對生物質(zhì)能源的高效利用是緩解全球氣候惡化和化石資源枯竭等問題的有效措施,其中,生物質(zhì)資源熱轉(zhuǎn)化制備清潔燃料或高附加值化學(xué)品近年來成為國內(nèi)外學(xué)者的研究熱點。纖維素作為農(nóng)林生物質(zhì)的主要組成部分,它的熱解機理在很大程度上能夠反映生物質(zhì)整體的熱解規(guī)律,是生物質(zhì)組分全利用的基礎(chǔ)。然而,目前已有研究尚存在諸多爭議,如纖維素熱解動力學(xué)模型與熱解機理聯(lián)系不夠密切,并且大多數(shù)研究僅適用于特定條件（小尺寸顆粒、低升溫速率等）,缺乏普適性。針對以上問題,本文開展了基于產(chǎn)物生成和理論計算的熱解機理、纖維素熱解動力學(xué)模型、大顆粒熱解傳熱模型等一系列基礎(chǔ)研究,進而針對纖維素的熱解特點開發(fā)了新型過渡金屬@纖維素炭氣凝膠催化劑,并初步探究了催化熱解機理,主要內(nèi)容及結(jié)論如下:（1）采用熱重-差熱聯(lián)用（TGA-DSC）和熱重-紅外聯(lián)用（TGA-FTIR）研究了纖維素熱解過程的失重情況和特征產(chǎn)物生成特性,采用快速熱解-氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用（Py-GC/MS）考察了熱解產(chǎn)物隨熱解溫度、時間的變化規(guī)律,以及晶型和聚合度對熱解的影響,從實驗層面全面分析了產(chǎn)物之間的相互作用機制。研究發(fā)現(xiàn),纖維素200°C能發(fā)生解結(jié)晶,且該反應(yīng)可逆;... 

【文章來源】：北京林業(yè)大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 纖維素熱解研究現(xiàn)狀
        1.2.1 纖維素結(jié)構(gòu)簡述
        1.2.2 纖維素熱解動力學(xué)
        1.2.3 典型產(chǎn)物生成機理研究
        1.2.4 影響纖維素熱解特性的因素
        1.2.5 纖維素顆粒熱解過程中的傳熱傳質(zhì)研究
        1.2.6 熱解產(chǎn)物調(diào)控的研究
        1.2.7 纖維素熱解理論計算研究現(xiàn)狀
    1.3 研究目的、意義及內(nèi)容
2 纖維素熱解特征反應(yīng)研究
    2.1 引言
    2.2 實驗材料與方法
        2.2.1 纖維素熱重-差熱聯(lián)用分析
        2.2.2 纖維素熱重-紅外光譜聯(lián)用分析
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 纖維素熱重分析
        2.3.2 基于典型熱解反應(yīng)的纖維素熱解路線
    2.4 本章小結(jié)
3 基于產(chǎn)物組分的纖維素熱解量化計算
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 Py-GC/MS實驗
        3.2.2 纖維素Ⅱ的制備與表征
        3.2.3 DFT計算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 纖維素快速熱解產(chǎn)物分布
        3.3.2 晶型對熱解影響的研究
        3.3.3 聚合度對熱解影響的研究
        3.3.4 DFT計算結(jié)果
    3.4 本章小結(jié)
4 纖維素熱解路線及反應(yīng)動力學(xué)模型
    4.1 引言
    4.2 纖維素熱解路線的提出
    4.3 動力學(xué)參數(shù)的確定
        4.3.1 動力學(xué)路線的提出
        4.3.2 機理函數(shù)的確定
        4.3.3 活化能和指前因子的確定
    4.4 模型驗證
    4.5 本章小結(jié)
5 纖維素顆粒熱解過程中的傳熱研究
    5.1 引言
    5.2 實驗材料與方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 大樣品尺寸的熱重實驗
        5.3.2 纖維素熱解過程中固體的形態(tài)變化
        5.3.3 傳熱模型
        5.3.4 熱導(dǎo)率和壓力的變化
        5.3.5 TG曲線和樣品溫度驗證
        5.3.6 產(chǎn)物分布
    5.4 本章小結(jié)
6 過渡金屬@纖維素炭氣凝膠催化下的纖維素快速熱解
    6.1 引言
    6.2 催化劑的制備與表征
        6.2.1 制備方法
        6.2.2 催化劑的表征
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 負載對催化劑性質(zhì)的影響
        6.3.2 鐵、鎳催化纖維素熱解機理
    6.4 本章小結(jié)
7 結(jié)論與展望
    7.1 本論文主要結(jié)論
    7.2 本論文主要創(chuàng)新點
    7.3 對今后研究的建議
參考文獻
附錄A
個人簡介
導(dǎo)師簡介
獲得成果目錄清單
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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碩士論文
[1]纖維素和半纖維素熱解機理及其產(chǎn)物調(diào)控途徑的研究[D]. 梁嘉晉.華南理工大學(xué) 2016
[2]制備條件對磷酸法再生纖維素結(jié)構(gòu)和功能的影響研究[D]. 郝曉霞.南京農(nóng)業(yè)大學(xué) 2015
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本文編號：3509927