電催化合成氨反應(yīng)原料為廉價(jià)易得的水和氮?dú)?可在常溫常壓下通過電能進(jìn)行無碳排放的氨合成,具有極大的發(fā)展?jié)摿Α５姶呋�原產(chǎn)氨過程會(huì)受到電解水分解產(chǎn)氫的競爭,導(dǎo)致催化產(chǎn)氨的選擇性大大降低,設(shè)計(jì)和發(fā)展新型高活性、高選擇性催化劑是電催化合成氨的當(dāng)務(wù)之急。本文以葡萄糖為碳源,采用水熱法制備碳微球（CMS）,然后以CMS為載體,并以Fe（NO₃）₃·9H₂O為鐵源,制備CMS負(fù)載型鐵基電催化劑,采用XRD、SEM、TEM和XPS等手段進(jìn)行表征,通過調(diào)控催化劑的微觀結(jié)構(gòu),提高催化劑電化學(xué)合成氨催化性能。結(jié)果表明,水熱合成時(shí)在葡萄糖溶液中加入Fe³⁺離子可顯著提高碳球的收率,制得球徑約為10μm的大小均勻的標(biāo)準(zhǔn)球形碳球。在制備的Fe₂O₃/CMS電催化劑上負(fù)載的鐵氧化物主要為Fe₂O₃和少量Fe₃O₄納米晶,粒徑約為30～40 nm。水熱時(shí)鐵添加量、碳化溫度、浸漬鐵負(fù)載量、焙燒溫度是... 

【文章來源】：東北石油大學(xué)黑龍江省

【文章頁數(shù)】：74 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

水熱合成時(shí)不同鐵添加量碳球的SEM照片

東北石油大學(xué)碩士學(xué)位論文23徑約為10μm。當(dāng)碳化溫度逐漸升高至400、500和600℃時(shí)，碳球在形貌和粒徑上均未發(fā)生明顯的變化。這表明碳化溫度的逐漸升高并不會(huì)對碳球的形貌造成影響，且結(jié)合圖3-6可知，不同碳化溫度載體碳球在形貌上并無太大差異但碳化程度不同，這也進(jìn)一步說明載體碳球的碳化程度并不會(huì)影響其形狀和球徑大校圖3-7不同溫度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃，(b)400℃，(c)500℃，(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM對500℃碳化的碳球做進(jìn)一步觀察分析，圖3-8所示為該碳球在不同放大倍數(shù)下的TEM照片。圖3-8500℃碳化的碳球TEM照片F(xiàn)ig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由圖3-8(a)、(b)可以看出，未經(jīng)負(fù)載的碳球上存在著水熱和碳化階段所形成的Fe3O4

東北石油大學(xué)碩士學(xué)位論文23徑約為10μm。當(dāng)碳化溫度逐漸升高至400、500和600℃時(shí)，碳球在形貌和粒徑上均未發(fā)生明顯的變化。這表明碳化溫度的逐漸升高并不會(huì)對碳球的形貌造成影響，且結(jié)合圖3-6可知，不同碳化溫度載體碳球在形貌上并無太大差異但碳化程度不同，這也進(jìn)一步說明載體碳球的碳化程度并不會(huì)影響其形狀和球徑大校圖3-7不同溫度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃，(b)400℃，(c)500℃，(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM對500℃碳化的碳球做進(jìn)一步觀察分析，圖3-8所示為該碳球在不同放大倍數(shù)下的TEM照片。圖3-8500℃碳化的碳球TEM照片F(xiàn)ig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由圖3-8(a)、(b)可以看出，未經(jīng)負(fù)載的碳球上存在著水熱和碳化階段所形成的Fe3O4

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]軟模板水熱法制備空心ZnFe2O4及其吸波性能[J]. 黃勇,代竟雄,范俊龍,胡飛,劉琦,徐光亮.  精細(xì)化工. 2020(06)
[2]電化學(xué)合成氨研究進(jìn)展[J]. 景俊萌,龐杰,房曉敏,丁濤.  化學(xué)研究. 2019(05)
[3]水熱法制備負(fù)極材料NiFe2O4的電化學(xué)性能研究[J]. 楊光,潘敘恩,張鵬,張淑瓊.  湖南有色金屬. 2019(04)
[4]浸漬-熱轉(zhuǎn)換法制備稀土摻雜La2FeNiO6光催化劑[J]. 楊雪晴,彭康亮,龐才良,鄧達(dá),陳林.  萍鄉(xiāng)學(xué)院學(xué)報(bào). 2019(03)
[5]冷凍干燥浸漬法制備具有高分散鐵物種和強(qiáng)金屬-載體相互作用的FeZSM-5催化劑（英文）[J]. 范立聳,程黨國,陳豐秋,詹曉力.  催化學(xué)報(bào). 2019(07)
[6]Atomically dispersed Au1 catalyst towards efficient electrochemical synthesis of ammonia[J]. Xiaoqian Wang,Wenyu Wang,Man Qiao,Geng Wu,Wenxing Chen,Tongwei Yuan,Qian Xu,Min Chen,Yan Zhang,Xin Wang,Jing Wang,Jingjie Ge,Xun Hong,Yafei Li,Yuen Wu,Yadong Li.  Science Bulletin. 2018(19)
[7]分階段加料熔融法制備Fe1-xO基氨合成催化劑的研究[J]. 黃仕良,程田紅,韓文鋒,劉化章.  化肥工業(yè). 2016(06)
[8]浸漬法制備高選擇性1-丁烯齊聚催化劑Fe2O3·SO42-/γ-Al2O3[J]. 肖林久,陳家歡,盛永剛,李文澤,王金豹.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2016(04)
[9]Fe3O4/C催化苯甲醇選擇氧化制苯甲醛[J]. 孫琪,趙麗娜.  遼寧師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(03)
[10]活性炭負(fù)載FeCl3膠體催化劑催化苯羥基化制苯酚[J]. 姚鑌,石雷,孫琪.  石油化工. 2012(10)

碩士論文
[1]由水和氮?dú)庵苯映弘娀瘜W(xué)合成氨研究[D]. 張建華.東北石油大學(xué) 2018
[2]熔融鹽法制備氧化鐵納米催化劑消除揮發(fā)性有機(jī)物的研究[D]. 夏昱.北京工業(yè)大學(xué) 2018
[3]甲烷氮?dú)獬汉铣砂贝呋瘎┑闹苽浼靶阅苎芯縖D]. 談薇.西北大學(xué) 2016
[4]鐵基催化劑催化苯乙烯選擇性氧化[D]. 秦瑛.遼寧師范大學(xué) 2014
[5]熔融法制備Fe-Cu系合成醇燃料催化劑及其性能研究[D]. 田艷明.鄭州大學(xué) 2006



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