煤焦油中富含多環(huán)芳烴,目前煤焦油催化加氫主要通過加氫裂化反應制備合格的汽柴油產(chǎn)品,不僅條件苛刻且耗氫量大;通過加氫飽和反應將煤焦油中富含的二環(huán)及三環(huán)芳烴轉(zhuǎn)化為氫化芳烴或環(huán)烷烴即可作為高性能噴氣燃料的理想組分。但因煤焦油與石油原料組成差異巨大,傳統(tǒng)石油化工加氫催化劑難以滿足煤焦油制噴氣燃料的需求,因此,如何獲得高加氫飽和活性催化劑是低溫煤焦油制高性能噴氣燃料的關鍵。傳統(tǒng)的過渡金屬硫化物催化劑加氫飽和能力弱,貴金屬催化劑雖然具有高的芳烴加氫飽和活性,但其價格昂貴,易被毒化,限制了其廣泛應用。近年來,Ni₂P催化劑因其具有特殊的晶體形貌和物理化學性質(zhì),已經(jīng)在加氫脫硫、加氫脫氮反應中表現(xiàn)出很高的本征加氫活性,有望成為新一代高效芳烴加氫飽和催化劑。Ni₂P催化劑的加氫活性與Ni₂P的顆粒尺寸密切相關,小粒徑的Ni₂P具有更高的加氫活性。Ni₂P催化劑一般采用傳統(tǒng)的程序升溫還原法制備,然而該方法選用的前驅(qū)體中P-O鍵很穩(wěn)定,需要超過600°C才能使其斷裂,這就決定了該方法制備Ni_... 

【文章來源】：太原理工大學山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

熱解次磷酸鹽法制備Ni2P催化劑Figure3-1ThepreparationofNi2Pcatalystbythermaldecompositionofhypophosphite由圖3-1可知，在低溫下（150-400°C）前驅(qū)體中的次磷酸鹽會發(fā)生歧化反應，生成

太原理工大學碩士研究生學位論文兩個 H2消耗峰，第一個 H2消耗峰（200-300°C）歸屬于 Ni2+還原為 Ni，第二個 H2峰（320°C）歸屬于 P 物種的還原，與宋華課題組采用熱解次磷酸鹽法制備的 Ni2P/BA-15 催化劑的 H2-TPR 分析一致[89]。當Ni2P 負載量由 10wt%增加至 15wt%和 20wt%驅(qū)體中 Ni2+的還原峰向高溫方向移動（225°C→260°C），這是因為負載量的增加，體中 P 含量的增多，從而使 P 物種與 Al2O3載體間的相互作用增強所致。P 物種的峰隨負載量的增加而逐漸升高。.3.4 形貌和顆粒粒徑采用透射電子顯微鏡（TEM）觀測不同 Ni2P 負載量的 Ni2P/Al2O3催化劑的形貌粒粒徑分布情況，如圖 3-7 所示。

由圖4-3 可知，低倍 TEM 譜圖（左）展示了不同還原溫度制備的 Ni2P/Al2O3催化劑的形貌和顆粒尺寸分布。從中我們可以發(fā)現(xiàn)，與金屬硫化物的典型堆疊的層狀結(jié)構(gòu)不同，Ni2P 不是層狀的而是形成球狀顆粒，這樣可以更好地分散在載體上，暴露出更多的活性位點，從而有更高的加氫活性[23]。還原溫度在 300-400°C 制備的 Ni2P/Al2O3催化劑中，Ni2P 顆粒均勻高度分散在 Al2O3載體中。當還原溫度為 450°C 和 500°C 制備的催化劑中 Ni2P顆粒發(fā)生了部分團聚。不同還原溫度制備的 Ni2P/Al2O3催化劑的顆粒粒徑列于表 4-2，結(jié)果表明，隨著還原溫度的升高，顆粒尺寸逐漸增大（3nm→7nm），該趨勢與 XRD 檢測結(jié)果相一致。值得注意的是，當還原溫度小于 400°C 時

【參考文獻】：
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碩士論文
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本文編號：3462967