稀土對Y型分子篩結(jié)構(gòu)穩(wěn)定作用和RFCC催化劑性能影響
發(fā)布時間:2021-08-11 04:58
重油催化裂化(RFCC)是一種重要的石油加工手段,是煉油廠生產(chǎn)汽油等高附加值產(chǎn)物的關(guān)鍵工藝。在RFCC裝置設(shè)計、原料油性質(zhì)及工藝參數(shù)既定的情況下,如何提高RFCC催化劑的性能,尤其是在重金屬釩(V)污染情況下的活性和選擇性是人們廣泛關(guān)注的問題。當催化劑表面沉積高濃度V時,Y型分子篩的晶體結(jié)構(gòu)會遭到嚴重破壞,導(dǎo)致RFCC催化劑活性和選擇性迅速惡化。分子篩水熱脫鋁、稀土交換改性可在一定程度上改善RFCC催化劑的活性和選擇性,但不能夠從根本上解決V污染帶來的問題。與此同時,為應(yīng)對原油重質(zhì)化、劣質(zhì)化導(dǎo)致的RFCC催化劑焦炭選擇性高的問題,降低活性組分的焦炭選擇性迫在眉睫。針對上述問題,本論文主要研究了重金屬V對RFCC催化劑活性組分的破壞作用機制及稀土氧化物(RE2O3)種類及引入方式對重金屬V捕集作用的影響。此外,還研究了Y型分子篩稀土釔(Y)離子交換改性、分子篩介孔化及引入ZSM-5添加劑等方式對催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定作用及催化裂化產(chǎn)物分布和焦炭選擇性的影響。主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:1.重金屬V對Y型分子篩的破壞作用機制及RE2O<...
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:142 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
NaY分子篩的晶體結(jié)構(gòu)
sod d6r圖 1.2 Y 型分子篩組成構(gòu)筑單元單胞內(nèi)含有 4 個八面沸石籠(fau 籠)、8 個 sod ,Al)原子、384 個 O 原子。由于 Al 原子參與使得分子篩骨架結(jié)構(gòu)顯負電性,對于含有 n衡原理,需要 n 個額外的正電荷來平衡骨架組成表述為:(192 ) 384 2Na Si Al O H On n nm 的化學(xué)式,將其氧化硅/氧化鋁的摩爾比定),按式(1.1)計算:2 2 3SiO /Al O 2 (192 n) /n……………..…… Al 原子的數(shù)目。例如單胞內(nèi)含有 54 個 Al 原
表 1.3 脫水 NaX 分子篩中 Na的分布位置Wyckoff 符號 位置符號 x y z 占有率16c SI 0 0 0 0.18032e SI‘ 0.0454 0.0454 0.0454 0.66032e SI‘ 0.0560 0.0560 0.0560 0.25032e SII 0.2292 0.2292 0.2292 0.97096g SIII‘ 0.4230 0.3260 0.1580 0.11096g SIII‘ 0.4320 0.2800 0.1640 0.11096g SIII‘ 0.4650 0.3170 0.1580 0.090分子篩水熱合成上仍普遍采用水熱法合成 NaY 分子篩。圖 1.3 是硅圖。在水熱合成過程中,硅鋁凝膠在一定的溫度和壓下解聚生成分子篩生長所需的―營養(yǎng)物質(zhì)‖。反應(yīng)一體,生成何種分子篩與硅鋁凝膠的組成及反應(yīng)條件
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Role of nickel on vanadium poisoned FCC catalyst: A study of physiochemical properties[J]. U.J.Etim,B.Xu,P.Bai,Rooh Ullah,F.Subhan,Z.Yan. Journal of Energy Chemistry. 2016(04)
[2]La或Ce增強Y型分子篩結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的機制[J]. 于善青,田輝平,代振宇,龍軍. 催化學(xué)報. 2010(10)
[3]FCC催化劑中REHY分子篩的結(jié)構(gòu)與酸性[J]. 李斌,李士杰,李能,劉從華,高雄厚,龐新梅. 催化學(xué)報. 2005(04)
[4]稀土在催化裂化催化劑中的抗釩作用 Ⅰ.稀土對催化劑反應(yīng)性能的影響[J]. 宗保寧,羅一斌,舒興田,何鳴元,包信和. 石油學(xué)報(石油加工). 1999(01)
本文編號:3335500
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:142 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
NaY分子篩的晶體結(jié)構(gòu)
sod d6r圖 1.2 Y 型分子篩組成構(gòu)筑單元單胞內(nèi)含有 4 個八面沸石籠(fau 籠)、8 個 sod ,Al)原子、384 個 O 原子。由于 Al 原子參與使得分子篩骨架結(jié)構(gòu)顯負電性,對于含有 n衡原理,需要 n 個額外的正電荷來平衡骨架組成表述為:(192 ) 384 2Na Si Al O H On n nm 的化學(xué)式,將其氧化硅/氧化鋁的摩爾比定),按式(1.1)計算:2 2 3SiO /Al O 2 (192 n) /n……………..…… Al 原子的數(shù)目。例如單胞內(nèi)含有 54 個 Al 原
表 1.3 脫水 NaX 分子篩中 Na的分布位置Wyckoff 符號 位置符號 x y z 占有率16c SI 0 0 0 0.18032e SI‘ 0.0454 0.0454 0.0454 0.66032e SI‘ 0.0560 0.0560 0.0560 0.25032e SII 0.2292 0.2292 0.2292 0.97096g SIII‘ 0.4230 0.3260 0.1580 0.11096g SIII‘ 0.4320 0.2800 0.1640 0.11096g SIII‘ 0.4650 0.3170 0.1580 0.090分子篩水熱合成上仍普遍采用水熱法合成 NaY 分子篩。圖 1.3 是硅圖。在水熱合成過程中,硅鋁凝膠在一定的溫度和壓下解聚生成分子篩生長所需的―營養(yǎng)物質(zhì)‖。反應(yīng)一體,生成何種分子篩與硅鋁凝膠的組成及反應(yīng)條件
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Role of nickel on vanadium poisoned FCC catalyst: A study of physiochemical properties[J]. U.J.Etim,B.Xu,P.Bai,Rooh Ullah,F.Subhan,Z.Yan. Journal of Energy Chemistry. 2016(04)
[2]La或Ce增強Y型分子篩結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的機制[J]. 于善青,田輝平,代振宇,龍軍. 催化學(xué)報. 2010(10)
[3]FCC催化劑中REHY分子篩的結(jié)構(gòu)與酸性[J]. 李斌,李士杰,李能,劉從華,高雄厚,龐新梅. 催化學(xué)報. 2005(04)
[4]稀土在催化裂化催化劑中的抗釩作用 Ⅰ.稀土對催化劑反應(yīng)性能的影響[J]. 宗保寧,羅一斌,舒興田,何鳴元,包信和. 石油學(xué)報(石油加工). 1999(01)
本文編號:3335500
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