改性氧化鋅基脫硫劑制備及脫硫性能的研究
發(fā)布時間:2021-09-24 13:39
以煤炭的氣化和焦化技術為主的化工生產系統(tǒng)是實現煤炭潔凈利用的有效途徑。煤制氣中含有的以硫化氫為主的硫化物限制了煤氣的利用。因此,煤制氣的脫硫凈化非常必要。干法脫硫技術因其脫硫精度高、脫硫溫度區(qū)間寬、可脫除多種硫化物而被廣泛應用。由于煤制氣成分復雜,干法脫硫中的金屬氧化物在脫除煤制氣中硫化氫的過程中出現了放硫現象-羰基硫的生成。羰基硫對后續(xù)化工生產過程有嚴重的影響。一般的金屬氧化物脫硫劑難以直接有效地脫除COS。因此,研究脫硫過程中降低COS生成具有重要意義。選取氧化鋅作為脫硫劑活性組分,碳酸鉀、氧化鋁作為助劑,通過干混法制備了系列氧化鋅基脫硫劑。在固定床上,考察氧化鋅基脫硫劑脫除硫化氫的行為及在脫硫過程中COS變化規(guī)律。在300℃、空速2000h-1、硫化氫濃度2000-2500ppm條件下,測試了制備的氧化鋅基脫硫劑對硫化氫的脫除性能。結果表明:工業(yè)活性ZnO系列脫硫劑脫硫穿透時間較短,穿透硫容較低。而堿式碳酸鋅分解活性ZnO系列脫硫劑脫硫穿透時間較長,穿透硫容較高。其中,以堿式碳酸鋅分解活性Zn O為組分,添加擬薄水鋁石分解的γ-Al2O...
【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校
【文章頁數】:100 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述與課題選擇
1.1 金屬氧化物脫硫凈化研究與發(fā)展
1.1.1 氧化鐵基
1.1.2 氧化鋅基
1.1.3 氧化銅基
1.1.4 氧化錳基
1.2 羰基硫的性質及危害
1.2.1 物理性質
1.2.2 化學性質
1.2.3 危害
1.3 金屬氧化物脫硫過程中“放硫”現象
1.4 金屬氧化物脫硫劑脫除硫化氫過程中羰基硫生成
1.4.1 氧化鋅基
1.4.2 氧化鐵基
1.4.3 氧化錳基
1.4.4 氧化銅基
1.4.5 復合金屬氧化物基
1.5 改性金屬氧化物基脫硫劑脫除羰基硫
1.6 課題的選擇及研究內容
第二章 實驗部分
2.1 實驗藥品與儀器
2.2 脫硫劑的制備
2.3 氣體的配置
2.4 脫硫劑活性測試
2.4.1 測試流程
2.4.2 測試條件
2.4.3 測試指標
2.5 氣體分析及脫硫劑表征
2.5.1 氣體分析方法
2.5.2 脫硫劑表征
第三章 氧化鋅基脫硫劑組成及結構對脫硫活性的影響
3.1 引言
3.2 物相組成
3.3 孔隙結構參數
3.4 脫硫性能測試
3.4.1 ZnO前驅物對脫硫劑脫除H_2S性能的影響
3.4.2 堿性助劑K_2CO_3對脫硫劑脫除H_2S性能的影響
3.4.3 結構助劑γ-Al_2O_3前驅物對脫硫劑脫除H_2S性能的影響
3.4.4 改性氧化鋅基脫硫劑脫除COS性能
3.5 小結
第四章 氣相反應中COS生成的影響因素
4.1 引言
4.2 CO/H_2S和CO_2/H_2S反應體系中生成COS平衡常數
4.2.1 CO與H_2S體系
4.2.2 CO_2與H_2S體系
4.3 CO_X、H_2S氣氛中COS生成規(guī)律
4.3.1 H_2S熱解
4.3.2 CO、H_2S體系
4.3.3 CO_2、H_2S體系
4.3.4 CO、CO_2、H_2S體系
4.4 H_2對COS生成影響作用
4.4.1 CO、H_2S、H_2體系
4.4.2 CO_2、H_2S、H_2體系
4.4.3 CO、CO_2、H_2S、H_2體系
4.5 反應管的催化效應
4.5.1 CO、H_2S體系
4.5.2 CO_2、H_2S體系
4.6 積碳現象對COS生成的影響
4.6.1 CO、H_2S體系
4.6.2 CO、CO_2、H_2S體系
4.6.3 CO、H_2S、H_2體系
4.7 小結
第五章 氣固相反應過程中COS生成影響因素
5.1 引言
5.2 氧化鋅基脫硫劑物相組成及表面元素分析
5.3 H_2O對不同脫硫劑脫除COS活性的影響
5.3.1 純氧化鋅脫硫劑
5.3.2 改性氧化鋅基脫硫劑
5.4 CO_X、H_2S體系中,出口COS濃度變化規(guī)律
5.4.1 CO、H_2S體系中COS濃度變化
5.4.2 CO_2、H_2S體系中COS濃度變化
5.4.3 CO、CO_2、H_2S體系中COS濃度變化
5.5 CO、CO_2與硫化鋅的反應
5.5.1 CO與ZnS的反應
5.5.2 CO_2與ZnS的反應
5.6 COS生成分析
5.7 小結
第六章 脫硫過程中COS生成的氣氛效應
6.1 引言
6.2 CO_X對COS生成的影響
6.2.1 CO濃度變化
6.2.2 CO_2濃度變化
6.3 H_2對COS生成的影響
6.3.1 CO、H_2氣氛
6.3.2 CO_2、H_2氣氛
6.3.3 CO、CO_2、H_2氣氛
6.4 H_2O對COS生成的影響
6.5 小結
第七章 總結
7.1 結論
7.2 創(chuàng)新點
7.3 今后工作設想
參考文獻
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表論文目錄
【參考文獻】:
期刊論文
[1]二氧化碳加氫逆水汽變換反應的研究進展[J]. 徐海成,戈亮. 化工進展. 2016(10)
[2]NiO/ZnO-Al2O3吸附劑吸附脫除焦爐氣中COS[J]. 周廣林,王美慶,王曉勝,姜偉麗,周紅軍. 燃料化學學報. 2015(04)
[3]焦爐煤氣利用的分析與建議[J]. 張繼龍,李晴,帖呈,李剛,任龍,鄧濤. 煤化工. 2013(03)
[4]活性氧化鋁的生產及其改性[J]. 商連弟,王惠惠. 無機鹽工業(yè). 2012(01)
[5]潔凈煤轉化技術研究現狀及進展[J]. 孟敏. 科技情報開發(fā)與經濟. 2010(29)
[6]影響氧化鋅脫硫的因素[J]. 馮續(xù),趙素云,李博,高興. 化學工業(yè)與工程技術. 2010(04)
[7]改性氧化鐵脫硫劑脫除羰基硫性能的研究[J]. 錢紅輝,曾丹林,王光輝,田永勝,田文中,陳紅祥. 化學與生物工程. 2008(09)
[8]氧化鋅脫硫劑研究動向[J]. 馮續(xù). 化學工業(yè)與工程技術. 2008(02)
[9]包鋼焦炭鈍化試驗研究[J]. 劉永霞,戴萬紅,付利俊. 包鋼科技. 2007(06)
[10]Effect of Calcium Oxide Additive on the Performance of Iron Oxide Sorbent for High-Temperature Coal Gas Desulfurization[J]. Huiling Fan Kechang Xie Ju Shangguan Fang Shen Chunhu Li Key Laboratory for Coal Science and Technology of Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,Shanxi,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(04)
博士論文
[1]鐵錳基吸附劑中溫脫硫性能及氣氛效應的研究[D]. 任秀蓉.太原理工大學 2010
碩士論文
[1]錳氧化物脫硫劑固相形態(tài)及硫遷移與羰基硫生成的關系[D]. 薛飛.太原理工大學 2012
[2]常溫γ-FeOOH脫硫過程中羰基硫生成動力學研究[D]. 張巧芬.太原理工大學 2012
本文編號:3407852
【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校
【文章頁數】:100 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述與課題選擇
1.1 金屬氧化物脫硫凈化研究與發(fā)展
1.1.1 氧化鐵基
1.1.2 氧化鋅基
1.1.3 氧化銅基
1.1.4 氧化錳基
1.2 羰基硫的性質及危害
1.2.1 物理性質
1.2.2 化學性質
1.2.3 危害
1.3 金屬氧化物脫硫過程中“放硫”現象
1.4 金屬氧化物脫硫劑脫除硫化氫過程中羰基硫生成
1.4.1 氧化鋅基
1.4.2 氧化鐵基
1.4.3 氧化錳基
1.4.4 氧化銅基
1.4.5 復合金屬氧化物基
1.5 改性金屬氧化物基脫硫劑脫除羰基硫
1.6 課題的選擇及研究內容
第二章 實驗部分
2.1 實驗藥品與儀器
2.2 脫硫劑的制備
2.3 氣體的配置
2.4 脫硫劑活性測試
2.4.1 測試流程
2.4.2 測試條件
2.4.3 測試指標
2.5 氣體分析及脫硫劑表征
2.5.1 氣體分析方法
2.5.2 脫硫劑表征
第三章 氧化鋅基脫硫劑組成及結構對脫硫活性的影響
3.1 引言
3.2 物相組成
3.3 孔隙結構參數
3.4 脫硫性能測試
3.4.1 ZnO前驅物對脫硫劑脫除H_2S性能的影響
3.4.2 堿性助劑K_2CO_3對脫硫劑脫除H_2S性能的影響
3.4.3 結構助劑γ-Al_2O_3前驅物對脫硫劑脫除H_2S性能的影響
3.4.4 改性氧化鋅基脫硫劑脫除COS性能
3.5 小結
第四章 氣相反應中COS生成的影響因素
4.1 引言
4.2 CO/H_2S和CO_2/H_2S反應體系中生成COS平衡常數
4.2.1 CO與H_2S體系
4.2.2 CO_2與H_2S體系
4.3 CO_X、H_2S氣氛中COS生成規(guī)律
4.3.1 H_2S熱解
4.3.2 CO、H_2S體系
4.3.3 CO_2、H_2S體系
4.3.4 CO、CO_2、H_2S體系
4.4 H_2對COS生成影響作用
4.4.1 CO、H_2S、H_2體系
4.4.2 CO_2、H_2S、H_2體系
4.4.3 CO、CO_2、H_2S、H_2體系
4.5 反應管的催化效應
4.5.1 CO、H_2S體系
4.5.2 CO_2、H_2S體系
4.6 積碳現象對COS生成的影響
4.6.1 CO、H_2S體系
4.6.2 CO、CO_2、H_2S體系
4.6.3 CO、H_2S、H_2體系
4.7 小結
第五章 氣固相反應過程中COS生成影響因素
5.1 引言
5.2 氧化鋅基脫硫劑物相組成及表面元素分析
5.3 H_2O對不同脫硫劑脫除COS活性的影響
5.3.1 純氧化鋅脫硫劑
5.3.2 改性氧化鋅基脫硫劑
5.4 CO_X、H_2S體系中,出口COS濃度變化規(guī)律
5.4.1 CO、H_2S體系中COS濃度變化
5.4.2 CO_2、H_2S體系中COS濃度變化
5.4.3 CO、CO_2、H_2S體系中COS濃度變化
5.5 CO、CO_2與硫化鋅的反應
5.5.1 CO與ZnS的反應
5.5.2 CO_2與ZnS的反應
5.6 COS生成分析
5.7 小結
第六章 脫硫過程中COS生成的氣氛效應
6.1 引言
6.2 CO_X對COS生成的影響
6.2.1 CO濃度變化
6.2.2 CO_2濃度變化
6.3 H_2對COS生成的影響
6.3.1 CO、H_2氣氛
6.3.2 CO_2、H_2氣氛
6.3.3 CO、CO_2、H_2氣氛
6.4 H_2O對COS生成的影響
6.5 小結
第七章 總結
7.1 結論
7.2 創(chuàng)新點
7.3 今后工作設想
參考文獻
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表論文目錄
【參考文獻】:
期刊論文
[1]二氧化碳加氫逆水汽變換反應的研究進展[J]. 徐海成,戈亮. 化工進展. 2016(10)
[2]NiO/ZnO-Al2O3吸附劑吸附脫除焦爐氣中COS[J]. 周廣林,王美慶,王曉勝,姜偉麗,周紅軍. 燃料化學學報. 2015(04)
[3]焦爐煤氣利用的分析與建議[J]. 張繼龍,李晴,帖呈,李剛,任龍,鄧濤. 煤化工. 2013(03)
[4]活性氧化鋁的生產及其改性[J]. 商連弟,王惠惠. 無機鹽工業(yè). 2012(01)
[5]潔凈煤轉化技術研究現狀及進展[J]. 孟敏. 科技情報開發(fā)與經濟. 2010(29)
[6]影響氧化鋅脫硫的因素[J]. 馮續(xù),趙素云,李博,高興. 化學工業(yè)與工程技術. 2010(04)
[7]改性氧化鐵脫硫劑脫除羰基硫性能的研究[J]. 錢紅輝,曾丹林,王光輝,田永勝,田文中,陳紅祥. 化學與生物工程. 2008(09)
[8]氧化鋅脫硫劑研究動向[J]. 馮續(xù). 化學工業(yè)與工程技術. 2008(02)
[9]包鋼焦炭鈍化試驗研究[J]. 劉永霞,戴萬紅,付利俊. 包鋼科技. 2007(06)
[10]Effect of Calcium Oxide Additive on the Performance of Iron Oxide Sorbent for High-Temperature Coal Gas Desulfurization[J]. Huiling Fan Kechang Xie Ju Shangguan Fang Shen Chunhu Li Key Laboratory for Coal Science and Technology of Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,Shanxi,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(04)
博士論文
[1]鐵錳基吸附劑中溫脫硫性能及氣氛效應的研究[D]. 任秀蓉.太原理工大學 2010
碩士論文
[1]錳氧化物脫硫劑固相形態(tài)及硫遷移與羰基硫生成的關系[D]. 薛飛.太原理工大學 2012
[2]常溫γ-FeOOH脫硫過程中羰基硫生成動力學研究[D]. 張巧芬.太原理工大學 2012
本文編號:3407852
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