在長(zhǎng)達(dá)半個(gè)多世紀(jì)的化石能源開(kāi)發(fā)利用過(guò)程中,引發(fā)了溫室效應(yīng)、酸雨、粉塵等一系列生態(tài)環(huán)境問(wèn)題,同時(shí),面臨著資源枯竭的嚴(yán)峻挑戰(zhàn),促使人們開(kāi)始尋求能夠替代化石能源的新型能源。其中,生物質(zhì)能,一種由來(lái)源廣泛并且可再生的生物質(zhì)經(jīng)過(guò)熱解裂解以及進(jìn)一步的加工處理獲得的具有碳中和性、可再生的新型能源。本文著重對(duì)生物質(zhì)下游加工過(guò)程中糖類(lèi)發(fā)酵產(chǎn)物（丙酮、正丁醇和乙醇）高選擇性縮合合成高品質(zhì)化學(xué)品或可再生燃料前體展開(kāi)研究。首先,本文使用氫氣-液相法還原Co₃O₄顆粒,在不同還原壓力、溫度和時(shí)間的條件下制備出一系列Co/Co₃O₄磁性過(guò)渡金屬催化劑,以丙酮-正丁醇為反應(yīng)底物,考察其催化性能。研究表明,Co⁰對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物具有較好的選擇性,其含量以及在催化劑表面的分散程度對(duì)催化性能具有重要影響。在200℃、1.7MPa的N₂氛圍中反應(yīng)20h后,催化劑Co/Co₃O₄-1.5-200-3表現(xiàn)出對(duì)長(zhǎng)碳鏈醇酮類(lèi)物質(zhì)(C₇-C

【文章來(lái)源】：湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁(yè)數(shù)】：69 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

Co/Co3O4催化劑的制備示意圖

14原氫壓分別為1MPa、1.5MPa、2MPa和2.5MPa，還原溫度分別為200℃和250℃，還原時(shí)間分別為3h和5h（反應(yīng)釜升溫?cái)嚢杓s30min至指定溫度后開(kāi)始計(jì)時(shí)）。反應(yīng)結(jié)束后待反應(yīng)釜自然冷卻至室溫，開(kāi)釜取出黑色固體產(chǎn)物與溶劑混合的懸濁液，用離心機(jī)離心分離，無(wú)水乙醇反復(fù)洗滌5-8次后，于60℃遠(yuǎn)紅外輻射干燥箱中干燥4h，制得灰黑色Co/Co3O4催化劑樣品。并且將對(duì)應(yīng)組數(shù)制得的催化劑記為Co/Co3O4-P-T-t，其中P、T、t分別代表催化劑制備過(guò)程中的氫氣壓力、還原溫度和還原時(shí)間。2.1.2.2Co/AC催化劑的制備圖2.2Co/AC催化劑的制備示意圖使用分析天平準(zhǔn)確稱(chēng)取用稀硝酸預(yù)處理過(guò)的活性炭（AC，1g）和固體鹽Co(NO3)2·6H2O（0.8g），將其加入到盛有10mL超純水的燒杯中，50℃超聲浸漬3h左右至燒杯中無(wú)明顯水分存在，隨后放入真空干燥箱100℃干燥過(guò)夜，接著于500℃的馬弗爐中焙燒4h。設(shè)置管式爐初始升溫速率為4℃/min，從室溫升至600℃，保持4h，二次升溫速率為3℃/min，從600℃升至750℃，保持3h，待其自然降溫，獲得Co/AC催化劑樣品。將制得的催化劑樣品記為Co/AC-T，其中T代表催化劑前體的還原溫度。2.1.3Co基催化劑的表征2.1.3.1X-射線(xiàn)粉末衍射表征分析XRD表征使用D/MAX2550型X射線(xiàn)粉末衍射儀，以Cu-Kα（λ=1.5418）為靶輻射，測(cè)試電壓、電流分別為40kV和300mA，并以10°/min的速率在2θ=10-

33量分別為5.02wt%和7.49wt%，幾乎與理論負(fù)載量相同，這表明Co2+和Ni2+均勻地分散在水滑石中，造成這種現(xiàn)象的原因在于Co2+和Ni2+能夠相對(duì)容易地滲入到水滑石層狀結(jié)構(gòu)當(dāng)中并且形成了Co(Ni)Al2O4類(lèi)尖晶石結(jié)構(gòu)。圖3.7Co-Ni/Mg-Al-C-750催化劑的元素分布及TEM圖譜3.2.1.6催化劑NH3-TPD表征分析100200300400500600700800Intensity(a.u.)Temperature(℃)Co/Mg-Al-750Ni/Mg-Al-750Ni/Mg-Al-C-750Co-Ni/Mg-Al-C-750Co/Mg-Al-C-750圖3.8Co基和Ni基催化劑的NH3-TPD圖譜使用NH3-TPD表征對(duì)催化劑的酸性位點(diǎn)的強(qiáng)度進(jìn)行分析。圖3.8為催化劑

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]F-T合成Co基催化劑研究進(jìn)展[J]. 夏志,宋金文,申衛(wèi)衛(wèi),臧涵.  工業(yè)催化. 2014(04)
[2]Fe、Co基費(fèi)托合成催化劑助劑研究進(jìn)展[J]. 楊霞珍,劉化章,唐浩東,蔡麗萍,吳再?lài)?guó).  化工進(jìn)展. 2006(08)



本文編號(hào)：3505255