MCF介孔分子篩負(fù)載鈷催化環(huán)己基過(guò)氧化氫分解
發(fā)布時(shí)間:2021-08-20 22:56
環(huán)己酮是一種重要的有機(jī)化工原料,用于生產(chǎn)己二胺、己內(nèi)酰胺等化工產(chǎn)品。工業(yè)上環(huán)己酮主要是由環(huán)己烷無(wú)催化氧化法生產(chǎn)的。首先通過(guò)環(huán)己烷氧化獲得重要的中間產(chǎn)物環(huán)己基過(guò)氧化氫(CHHP),然后再催化CHHP分解得到環(huán)己醇和環(huán)己酮的混合物。傳統(tǒng)的CHHP加堿催化分解工藝只能得到87%的醇酮總選擇性,并且產(chǎn)生大量的廢堿液,造成環(huán)境污染。因此開(kāi)發(fā)出高效綠色的分解工藝對(duì)提高環(huán)己酮生產(chǎn)效率具有重要作用。過(guò)渡金屬負(fù)載型分子篩催化劑在CHHP分解反應(yīng)中具有較高的催化活性和醇酮選擇性,但是普遍存在金屬組分的流失,因此,如何抑制活性金屬組分的流失成為提高分解催化劑穩(wěn)定性需要重點(diǎn)解決的問(wèn)題。本文從以下三方面解決金屬活性組分流失的問(wèn)題。本文首先以介孔二氧化硅泡沫材料(MCF)為載體,通過(guò)原位合成法制備不同鈷含量的催化劑XCo-MCF(X=4%,8%,10%,20%),采用N2物理吸附、FT-IR、UV-Vis等手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,考察催化劑在CHHP分解反應(yīng)中的催化性能和穩(wěn)定性。結(jié)果表明:活性組分主要是以四氧化三鈷的形式存在,不同鈷含量的Co-MCF介孔分子篩催化劑在CHHP分解反應(yīng)中都...
【文章來(lái)源】:湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁(yè)數(shù)】:64 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
介孔二氧化硅泡沫的結(jié)構(gòu)示意圖
Wayne 等[29]采用包覆陽(yáng)離子表面活性劑的的聚苯乙烯小球作為模板,在堿性條件成 MCF 介孔分子篩,孔徑分布在 20-50 nm,孔容為 1.1-2.2 cm3g-1范圍內(nèi);而在酸件下合成的 MCF 材料其孔徑最高可達(dá)到 86 nm,孔容 3.2 cm3g-1。Lee 等[30]采用水成法 TMB-P123 體系,采用 P123 作為模板劑,正硅酸乙酯(TEOS)作為硅源,1.甲苯(TMB)作為擴(kuò)孔劑,在酸性條件下合成 MCF 二氧化硅泡沫狀介孔分子篩,徑最高能達(dá)到 40 nm,孔容在 1.5 cm3g-1左右。
氯苯峰面積樣品質(zhì)量, 氯苯質(zhì)量計(jì)算方法: % = / × 100%的校正因子峰面積, 氯苯峰面積樣品質(zhì)量, 氯苯質(zhì)量環(huán)己酮的相對(duì)校正因子如下表 2.4 所示:相譜圖如圖 2.3 所示:表 2.4 環(huán)己醇和環(huán)己酮的相對(duì)校正因子名稱(chēng) 保留時(shí)間/min 相對(duì)校正因子氯苯 3.110 1.0000環(huán)己醇 3.578 1.0234環(huán)己酮 3.735 0.9779
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Co修飾介孔磷酸鋁負(fù)載納米金的制備及其催化環(huán)己烷氧化[J]. 佟占鑫,晏精青,石亮,鄢日清,陳麗娟. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2018(03)
[2]原位水熱法合成介孔LaCoO3/MCF催化劑用于CO氧化反應(yīng)[J]. 李金林,龔渺,趙福真,向勇,韋良,張煜華. 中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(01)
[3]固體超強(qiáng)堿催化分解環(huán)己基過(guò)氧化氫的工藝研究[J]. 李勇軍. 合成纖維工業(yè). 2012(04)
[4]雙溶劑浸漬法制備VOx/MCF催化劑及丙烷選擇氧化[J]. 裴素朋,周義峰,岳斌,錢(qián)林平,葉林,賀鶴勇. 分子催化. 2012(02)
[5]高效WO3摻雜MCF催化劑的合成及其在環(huán)戊烯選擇氧化制戊二醛反應(yīng)中的應(yīng)用(英文)[J]. 楊新麗,尹安遠(yuǎn),戴維林,范康年. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(01)
[6]環(huán)己基過(guò)氧化氫分解工藝條件研究[J]. 司春雷,包建華,李繼新. 長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2008(02)
[7]不同載體負(fù)載的鈷基費(fèi)-托合成催化劑的還原過(guò)程研究[J]. 李金林,完友軍,張煜華,熊海峰. 中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(02)
[8]含鉻分子篩催化環(huán)己基過(guò)氧化氫分解反應(yīng)研究[J]. 孫斌,程時(shí)標(biāo),吳巍,王恩泉. 石油煉制與化工. 2006(01)
[9]環(huán)己基過(guò)氧化氫催化分解動(dòng)力學(xué)[J]. 詹正坤,萬(wàn)學(xué)適. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 1986(02)
本文編號(hào):3354363
【文章來(lái)源】:湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁(yè)數(shù)】:64 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
介孔二氧化硅泡沫的結(jié)構(gòu)示意圖
Wayne 等[29]采用包覆陽(yáng)離子表面活性劑的的聚苯乙烯小球作為模板,在堿性條件成 MCF 介孔分子篩,孔徑分布在 20-50 nm,孔容為 1.1-2.2 cm3g-1范圍內(nèi);而在酸件下合成的 MCF 材料其孔徑最高可達(dá)到 86 nm,孔容 3.2 cm3g-1。Lee 等[30]采用水成法 TMB-P123 體系,采用 P123 作為模板劑,正硅酸乙酯(TEOS)作為硅源,1.甲苯(TMB)作為擴(kuò)孔劑,在酸性條件下合成 MCF 二氧化硅泡沫狀介孔分子篩,徑最高能達(dá)到 40 nm,孔容在 1.5 cm3g-1左右。
氯苯峰面積樣品質(zhì)量, 氯苯質(zhì)量計(jì)算方法: % = / × 100%的校正因子峰面積, 氯苯峰面積樣品質(zhì)量, 氯苯質(zhì)量環(huán)己酮的相對(duì)校正因子如下表 2.4 所示:相譜圖如圖 2.3 所示:表 2.4 環(huán)己醇和環(huán)己酮的相對(duì)校正因子名稱(chēng) 保留時(shí)間/min 相對(duì)校正因子氯苯 3.110 1.0000環(huán)己醇 3.578 1.0234環(huán)己酮 3.735 0.9779
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Co修飾介孔磷酸鋁負(fù)載納米金的制備及其催化環(huán)己烷氧化[J]. 佟占鑫,晏精青,石亮,鄢日清,陳麗娟. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2018(03)
[2]原位水熱法合成介孔LaCoO3/MCF催化劑用于CO氧化反應(yīng)[J]. 李金林,龔渺,趙福真,向勇,韋良,張煜華. 中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(01)
[3]固體超強(qiáng)堿催化分解環(huán)己基過(guò)氧化氫的工藝研究[J]. 李勇軍. 合成纖維工業(yè). 2012(04)
[4]雙溶劑浸漬法制備VOx/MCF催化劑及丙烷選擇氧化[J]. 裴素朋,周義峰,岳斌,錢(qián)林平,葉林,賀鶴勇. 分子催化. 2012(02)
[5]高效WO3摻雜MCF催化劑的合成及其在環(huán)戊烯選擇氧化制戊二醛反應(yīng)中的應(yīng)用(英文)[J]. 楊新麗,尹安遠(yuǎn),戴維林,范康年. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(01)
[6]環(huán)己基過(guò)氧化氫分解工藝條件研究[J]. 司春雷,包建華,李繼新. 長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2008(02)
[7]不同載體負(fù)載的鈷基費(fèi)-托合成催化劑的還原過(guò)程研究[J]. 李金林,完友軍,張煜華,熊海峰. 中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(02)
[8]含鉻分子篩催化環(huán)己基過(guò)氧化氫分解反應(yīng)研究[J]. 孫斌,程時(shí)標(biāo),吳巍,王恩泉. 石油煉制與化工. 2006(01)
[9]環(huán)己基過(guò)氧化氫催化分解動(dòng)力學(xué)[J]. 詹正坤,萬(wàn)學(xué)適. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 1986(02)
本文編號(hào):3354363
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