直接醇類燃料電池（DAFCs）憑借其獨(dú)特的優(yōu)勢而成為最有發(fā)展前途的便攜式電源之一,其優(yōu)勢包括高能量密度,燃料選擇的多樣性,較低的工作溫度和低污染物排放。陽極鉑（Pt）基貴金屬催化劑,由于其優(yōu)異的電催化性能,已被廣泛研究并應(yīng)用于DAFCs陽極的甲醇氧化反應(yīng)（MOR）和乙醇氧化反應(yīng)（EOR）。然而,Pt屬于稀有貴金屬,地球上儲量稀少,價格昂貴,因此減少電催化劑中Pt用量的同時提升催化活性是降低DAFCs成本的關(guān)鍵。隨著納米材料制備技術(shù)的迅猛發(fā)展,可以通過靈活改變元素的組成和精確控制納米結(jié)構(gòu)的形成,進(jìn)而構(gòu)造具有合理設(shè)計的高效多組分Pt基貴金屬納米催化劑。本論文通過Pt與親氧金屬銅（Cu）、銀（Ag）合金化,并引入金屬銠（Rh）形成PtRh-M（M=Cu,Ag）三元金屬催化劑,利用還原劑和封裝劑對納米材料的成分組成和形貌生長進(jìn)行了調(diào)控,并研究了其對醇類氧化的催化活性,具體的研究內(nèi)容如下:（1）通過一鍋溶劑熱法合成了Rh增強(qiáng)的生長納米枝晶的PtCuRh菱形體十二面體（RDD）,通過對其進(jìn)行醋酸蝕刻得到開放通透的生長納米枝晶的PtCuRh菱形十二面體納米框架（RDND）。實驗發(fā)現(xiàn),通過改變反應(yīng)溫度... 

【文章來源】：廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

直接醇類燃料電池的工作示意圖

廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文鉑基三元金屬催化劑的制備及其醇氧化性能的研究10一維貴金屬納米材料因其廣闊的應(yīng)用領(lǐng)域而受到研究人員的廣泛關(guān)注�？刂埔痪S納米材料生長的關(guān)鍵就是打破晶體各向同性生長模式，利用封裝劑將納米材料的生長方向限制在一個方向。Huang[37]等人報道了一種具有高指數(shù)晶面、富Pt表面和有序金屬間結(jié)構(gòu)的分級一維PtCo納米線（圖1-4）。這些結(jié)構(gòu)特征符合促進(jìn)電催化活性的有利條件，使氧還原和醇氧化反應(yīng)具有前所未有的性能。通過EDS表征發(fā)現(xiàn)合成的PtCo納米線是屬于合金型納米結(jié)構(gòu)，Pt和Co均勻分散在整個一維納米線中。另外密度泛函理論模擬（DFT）表明，在富鉑高指數(shù)晶面上的三重中空活性位點為氧還原反應(yīng)活性的增強(qiáng)提供了一個額外的因素。同時通過電化學(xué)測試發(fā)現(xiàn)，PtCo納米線在不僅在電化學(xué)條件下是穩(wěn)定的，在熱環(huán)境下也圖1-3五種典型的雙金屬納米晶（NCs），根據(jù)其組成元素的空間分布進(jìn)行了分類（A：合金，B：金屬間化合物，C：異質(zhì)結(jié)構(gòu)，D：核-殼型,E：成分分離的納米晶）的示意圖。橙色和綠色代表兩種不同的元素。[36]Fig.1-3Schematicillustrationshowingthefivetypicalbimetallicnanocrystals(NCs)classifiedaccordingtothespatialdistributionoftheirconstituentelements(A:alloys,B:intermetalliccompounds,C:heterostructures,D:core–shellNCs,andE:composition-segregatedNCs).Theorangecolorandgreencolorrepresenttwodifferentelements.[36]

廣西大學(xué)碩士學(xué)位論文鉑基三元金屬催化劑的制備及其醇氧化性能的研究11是穩(wěn)定的。這項工作為大規(guī)模制備多功能納米催化劑打下了堅實的基矗超薄二維貴金屬納米材料的制備仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。盡管可以通過自上而下的剝離具有層狀結(jié)構(gòu)的材料來制備超薄納米片，但是貴金屬納米片的合成特別困難，因為貴金屬通常具有面心立方結(jié)構(gòu)，貴金屬的三維緊密堆積結(jié)構(gòu)使其很難形成只有幾個原子厚度的金屬納米薄片。Chen[38]和其團(tuán)隊研究了用二胺輔助圖1-4層次結(jié)構(gòu)Pt-Co納米線的形貌和結(jié)構(gòu)表征。具有代表性的（a）STEM圖像，（b）TEM圖像，（c）TEM-EDS，（d）PXRD圖譜，（e）STEM-ADF圖像和EDS元素映射的分級Pt3CoNWs。a中插圖的是一個放大的STEM圖像。電感耦合等離子體發(fā)射光譜（ICP-AES）顯示，其成分為Pt/Co=74.8/25.2。[37]Fig.1-4MorphologyandstructurecharacterizationofhierarchicalPt-Conanowires.Representative(a)STEMimage,(b)TEMimage,(c)TEM-EDS,(d)PXRDpatternand

本文編號：3467355