芳烴,特別是苯、甲苯和二甲苯（BTX）是重要的基礎(chǔ)化工原料,一般是通過(guò)石油路線獲取。我國(guó)的能源現(xiàn)狀是“多煤、貧油、少氣”,芳烴大量依賴進(jìn)口。開(kāi)辟一條非石油路線制芳烴的途徑,對(duì)于緩解我國(guó)芳烴依賴進(jìn)口的現(xiàn)狀顯得尤為重要。自上世紀(jì)80年代甲醇制烴類（MTH）技術(shù)出現(xiàn)以來(lái),受到人們的廣泛關(guān)注,其中甲醇制芳烴（MTA）是緩解芳烴需求壓力的一種有效手段。本論文研究鋅改性ZSM-5分子篩催化甲醇制芳烴反應(yīng)。本文首先通過(guò)調(diào)節(jié)鋁源的加入量和溶液的酸堿度,合成不同硅鋁比的ZSM-5分子篩。比較ZSM-5分子篩的酸量與MTA反應(yīng)性能的關(guān)系。發(fā)現(xiàn)硅鋁比為30時(shí),芳烴收率達(dá)到19%。接著在商業(yè)分子篩上浸漬不同含量的鋅,比較鋅物種負(fù)載量與反應(yīng)性能的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),對(duì)于所采用的商業(yè)分子篩,鋅的負(fù)載量為1wt%時(shí),芳烴的收率達(dá)到22.5%。接著探究催化劑的擴(kuò)散性能對(duì)MTA反應(yīng)的影響。一、合成硅鋁比為60的母體ZSM-5分子篩,對(duì)母體ZSM-5分子篩進(jìn)行堿處理和鋅改性。并對(duì)堿處理和鋅改性后的ZSM-5分子篩的孔道結(jié)構(gòu)、酸性進(jìn)行表征。發(fā)現(xiàn)堿處理可以改善分子篩的孔道結(jié)構(gòu),提高催化劑的穩(wěn)定性。二、采用添加尿素的方式成功制備了... 

【文章來(lái)源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：77 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 研究背景
    1.2 甲醇制烴類(MTH)研究
        1.2.1 甲醇制汽油(MTG)技術(shù)
        1.2.2 甲醇制烯烴/丙烯(MTO/MTP)技術(shù)
        1.2.3 甲醇制芳烴(MTA)技術(shù)
    1.3 MTA的生產(chǎn)工藝及生產(chǎn)現(xiàn)狀
        1.3.1 固定床工藝
        1.3.2 流化床工藝
    1.4 MTA 反應(yīng)機(jī)理
        1.4.1 MTA反應(yīng)直接機(jī)理
        1.4.2 MTA反應(yīng)間接機(jī)理
    1.5 MTA反應(yīng)催化劑
        1.5.1 分子篩的孔道結(jié)構(gòu)
        1.5.2 分子篩的擴(kuò)散性能
        1.5.3 金屬改性
        1.5.4 其他因素
    1.6 論文選題依據(jù)
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 藥品及生產(chǎn)廠家
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及生產(chǎn)廠家
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 氬氣物理吸附
        2.3.3 化學(xué)吸附(NH_3-TPD程序升溫吸附-脫附)
        2.3.4 吡啶紅外(Py-IR)
        2.3.5 羥基紅外(OH-IR)
        2.3.6 透射電鏡(TEM)
        2.3.7 掃描電鏡(SEM)
        2.3.8 X射線電子能譜(XPS)
        2.3.9 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)
        2.3.10 X射線熒光光譜儀(XRF)
        2.3.11 熱重(TG)
    2.4 催化劑評(píng)價(jià)
        2.4.1 催化劑評(píng)價(jià)裝置
        2.4.2 產(chǎn)物分析
        2.4.3 產(chǎn)物評(píng)價(jià)指標(biāo)
3 分子篩的酸性與金屬負(fù)載量對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響
    3.1 分子篩的酸性對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響
        3.1.1 不同硅鋁比HZSM-5 的制備
        3.1.2 不同硅鋁比HZSM-5的MTA反應(yīng)性能
    3.2 金屬負(fù)載量對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響
        3.2.1 不同金屬負(fù)載量C-ZSM-5 的制備
        3.2.2 不同鋅負(fù)載量商業(yè)ZSM-5 分子篩的MTA反應(yīng)性能
    3.3 小結(jié)
4 ZSM-5 分子篩的擴(kuò)散性能對(duì)MTA反應(yīng)的影響
    4.1 鋅改性多級(jí)孔ZSM-5 分子篩用于MTA反應(yīng)
        4.1.1 鋅改性多級(jí)孔ZSM-5 分子篩的制備
        4.1.2 催化劑的表征
    4.2 鋅改性薄片ZSM-5 分子篩用于甲醇制芳烴反應(yīng)
        4.2.1 鋅改性薄片ZSM-5 分子篩的制備
        4.2.2 催化劑的表征
    4.3 鋅改性ZSM-5 分子篩的失活性能研究
        4.3.1 催化劑的表征
    4.4 小結(jié)
5 干膠轉(zhuǎn)化法封裝鋅
    5.1 干膠轉(zhuǎn)化法封裝鋅
        5.1.1 催化劑的制備
        5.1.2 催化劑的表征
    5.2 母體酸性對(duì)干膠轉(zhuǎn)化封裝鋅的影響
        5.2.1 催化劑的制備
        5.2.2 催化劑的表征
        5.2.3 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]ZSM-35分子篩的酸改性及其用于丙烯水合制異丙醇反應(yīng)的性能[J]. 王慧風(fēng),劉靖,喻瑞.  工業(yè)催化. 2018(07)
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[4]改性ZSM-5甲醇芳構(gòu)化催化劑研究進(jìn)展[J]. 任浩楠,李劍,楊麗娜.  天然氣化工（C1化學(xué)與化工）. 2015(03)
[5]不同分子篩催化劑上甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)的研究[J]. 吳宏宇,何英萍,劉民,郭新聞.  現(xiàn)代化工. 2015(03)
[6]甲苯甲醇催化烷基化制對(duì)二甲苯技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 顧道斌.  天然氣化工（C1化學(xué)與化工）. 2013(06)
[7]甲醇制芳烴技術(shù)新進(jìn)展[J]. 錢伯章.  化學(xué)工業(yè). 2013(12)
[8]中國(guó)石化三十年[J]. 陳錦華.  中國(guó)經(jīng)貿(mào)導(dǎo)刊. 2013(19)
[9]生物質(zhì)制芳烴技術(shù)進(jìn)展與發(fā)展前景[J]. 董麗.  化工進(jìn)展. 2013(07)
[10]甲醇制芳烴研究進(jìn)展[J]. 鄒琥,吳巍,葸雷,朱寧,史軍軍.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2013(03)

博士論文
[1]MFI型中空沸石的設(shè)計(jì)、合成及應(yīng)用[D]. 代成義.大連理工大學(xué) 2016

碩士論文
[1]改性ZSM-5和ZSM-11分子篩催化甲醇制汽油反應(yīng)的性能研究[D]. 劉倩倩.大連理工大學(xué) 2017
[2]ZSM-5分子篩催化甲醇制丙烯[D]. 李珊珊.大連理工大學(xué) 2017
[3]成型助劑對(duì)甲苯甲醇烷基化催化劑性能的影響[D]. 常洋.大連理工大學(xué) 2017
[4]甲醇制芳烴催化劑研究[D]. 梅園.華東理工大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3485633