催化劑“結構-性能”關系的建立對高效催化劑的設計和制備至關重要,本博士論文以乙炔選擇性加氫反應催化劑為研究對象,透射電鏡為主要研究手段,系統(tǒng)的探索“反應條件-催化劑結構-催化性能”之間的關系,圍繞催化劑的設計、可控制備和構效關系的建立展開研究。1.Pd基催化劑是被廣泛認可的乙炔選擇性加氫催化劑,相較于其它晶面,Pd（100）面被認為擁有最好的選擇性。本論文首先從Pd催化劑開始,研究其（100）晶面在反應條件下的穩(wěn)定性,探索Pd納米顆粒（100）晶面在持續(xù)與反應氣體相互作用下的演變。通過反應結果關聯(lián)結構演變和性能的關系,發(fā)現(xiàn)立方體Pd納米顆粒的（100）晶面在乙炔選擇性加氫反應中表現(xiàn)出良好的乙烯選擇性,但隨著長時間的反應,平整的（100）晶面會轉變?yōu)椴紳M臺階位缺陷的表面,反應在轉化率不變的情況下選擇性逐漸降低,表明臺階位缺陷會導致過度加氫而生成乙烷。2.“活性位分離效應”可使PdZn金屬間化合物在乙炔選擇性加氫反應中展現(xiàn)出優(yōu)異的性能,本論文選擇以PdZn金屬間化合物為研究對象,利用原位氣體-加熱透射電鏡,在原子尺度探索其由Pd-ZnO結構在H2氣氛下的生成過程。H2-TPR-MS和原位X... 

【文章來源】：中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：132 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．５三種載體（藍線：水滑石，紅線：氧化鎂，黑線：氧化鋁）及其負載Ｐｄ后催化劑??的ＸＲＤ譜圖（ａ）

ＡｃｅｔｙＪｅｎｅ?Ｃｏｎｖｅｒｔｅｄ?（％）?Ａｃｅｔｙｌｅｎｅ?Ｃｏｎｖｅｒｔｅｄ?（％）??圖１．６?Ｐｄ納米顆粒負載在活性炭（ａ）、ＭｇＯ?（ｂ）和Ａｌ２〇３?（ｃ）上的催化劑。不同催化劑??乙烯選擇性隨乙炔轉化率變化的曲線（ｄ－ｅ）。【２３】??Ｆｉｇ．?１．６?ＳＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｐｄ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅ?ｏｎ?ａｃｔｉｖｅ?ｃａｒｂｏｎ?（ａ），?ＭｇＯ?（ｂ）?ａｎｄ?ＡＩ２Ｏ３?（ｃ）．?Ｅｔｈｙｌｅｎｅ??ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ?ｖｓ．?ａｃｅｔｙｌｅｎｅ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｏｆ?ａｓ－ｐｒｅｐａｒｅｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?（ｄ－ｅ）．［２３】??１．２．２．１．２第二金屬組分調(diào)控??＂＂?．?Ｕ．ＴＰＤ?＾?Ｃ，Ｈ，?＋?Ｈ；／Ｐｄ?１．０＾??２００＂＂?３００?＇?４００?Ｈ?５００?＇?６ＣＫ?１００?２００?３００?４００?５００?６０?〇?０．５?１．０?１．５?２．０１??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，?Ｋ?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，?Ｋ?Ａｍｏｕｎｔ?ｏｆ?Ａｇ?ａｄｄｅｄ?ｔｏ?２?Ａ?Ｐｄ?（Ａ）??圖１．７?Ｈ２?（ａ）和Ｃ２Ｈ４／Ｈ２?（ｂ）在不同Ｐｄ／Ａｇ比的合金催化劑上的ＴＰＤ曲線。（ｃ）圖為??Ｈ２和Ｃ２Ｈ６在不同比例催化劑上的吸附量。ｍｉ??Ｆｉｇ．?１．７?Ｈ２?（ａ）?ａｎｄ?Ｃ

ＡｃｅｔｙＪｅｎｅ?Ｃｏｎｖｅｒｔｅｄ?（％）?Ａｃｅｔｙｌｅｎｅ?Ｃｏｎｖｅｒｔｅｄ?（％）??圖１．６?Ｐｄ納米顆粒負載在活性炭（ａ）、ＭｇＯ?（ｂ）和Ａｌ２〇３?（ｃ）上的催化劑。不同催化劑??乙烯選擇性隨乙炔轉化率變化的曲線（ｄ－ｅ）�！荆玻场�??Ｆｉｇ．?１．６?ＳＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｐｄ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅ?ｏｎ?ａｃｔｉｖｅ?ｃａｒｂｏｎ?（ａ），?ＭｇＯ?（ｂ）?ａｎｄ?ＡＩ２Ｏ３?（ｃ）．?Ｅｔｈｙｌｅｎｅ??ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ?ｖｓ．?ａｃｅｔｙｌｅｎｅ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｏｆ?ａｓ－ｐｒｅｐａｒｅｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?（ｄ－ｅ）．［２３】??１．２．２．１．２第二金屬組分調(diào)控??＂＂?．?Ｕ．ＴＰＤ?＾?Ｃ，Ｈ，?＋?Ｈ；／Ｐｄ?１．０＾??２００＂＂?３００?＇?４００?Ｈ?５００?＇?６ＣＫ?１００?２００?３００?４００?５００?６０?〇?０．５?１．０?１．５?２．０１??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，?Ｋ?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，?Ｋ?Ａｍｏｕｎｔ?ｏｆ?Ａｇ?ａｄｄｅｄ?ｔｏ?２?Ａ?Ｐｄ?（Ａ）??圖１．７?Ｈ２?（ａ）和Ｃ２Ｈ４／Ｈ２?（ｂ）在不同Ｐｄ／Ａｇ比的合金催化劑上的ＴＰＤ曲線。（ｃ）圖為??Ｈ２和Ｃ２Ｈ６在不同比例催化劑上的吸附量。ｍｉ??Ｆｉｇ．?１．７?Ｈ２?（ａ）?ａｎｄ?Ｃ


本文編號：3349672