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鈷類催化劑催化伯胺氧化偶聯(lián)生成亞胺的反應(yīng)研究

發(fā)布時間:2021-10-09 02:40
  亞胺,又稱席夫堿,廣泛存在于天然產(chǎn)物、生物活性化合物和藥物等分子結(jié)構(gòu)中。亞胺中C=N雙鍵具有較高的反應(yīng)活性,可作為氮源應(yīng)用于不同類型的反應(yīng)中,因此在生物、醫(yī)藥、染料和材料等方面都有重要應(yīng)用。亞胺有多種制備方法,其中催化醇與胺縮合、伯胺偶聯(lián)以及仲胺脫氫等方法因原料易得且原子經(jīng)濟(jì)性高而在近年來受到廣泛關(guān)注且取得一定進(jìn)展,但大部分催化體系仍存在使用環(huán)境不友好、價格昂貴的貴金屬催化劑且需多種助催化劑等不足,因此,尋找廉價、環(huán)境友好、高效催化劑體系制備亞胺具有重要的意義。本文首次發(fā)現(xiàn)了對環(huán)境友好、可催化伯胺氧化偶聯(lián)生成亞胺的六水合氯化鈷催化劑,完成了如下的工作:一、以苯甲胺為模型底物,通過對比鎳類(氯化鎳和二茂鎳),鐵類(氯化亞鐵和氯化鐵),鈦類(二氯二茂鈦和二氧化鈦)以及鈷類催化劑(六水合氯化鈷)的催化性能,發(fā)現(xiàn)鈷類催化劑的催化效果最好;通過比較一氧化鈷、六水合氯化鈷、四水合碳酸鈷和四氧化三鈷,發(fā)現(xiàn)六水合氯化鈷的催化性能為最佳。以六水合氯化鈷為催化劑,得到了較佳的反應(yīng)條件:當(dāng)苯甲胺為底物時,5 mol%的六水合氯化鈷為催化劑,以含水量低于50 ppm的甲苯為溶劑,在110℃的氧氣氣氛下反應(yīng)4小... 

【文章來源】:青島科技大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】:96 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
符號說明
第一章 綜述
    1.1 研究背景
    1.2 亞胺類化合物的應(yīng)用
        1.2.1 亞胺類化合物在醫(yī)藥領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.2.2 亞胺類化合物在光致變色領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.2.3 亞胺類化合物在催化活性領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.2.4 亞胺類化合物在分析化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.2.5 亞胺類化合物在防腐蝕領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.3 制備亞胺類化合物的研究進(jìn)展
        1.3.1 醛或酮與胺縮合
        1.3.2 醇與胺的氧化縮合
            1.3.2.1 貴金屬催化劑
            1.3.2.2 非貴金屬催化劑
        1.3.3 醇與胺的脫氫縮合
            1.3.3.1 貴金屬催化劑
            1.3.3.2 非貴金屬催化劑
        1.3.4 伯胺的氧化偶聯(lián)
        1.3.5 仲胺的氧化脫氫
    1.4 選題依據(jù)
第二章 鈷類催化劑催化伯胺氧化偶聯(lián)生成亞胺類化合物的反應(yīng)研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.2 主要試劑
        2.1.3 反應(yīng)檢測條件及方法
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 鈷類催化劑催化亞胺鍵的合成
            2.2.1.1 化合物2a的合成
            2.2.1.2 化合物2n的合成
            2.2.1.3 化合物2p的合成
        2.2.2 化合物結(jié)構(gòu)表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 不同催化劑對反應(yīng)的影響
        2.3.2 不同溶劑對反應(yīng)的影響
        2.3.3 不同溶劑含水量對反應(yīng)的影響
        2.3.4 不同催化劑的量對反應(yīng)的影響
        2.3.5 不同反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響
        2.3.6 不同反應(yīng)氣氛對反應(yīng)的影響
        2.3.7 不同反應(yīng)溫度對反應(yīng)的影響
        2.3.8 不同底物對反應(yīng)的影響
        2.3.9 催化機(jī)理的探索
    2.4 小結(jié)
第三章 鈷類催化劑催化合成苯并咪唑類衍生物的反應(yīng)研究
    3.1 實(shí)驗(yàn)儀器及試劑
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.1 鈷類催化劑催化合成苯并咪唑類衍生物
            3.2.1.1 化合物3a的合成
            3.2.1.2 化合物3n的合成
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 不同反應(yīng)時間的影響
        3.3.2 反應(yīng)底物的拓展
        3.3.3 反應(yīng)機(jī)理的探索
    3.4 小結(jié)
    3.5 化合物結(jié)構(gòu)表征
第四章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
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本文編號:3425471

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