氨（NH3）在現(xiàn)代工業(yè)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中起著至關(guān)重要的作用。目前,哈伯工藝法是最有效的合成NH3方法,但它具有高能耗和低環(huán)保的缺點。作為合成NH3的一種策略,氮氣（N2）電還原反應(yīng)（NRR）具有很大的潛力,因為該方法具有由可再生能源驅(qū)動以及豐富的原料等優(yōu)勢。這對于能源的可持續(xù)發(fā)展及綠色化學(xué)具有很大的現(xiàn)實意義。此外,由于具有d軌道的金屬納米材料可以很容易地將電子提供給N≡N三鍵軌道,增強N2吸附并減弱N≡N三鍵的穩(wěn)定性,從而實現(xiàn)N2的有效活化轉(zhuǎn)化。但是,對其進行有效的可控合成仍然具有很大的挑戰(zhàn)。因此,需要合理設(shè)計并優(yōu)化金屬納米材料來提高NRR的活性、選擇性和穩(wěn)定性。本論文中,我們介紹了不同相結(jié)構(gòu)的PdCu納米顆粒、表面結(jié)構(gòu)可調(diào)的Pt3Fe納米晶和組分各異的MoFe納米帶的可控合成,并探究了其NRR性能。主要內(nèi)容概括如下:第一章:簡要介紹NRR的研究進展、反應(yīng)機理、反應(yīng)路徑以及催化劑設(shè)計的策略,并闡明本文的選題依據(jù)和研究內(nèi)容。第二章:目前已報道的NRR電催化劑大多屬于無序相結(jié)構(gòu)。相反,具有有序原子排列、強電子相互作用以及高混合焓的有序相結(jié)構(gòu)可以調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)以實現(xiàn)催化性能的提升。因此,我們... 

【文章來源】：蘇州大學(xué)江蘇省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：93 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１電催化ＮＲＲ反應(yīng)過程的示意圖

圖１－２?Ｎ２－Ｈ２Ｏ系統(tǒng)的部分Ｐｏｕｒｂａｉｘ圖，包括Ｎ２、ＮＨ３、Ｎ２Ｈ４和ＮＯ３？

一?—?—?—?—?—?一?一一?：?＊＂?ＩＮｒｌｊ?，??乂?ｊ?＼?；?，▲?＇＼?ｔＡｉｔｅｍａｔｉｖｅ，＇?研?，，??ｆｉ：?ｎｈ３?｝＼ｒｔ－?＼?；??、＇、?ｈ＊?ｅ?？?ｕ＊?ｅ?ｉ?ｈ＊?ｔ?ｙ?ｉ??Ｈ．亡：－—？－?ＮＨ?—?ＮＨ?—???—?？??ｉｔｒ?ｉｆｒ?ｈ?｜?［??丨?ｉ??．：Ｈ－ｅ＊?ｒ＾ＨＨ－ｅＨ＾Ｈ?Ｊ??ｗｅ－ｏｎ－ｆｐｉ＾Ｊ?？加?＾?Ｗ?＂?７７ｆ?＂?Ｖ?＾?Ｐｒ?Ｉ??ｊ?ｗＩ??圖１－３由質(zhì)子化和電子轉(zhuǎn)移引起的ＮＲＲ途徑，包括解離途徑、遠端締合途徑、交??替締合途徑和酶促途徑。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－３．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐａｔｈｗａｙｓ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?ＮＲＲ?ｂｙ?ｐｒｏｔｏｎ－ｃｏｕｐｌｅｄ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｔｒａｎｓｆｅｒ，??ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ?ｔｈｅ?ｄｉｓｓｏｃｉａｔｉｖｅ?ｐａｔｈｗａｙ，?ｄｉｓｔａｌ?ａｎｄ?ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ?ａｓｓｏｃｉａｔｉｖｅ?ｐａｔｈｗａｙ，?ａｎｄ??ｅｎｚｙｍａｔｉｃ?ｐａｔｈｗａｙ．??在解離途徑中，Ｎ＝Ｎ三鍵的裂解發(fā)生在氫化之前，催化劑表面己吸附了氮原??子，然后獨立進行質(zhì)子化加氫反應(yīng)，并以ＮＨ３的形式從催化劑表面上釋放出來。??在締合途徑中，Ｎ＝Ｎ三鍵的裂解與質(zhì)子化加氫同時發(fā)生。如果催化劑表面具有頭??對頭結(jié)合模式，其中Ｎ２分子中只有一個Ｎ原子與催化劑表面位點配位，則締合途??徑可進一步分為兩種途徑：遠端途徑和交替途徑。在遠端途徑中，首先是遠端的??未配位Ｎ原子優(yōu)先被質(zhì)子化加氫直到Ｎ＾Ｎ三鍵完全裂解，并以ＮＨ３的形式釋放出??來，然后催化劑表面上的Ｎ原子進一


本文編號：3338597