鈀金屬催化的羰基化反應(yīng)由于其具有選擇性好、原子經(jīng)濟性等特點而被工業(yè)上用作生產(chǎn)含羰基化合物的有效方法。但是,由于鈀催化羰基化反應(yīng)一般需要在高溫高壓條件下進(jìn)行,而使得其對生產(chǎn)設(shè)備要求非�？量�,大大提高了生產(chǎn)成本。此外,該反應(yīng)往往需要加入結(jié)構(gòu)復(fù)雜的配體來提高反應(yīng)產(chǎn)率和選擇性極大地增加了生產(chǎn)成本。因此,迫切需要構(gòu)建一種簡單高效的鈀催化羰基化反應(yīng)體系�；诠馀c物質(zhì)的相互作用,光催化和光熱催化吸引了大量研究學(xué)者的注意。由于石墨相氮化碳（g-C3N4）具有來源廣泛、特殊的能帶結(jié)構(gòu)且物理化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點而作為一種無金屬光催化劑被很多領(lǐng)域大量研究。此外,由于配體的電子效應(yīng)會極大影響鈀催化羰基化反應(yīng)的效率,而g-C3N4在可見光激發(fā)下會產(chǎn)生光生電子改變其電子效應(yīng)有望取代昂貴的配體。本文選用g-C3N4作為鈀金屬的載體,通過熱剝離法將塊狀g-C3N4（BCN）剝離為納米片狀的g-C3N4（ECN）,最后通過微波輔助沉積法在ECN上負(fù)載鈀金屬獲得Pd/ECN催化劑。利用球差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）測試表明鈀金屬在ECN上呈原子級分散。通過X射線光電子能譜儀（XPS）測試未發(fā)現(xiàn)鈀金屬納米顆粒的... 

【文章來源】：浙江理工大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．２光催化劑的光催化過程??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ１＇６１．??

領(lǐng)域的發(fā)展［６２］。同時由于Ｔｉ０２具有高的光響應(yīng)性、價格低廉、穩(wěn)定性好等優(yōu)點??而在空氣凈化、水污染物降解、抗菌及除臭等方面得到廣泛應(yīng)用［６３］。??但是由于Ｔｉ０２具有寬帶隙大約為３．２ｅＶ，使得其在光照下只能吸收紫外光［６４］。??眾所周知紫外光在太陽光譜中僅占５％，這極大地限制了?Ｔｉ０２在光催化領(lǐng)域中的??應(yīng)用。通常需要對Ｔｉ０２進(jìn)行改性以降低其光生電子－空穴的復(fù)合效率提高其對可??見光的利用。常見的半導(dǎo)體改性方法有：半導(dǎo)體表面沉積貴金屬、金屬／非金屬??摻雜及表面吸附等（圖１．３）?［６５］。??ＤｙｅＡｎｃｂｏｒｉＤｇ?Ｍｅｔｔｌ?Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ??Ｒｏ－ｃｏＤｉｐｋｘ，??Ｐｏｒｐｈｙｒｉａｓ，?Ｐｔ，Ｐｄ’Ａｕ，??Ｈｙｂｒｉｄｓ?ｎｌｔｈ?Ｏｒｇａｎｉｃ?ｄｖｅ?Ａｇ．．．?Ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ??Ｎ？．ｏ?ｍｉｌｅｒｉａｈ?Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ??ｃｖｎ，?ｆｕｉ．？Ｗｓ．?Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ??Ｇｒａｐｈｅｎｅｓ，?ＳｎＯ：，?ＳＫ＞ｊｆ??ｐｏｍｓ，?ｚｅｏｕｉｎ?Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ?ａｉ：ｏ５???Ｆｌｎｏｒｉｄｆ，?Ｐｂｏ＼ｐｂａｔｔ，??Ｏｒｇａｎｉｃ?ｍｏｌｅｃｎｌｔｓ，?Ｍｅｌ＊！?ｉｏｎ，??Ｓｕｒｌ．ｃＵａｔｓｔ?ＮｏｎｍＨ．Ｍｏ．，??Ｓａｒｆｉｃｆ?ｐｏＩ＞ｍｅｒｓ?Ｃｏｄｏｐｍｇ??Ａｄｓｏｒｂａｌｎ?０Ｐ??圖１．３半導(dǎo)體光催化劑的改性方法??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｖａｒｉｏｕｓ?ｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｏｆ?ａ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ［６：＞ｌ．??１．３．２．２

ｅｌｉｕｓ在１８３４??年就合成了氮化碳的衍生物并由Ｌｉｅｂｉｇ將其命名為“ｍｅｌｏｎ”?＾１。１９９６年，Ｈｅｍｌｅｙ??和Ｔｅｔｅｒ根據(jù)第一性原理計算提出Ｃ３Ｎ４具有五種結(jié)構(gòu)分別為ａ－Ｃ３Ｎ４結(jié)構(gòu)、??ｐ－Ｃ３Ｎ４結(jié)構(gòu)、類立方Ｃ３Ｎ４結(jié)構(gòu)、立方Ｃ３Ｎ４結(jié)構(gòu)和石墨Ｃ３Ｎ４結(jié)構(gòu)［８｜】。除了?ｇ－Ｃ３Ｎ４??結(jié)構(gòu)外其它結(jié)構(gòu)的Ｃ３Ｎ４其穩(wěn)定性都要高于金剛石，而在室溫下ｇ－Ｃ３Ｎ４是Ｃ３Ｎ４??最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。ｇ－Ｃ３Ｎ４是由三嗪（Ｃ３Ｎ３）和三均三嗪（Ｃ６Ｎ７）環(huán)兩種結(jié)構(gòu)單元??組成的（圖１．５）?［８２］。近年來，由于ｇ－Ｃ３Ｎ４具有與石墨烯一定的相似性而引起了??研宂領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。石墨烯是一種典型的二維材料，具有表面積大、電子遷移??率高等優(yōu)點。但是其不具有帶隙這一點限制了其在催化領(lǐng)域中的應(yīng)用。而與石墨??烯相比，ｇ－Ｃ３Ｎ４不僅具有類石墨結(jié)構(gòu)，更重要的是它是一種中帶隙半導(dǎo)體可以催??化化學(xué)反應(yīng)［８３］。??（ａ）?．Ｙ——丫－?（ｂ）?丫?＂Ｙ＂??－?／?ａ?ａ?Ｘ?Ｉ??Ｉ、?，?ＮＨｊｊ?＼人人Ｘ?／人人大又又又．．．??人’?Ａ八一，１?１??Ｎ?Ｎ??Ｈ２Ｎ入Ｎ人ＮＨ２?Ｈ２Ｎ人Ｎ人Ｎ人ＮＨ２??圖１．５ｇ－Ｃ３Ｎ４的（ａ）三嗪和（ｂ）三－ｓ－三嗪（庚嗪）結(jié)構(gòu)??Ｆｉｇｕｒｅ?１．５?（ａ）?Ｔｒｉａｚｉｎｅ?ａｎｄ?（ｂ）?ｔｒｉ－ｓ－ｔｒｉａｚｉｎｅ?（ｈｅｐｔａｚｉｎｅ）?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?ｇ－Ｃ＾Ｎ．ｊ１８２１．??１０??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號：3407558