先遷移至富含離子液體的一相,且更傾向于陰離子為鹵代基的離子液體,如Cl-、Br-,在其中的分配系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他種類的離子液體。分配系數(shù)在由烷基碳鏈碳原子數(shù)為6的離子液體[C6mim]Cl形成的ATPS中達(dá)到最大值,隨后降低,這是主要是由于陽離子極性特性的減弱和富含離子液體一相表面張力的降低造成的。該體系最佳操作溫度在298.15K,且隨著目標(biāo)物初始濃度的提高,其分配系數(shù)會(huì)隨之增大。圖1-2鞣酸在不同的離子液體雙水相體系中的分配過程Fig.1-2PartitioningofgallicacidindifferentIL-basedATPSCoutinho等[42]研究了鞣酸在咪唑類離子液體與Na2SO4、K2HPO4/KH2PO4以及K3PO4
第一章緒論7圖1-3增加離子液體回收率示意圖:a)額外加入鹽;b)加入蒸發(fā)工藝Fig.1-3Schematicdiagramsofstrategytoenhancetheionicliquidrecoverywhen:a)extrasaltisaddedtothesystem;b)evaporationisused1.2.3.5抗生素的萃取分離Han等[47]利用[Bmim]BF4-Na2CO3ATPS、[Bmim]BF4-NaH2PO4ATPS分別來研究環(huán)境水中阿奇霉素和麥迪霉素的萃取情況,并分析了無機(jī)鹽的濃度、種類以及溫度等影響因子,研究發(fā)現(xiàn):在最佳狀態(tài)時(shí),阿奇霉素和麥迪霉素的萃取率分別為96.2%和92.2%,分配系數(shù)分別為162和90.9。在實(shí)際應(yīng)用中,可采用此方法檢測(cè)河水、湖水和地下水等實(shí)際水體中大環(huán)內(nèi)酯類抗生素的含量。Abdolrahimi等[48]則利用[Bmim]BF4與有機(jī)鈉鹽構(gòu)成生物適用性更強(qiáng)的ATPS來分離頭孢氨芐,通過繪制相圖來觀察各類有機(jī)鈉鹽的成相能力,基本遵循如下規(guī)律:C6H5Na3O7>C4H4Na2O4>C4H4Na2O6>C4H2Na2O4。因?yàn)轭^孢氨芐同時(shí)具有氨基和羧基,屬于兩性化合物,因而體系的pH對(duì)其分配系數(shù)影響很大,通過響應(yīng)面分析,各影響因素,如pH、初始濃度等得以優(yōu)化,可選擇使用[Bmim]BF4-C4H4Na2O6和[Bmim]BF4-C4H2Na2O4ATPS,最佳效果分別能達(dá)到96.39%和97%。Li等[49]建立了[Bmim]BF4-Na2CO3體系用于分離提純羅紅霉素(ROX),分析了[Bmim]BF4與Na2CO3的濃度、溫度及分相鹽類型對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響,其操作流程如圖1-4所示。由于ROX分子的疏水性,故極易富集于含離子液體的上相中,其機(jī)理主要是由ROX與上相中離子液體產(chǎn)生的疏水性相互作用從而實(shí)現(xiàn)分離。通過研究發(fā)現(xiàn),在條
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]兩種生態(tài)型蚯蚓對(duì)四環(huán)素污染土壤中酶活性和細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)的影響[J]. 羅舒文,甄珍,李文清,張偉健,吳偉健,任磊,藺中. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2020(02)
[2]EXCEL模擬計(jì)算三元部分互溶體系多級(jí)萃取過程實(shí)例[J]. 孔令濤,馬鳳云,劉景梅. 廣東化工. 2018(01)
[3]MBr(M=Na,K)在離子液體[Bmim]Br水溶液中的溶解度[J]. 任穎倩,陸軼群,彭昌軍,劉洪來. 化工學(xué)報(bào). 2012(10)
[4]超臨界流體萃取原理及應(yīng)用[J]. 于娜娜,張麗坤,朱江蘭,劉江利. 化工中間體. 2011(08)
[5]土壤環(huán)境中四環(huán)素類抗生素殘留及抗性基因污染的研究進(jìn)展[J]. 吳楠,喬敏. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2010(05)
[6]Debye-Hckel理論的研究進(jìn)展[J]. 覃東棉,劉桂華,李小斌,彭志宏,周秋生. 材料導(dǎo)報(bào). 2010(13)
[7]糞源抗生素金霉素和喹乙醇在養(yǎng)殖水體中的殘留及對(duì)錦鯉的生態(tài)毒理效應(yīng)研究[J]. 魏瑞成,包紅朵,鄭勤,侯翔,李維,王冉. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2009(09)
[8]Excel模擬優(yōu)化多級(jí)萃取工藝[J]. 劉景梅,馬鳳云,葉楓. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué). 2008(05)
[9]基于EXCEL或MATLAB的保溫層優(yōu)化[J]. 劉俏,艾勇,范圣第. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué). 2006(08)
[10]用Excel對(duì)精餾塔靈敏板位置確定的數(shù)值分析[J]. 馬鳳云,曹玲,黃雪莉. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué). 2006(03)
本文編號(hào):3534203
【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:133 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
幾種常見離子液體代表性陽離子結(jié)構(gòu)
第一章緒論51.2.3.3天然化合物的分離Li等[39]通過構(gòu)建[Bmim]BF4/(NH4)2SO4ATPS來萃取蘆薈蒽醌,并考察了鹽的使用量、溫度、pH和平衡時(shí)間等影響因素,結(jié)果發(fā)現(xiàn)平衡的時(shí)間延長并不會(huì)提高蘆薈蒽醌的分離效果,且在體系溫度在298.15K,pH為4.0時(shí),最佳的的萃取效率能達(dá)到92%以上。Santos等[40]則通過利用由膽堿類離子液體構(gòu)建的ATPS從紅辣椒中分離辣椒素。分別考察了離子液體陰離子組成、體系各組分比和溫度等條件對(duì)分離效果的影響,實(shí)驗(yàn)證明在最佳條件下辣椒素的分配系數(shù)能達(dá)到60.95,萃取率在90.57%以上。Claudio等[41]建立了由多種咪唑類離子液體與K3PO4形成的ATPS來分離香蘭素,并研究了離子液體的種類、香蘭素的初始濃度及溫度等影響因子。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),香蘭素會(huì)優(yōu)先遷移至富含離子液體的一相,且更傾向于陰離子為鹵代基的離子液體,如Cl-、Br-,在其中的分配系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他種類的離子液體。分配系數(shù)在由烷基碳鏈碳原子數(shù)為6的離子液體[C6mim]Cl形成的ATPS中達(dá)到最大值,隨后降低,這是主要是由于陽離子極性特性的減弱和富含離子液體一相表面張力的降低造成的。該體系最佳操作溫度在298.15K,且隨著目標(biāo)物初始濃度的提高,其分配系數(shù)會(huì)隨之增大。圖1-2鞣酸在不同的離子液體雙水相體系中的分配過程Fig.1-2PartitioningofgallicacidindifferentIL-basedATPSCoutinho等[42]研究了鞣酸在咪唑類離子液體與Na2SO4、K2HPO4/KH2PO4以及K3PO4
第一章緒論7圖1-3增加離子液體回收率示意圖:a)額外加入鹽;b)加入蒸發(fā)工藝Fig.1-3Schematicdiagramsofstrategytoenhancetheionicliquidrecoverywhen:a)extrasaltisaddedtothesystem;b)evaporationisused1.2.3.5抗生素的萃取分離Han等[47]利用[Bmim]BF4-Na2CO3ATPS、[Bmim]BF4-NaH2PO4ATPS分別來研究環(huán)境水中阿奇霉素和麥迪霉素的萃取情況,并分析了無機(jī)鹽的濃度、種類以及溫度等影響因子,研究發(fā)現(xiàn):在最佳狀態(tài)時(shí),阿奇霉素和麥迪霉素的萃取率分別為96.2%和92.2%,分配系數(shù)分別為162和90.9。在實(shí)際應(yīng)用中,可采用此方法檢測(cè)河水、湖水和地下水等實(shí)際水體中大環(huán)內(nèi)酯類抗生素的含量。Abdolrahimi等[48]則利用[Bmim]BF4與有機(jī)鈉鹽構(gòu)成生物適用性更強(qiáng)的ATPS來分離頭孢氨芐,通過繪制相圖來觀察各類有機(jī)鈉鹽的成相能力,基本遵循如下規(guī)律:C6H5Na3O7>C4H4Na2O4>C4H4Na2O6>C4H2Na2O4。因?yàn)轭^孢氨芐同時(shí)具有氨基和羧基,屬于兩性化合物,因而體系的pH對(duì)其分配系數(shù)影響很大,通過響應(yīng)面分析,各影響因素,如pH、初始濃度等得以優(yōu)化,可選擇使用[Bmim]BF4-C4H4Na2O6和[Bmim]BF4-C4H2Na2O4ATPS,最佳效果分別能達(dá)到96.39%和97%。Li等[49]建立了[Bmim]BF4-Na2CO3體系用于分離提純羅紅霉素(ROX),分析了[Bmim]BF4與Na2CO3的濃度、溫度及分相鹽類型對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響,其操作流程如圖1-4所示。由于ROX分子的疏水性,故極易富集于含離子液體的上相中,其機(jī)理主要是由ROX與上相中離子液體產(chǎn)生的疏水性相互作用從而實(shí)現(xiàn)分離。通過研究發(fā)現(xiàn),在條
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]兩種生態(tài)型蚯蚓對(duì)四環(huán)素污染土壤中酶活性和細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)的影響[J]. 羅舒文,甄珍,李文清,張偉健,吳偉健,任磊,藺中. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2020(02)
[2]EXCEL模擬計(jì)算三元部分互溶體系多級(jí)萃取過程實(shí)例[J]. 孔令濤,馬鳳云,劉景梅. 廣東化工. 2018(01)
[3]MBr(M=Na,K)在離子液體[Bmim]Br水溶液中的溶解度[J]. 任穎倩,陸軼群,彭昌軍,劉洪來. 化工學(xué)報(bào). 2012(10)
[4]超臨界流體萃取原理及應(yīng)用[J]. 于娜娜,張麗坤,朱江蘭,劉江利. 化工中間體. 2011(08)
[5]土壤環(huán)境中四環(huán)素類抗生素殘留及抗性基因污染的研究進(jìn)展[J]. 吳楠,喬敏. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2010(05)
[6]Debye-Hckel理論的研究進(jìn)展[J]. 覃東棉,劉桂華,李小斌,彭志宏,周秋生. 材料導(dǎo)報(bào). 2010(13)
[7]糞源抗生素金霉素和喹乙醇在養(yǎng)殖水體中的殘留及對(duì)錦鯉的生態(tài)毒理效應(yīng)研究[J]. 魏瑞成,包紅朵,鄭勤,侯翔,李維,王冉. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2009(09)
[8]Excel模擬優(yōu)化多級(jí)萃取工藝[J]. 劉景梅,馬鳳云,葉楓. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué). 2008(05)
[9]基于EXCEL或MATLAB的保溫層優(yōu)化[J]. 劉俏,艾勇,范圣第. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué). 2006(08)
[10]用Excel對(duì)精餾塔靈敏板位置確定的數(shù)值分析[J]. 馬鳳云,曹玲,黃雪莉. 計(jì)算機(jī)與應(yīng)用化學(xué). 2006(03)
本文編號(hào):3534203
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