SO 2 -O 2 協(xié)同作用下氧化鈰高溫煤氣脫硫劑再生動力學(xué)研究
發(fā)布時間:2021-10-20 13:50
隨著中國經(jīng)濟的快速增長,人民的生活品質(zhì)日益提升,對資源的需求也日益增加,而我國能源儲藏量最大的是煤炭,這決定了我國長期的能源供給需依賴于煤炭資源。煤炭由于利用技術(shù)不夠成熟,在其促進經(jīng)濟飛速發(fā)展的同時,也成為重要的污染源,所以我國更加重視煤炭的高效清潔的利用,如IGCC技術(shù)的開發(fā)和利用。煤炭的氣化是煤炭高效潔凈利用的基礎(chǔ)。在煤炭氣化過程中,會產(chǎn)生大量含硫氣體,會腐蝕化工設(shè)備及管道,直接排放的話又對環(huán)境和人體健康造成危害,所以硫化物的脫除是煤炭潔凈利用的關(guān)鍵。高溫煤氣脫硫技術(shù)可以利用氣體中的熱量,操作和建設(shè)成本低,在脫硫過程容易回收硫資源,是一種極具潛力的脫硫技術(shù)。高溫煤氣脫硫劑的再生是一個重要的過程。本論文研究了氧化鈰高溫煤氣脫硫劑在固定床反應(yīng)器上的再生行為,分別在O2、SO2和O2-SO2協(xié)同氣氛中評價了氧化鈰脫硫劑的再生性能,考察了反應(yīng)溫度和反應(yīng)氣濃度等參數(shù)對再生反應(yīng)的影響。運用氣固非催化反應(yīng)動力學(xué)數(shù)學(xué)模型對實驗數(shù)據(jù)進行分析擬合。氧化鈰高溫煤氣脫硫劑在含O2氣氛中再生時,再生反應(yīng)溫度選擇500~800℃,反應(yīng)氣氛為1~5%O2,N2平衡,再生反應(yīng)產(chǎn)物主要是氧化鈰、二氧化硫和少量單質(zhì)硫...
【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:103 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述及課題選擇
1.1 前言
1.2 煤氣脫硫技術(shù)的研究與進展
1.2.1 低常溫氣體脫硫
1.2.1.1 低溫甲醇洗脫硫
1.2.1.2 栲膠法脫硫
1.2.1.3 活性炭脫硫
1.2.2 中溫氣體脫硫
1.2.2.1 中溫氧化鋅脫硫劑
1.2.2.2 中溫氧化錳脫硫劑
1.2.3 高溫氣體脫硫
1.2.3.1 高溫氧化鐵系脫硫劑
1.2.3.2 高溫氧化鈣系脫硫劑
1.2.3.3 高溫氧化鈰系脫硫劑
1.2.3.4 高溫鐵酸鋅系脫硫劑
1.2.3.5 高溫鈦酸鋅系脫硫劑
1.2.4 小結(jié)
1.3 高溫煤氣脫硫劑的再生
1.3.1 再生溫度
1.3.2 再生空速
1.3.3 再生氣氛
1.3.3.1 含氧氣氣氛再生
1.3.3.2 含水蒸氣氣氛再生
1.3.3.3 含二氧化硫氣氛再生
1.3.4 小結(jié)
1.4 硫回收現(xiàn)狀
1.5 脫硫劑再生動力學(xué)模型
1.5.1 收縮核模型
1.5.2 粒子模型
1.5.3 小結(jié)
1.6 課題的選擇和研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗材料與實驗儀器
2.1.1 實驗材料
2.1.2 實驗儀器
2.2 脫硫劑的表征方法
2.2.1 脫硫劑的物相組成的測量(XRD)
2.2.2 脫硫劑顆粒密度的測定
2.2.3 脫硫劑的孔結(jié)構(gòu)的測量(BET)
2.2.4 脫硫劑中硫含量的測量
2.2.5 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)的測量(SEM)
2.3 高溫氧化鈰脫硫劑的制備
2.4 脫硫劑的硫化
2.4.1 硫化裝置
2.4.2 硫化過程
2.4.3 脫硫劑硫化樣的XRD表征
2.4.4 脫硫劑硫化樣的N_2吸附表征
2.4.5 脫硫劑硫化樣的SEM表征
2.5 實驗過程中氣體的測量
2.5.1 H_2S氣體的測量
2.5.2 SO_2氣體的測量
2.5.3 O_2氣體的測量
2.6 小結(jié)
第三章 氧氣氣氛中氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)
3.1 引言
3.2 固定床再生實驗
3.2.1 再生實驗裝置
3.2.2 再生實驗條件
3.2.3 再生轉(zhuǎn)化率
3.3 再生實驗結(jié)果與討論
3.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
3.3.2 氧氣體積分?jǐn)?shù)對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
3.3.3 脫硫劑再生反應(yīng)DSC差熱分析
3.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析
3.4.1 等效粒子模型
3.4.1.1 反應(yīng)級數(shù)的確定
3.4.1.2 動力學(xué)參數(shù)確定
3.4.2 未反應(yīng)收縮核模型
3.4.3 模型優(yōu)選
3.4.3.1 殘差分析
3.4.3.2 方差分析
3.5 小結(jié)
第四章 二氧化硫氣氛中氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)
4.1 引言
4.2 固定床再生實驗
4.2.1 再生實驗裝置
4.2.2 實驗條件
4.2.3 再生轉(zhuǎn)化率
4.3 再生實驗結(jié)果與討論
4.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
4.3.2 二氧化硫體積分?jǐn)?shù)對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
4.3.3 脫硫劑反應(yīng)前后的SEM掃描圖
4.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析
4.4.1 等效粒子模型
4.4.1.1 反應(yīng)級數(shù)的確定
4.4.1.2 動力學(xué)參數(shù)確定
4.4.2 未反應(yīng)收縮核模型
4.4.3 模型優(yōu)選
4.4.3.1 殘差分析
4.4.3.2 方差分析
4.5 小結(jié)
第五章 SO_2-O_2協(xié)同氣氛下氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)
5.1 引言
5.2 固定床再生實驗
5.2.1 再生實驗裝置
5.2.2 實驗條件
5.2.3 再生轉(zhuǎn)化率
5.3 再生實驗結(jié)果與討論
5.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
5.3.2 反應(yīng)氣濃度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
5.3.3 脫硫劑再生的SEM掃描圖
5.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析
5.4.1 動力學(xué)模型參數(shù)確定
5.4.2 殘差分析
5.5 小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
6.1 結(jié)論
6.2 論文的創(chuàng)新點
6.3 今后工作設(shè)想
參考文獻(xiàn)
致謝
碩士期間發(fā)表論文目錄
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]栲膠脫硫及硫回收[J]. 念吉紅. 硫酸工業(yè). 2015(06)
[2]高溫焦?fàn)t氣脫硫劑鐵酸鋅的制備及改性[J]. 馮慶吉,王廣建,吳棟,崔會杰,雷亞妮. 化工科技. 2015(05)
[3]現(xiàn)代煤化工工藝路線競爭力分析[J]. 張彩麗. 石化技術(shù). 2015(07)
[4]中國硫資源供需形勢分析及對策建議[J]. 張艷松,張艷,于汶加,張世洋,劉璇,劉艷飛. 中國礦業(yè). 2014(08)
[5]加栲膠法濕式脫硫在生產(chǎn)中的應(yīng)用[J]. 孫成文,魏茹欣. 遼寧化工. 2014(07)
[6]新型硫化劑五硫化二磷對鎢和鉬的硫化熱力學(xué)[J]. 張偉光,趙中偉. 中國有色金屬學(xué)報. 2014(05)
[7]SO2氣氛下半焦負(fù)載Zn/Fe/Ce高溫煤氣脫硫劑的再生行為研究[J]. 尚素利,米杰,于蒙,上官炬. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(01)
[8]氫對氧化鐵脫硫劑脫硫行為的影響[J]. 劉生昕,樊惠玲,孫婷,陳兆輝,上官炬,梁麗彤. 煤炭學(xué)報. 2013(01)
[9]氧化鐵脫硫劑的織構(gòu)及其對脫硫性能的影響[J]. 樊惠玲,劉生昕,孫婷,陳兆輝,張立,趙艷鵬,上官炬,梁麗彤. 中國礦業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2012(01)
[10]淺議煤基多聯(lián)產(chǎn)[J]. 孫振苓. 化學(xué)工業(yè). 2011(12)
本文編號:3447015
【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:103 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述及課題選擇
1.1 前言
1.2 煤氣脫硫技術(shù)的研究與進展
1.2.1 低常溫氣體脫硫
1.2.1.1 低溫甲醇洗脫硫
1.2.1.2 栲膠法脫硫
1.2.1.3 活性炭脫硫
1.2.2 中溫氣體脫硫
1.2.2.1 中溫氧化鋅脫硫劑
1.2.2.2 中溫氧化錳脫硫劑
1.2.3 高溫氣體脫硫
1.2.3.1 高溫氧化鐵系脫硫劑
1.2.3.2 高溫氧化鈣系脫硫劑
1.2.3.3 高溫氧化鈰系脫硫劑
1.2.3.4 高溫鐵酸鋅系脫硫劑
1.2.3.5 高溫鈦酸鋅系脫硫劑
1.2.4 小結(jié)
1.3 高溫煤氣脫硫劑的再生
1.3.1 再生溫度
1.3.2 再生空速
1.3.3 再生氣氛
1.3.3.1 含氧氣氣氛再生
1.3.3.2 含水蒸氣氣氛再生
1.3.3.3 含二氧化硫氣氛再生
1.3.4 小結(jié)
1.4 硫回收現(xiàn)狀
1.5 脫硫劑再生動力學(xué)模型
1.5.1 收縮核模型
1.5.2 粒子模型
1.5.3 小結(jié)
1.6 課題的選擇和研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗材料與實驗儀器
2.1.1 實驗材料
2.1.2 實驗儀器
2.2 脫硫劑的表征方法
2.2.1 脫硫劑的物相組成的測量(XRD)
2.2.2 脫硫劑顆粒密度的測定
2.2.3 脫硫劑的孔結(jié)構(gòu)的測量(BET)
2.2.4 脫硫劑中硫含量的測量
2.2.5 脫硫劑的微觀結(jié)構(gòu)的測量(SEM)
2.3 高溫氧化鈰脫硫劑的制備
2.4 脫硫劑的硫化
2.4.1 硫化裝置
2.4.2 硫化過程
2.4.3 脫硫劑硫化樣的XRD表征
2.4.4 脫硫劑硫化樣的N_2吸附表征
2.4.5 脫硫劑硫化樣的SEM表征
2.5 實驗過程中氣體的測量
2.5.1 H_2S氣體的測量
2.5.2 SO_2氣體的測量
2.5.3 O_2氣體的測量
2.6 小結(jié)
第三章 氧氣氣氛中氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)
3.1 引言
3.2 固定床再生實驗
3.2.1 再生實驗裝置
3.2.2 再生實驗條件
3.2.3 再生轉(zhuǎn)化率
3.3 再生實驗結(jié)果與討論
3.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
3.3.2 氧氣體積分?jǐn)?shù)對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
3.3.3 脫硫劑再生反應(yīng)DSC差熱分析
3.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析
3.4.1 等效粒子模型
3.4.1.1 反應(yīng)級數(shù)的確定
3.4.1.2 動力學(xué)參數(shù)確定
3.4.2 未反應(yīng)收縮核模型
3.4.3 模型優(yōu)選
3.4.3.1 殘差分析
3.4.3.2 方差分析
3.5 小結(jié)
第四章 二氧化硫氣氛中氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)
4.1 引言
4.2 固定床再生實驗
4.2.1 再生實驗裝置
4.2.2 實驗條件
4.2.3 再生轉(zhuǎn)化率
4.3 再生實驗結(jié)果與討論
4.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
4.3.2 二氧化硫體積分?jǐn)?shù)對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
4.3.3 脫硫劑反應(yīng)前后的SEM掃描圖
4.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析
4.4.1 等效粒子模型
4.4.1.1 反應(yīng)級數(shù)的確定
4.4.1.2 動力學(xué)參數(shù)確定
4.4.2 未反應(yīng)收縮核模型
4.4.3 模型優(yōu)選
4.4.3.1 殘差分析
4.4.3.2 方差分析
4.5 小結(jié)
第五章 SO_2-O_2協(xié)同氣氛下氧化鈰脫硫劑的再生動力學(xué)
5.1 引言
5.2 固定床再生實驗
5.2.1 再生實驗裝置
5.2.2 實驗條件
5.2.3 再生轉(zhuǎn)化率
5.3 再生實驗結(jié)果與討論
5.3.1 溫度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
5.3.2 反應(yīng)氣濃度對脫硫劑再生反應(yīng)的影響
5.3.3 脫硫劑再生的SEM掃描圖
5.4 脫硫劑再生動力學(xué)分析
5.4.1 動力學(xué)模型參數(shù)確定
5.4.2 殘差分析
5.5 小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
6.1 結(jié)論
6.2 論文的創(chuàng)新點
6.3 今后工作設(shè)想
參考文獻(xiàn)
致謝
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【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]栲膠脫硫及硫回收[J]. 念吉紅. 硫酸工業(yè). 2015(06)
[2]高溫焦?fàn)t氣脫硫劑鐵酸鋅的制備及改性[J]. 馮慶吉,王廣建,吳棟,崔會杰,雷亞妮. 化工科技. 2015(05)
[3]現(xiàn)代煤化工工藝路線競爭力分析[J]. 張彩麗. 石化技術(shù). 2015(07)
[4]中國硫資源供需形勢分析及對策建議[J]. 張艷松,張艷,于汶加,張世洋,劉璇,劉艷飛. 中國礦業(yè). 2014(08)
[5]加栲膠法濕式脫硫在生產(chǎn)中的應(yīng)用[J]. 孫成文,魏茹欣. 遼寧化工. 2014(07)
[6]新型硫化劑五硫化二磷對鎢和鉬的硫化熱力學(xué)[J]. 張偉光,趙中偉. 中國有色金屬學(xué)報. 2014(05)
[7]SO2氣氛下半焦負(fù)載Zn/Fe/Ce高溫煤氣脫硫劑的再生行為研究[J]. 尚素利,米杰,于蒙,上官炬. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(01)
[8]氫對氧化鐵脫硫劑脫硫行為的影響[J]. 劉生昕,樊惠玲,孫婷,陳兆輝,上官炬,梁麗彤. 煤炭學(xué)報. 2013(01)
[9]氧化鐵脫硫劑的織構(gòu)及其對脫硫性能的影響[J]. 樊惠玲,劉生昕,孫婷,陳兆輝,張立,趙艷鵬,上官炬,梁麗彤. 中國礦業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2012(01)
[10]淺議煤基多聯(lián)產(chǎn)[J]. 孫振苓. 化學(xué)工業(yè). 2011(12)
本文編號:3447015
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