固體酸用于蒽醌合成反應的綠色催化研究
發(fā)布時間:2021-08-11 02:06
Friede-Crafts酰基化反應是一種典型的酸催化反應,在石油化工、香料、染料等領域具有重要的發(fā)展前景,但傳統(tǒng)的酸催化劑主要有AlCl3等Lewis酸催化劑和H2SO4、HF等質(zhì)子酸催化劑,生產(chǎn)過程中會產(chǎn)生大量的含鋁、含酸廢水,環(huán)境污染嚴重。針對上述問題,本論文以蒽醌合成反應為探針反應,提出利用固體酸催化劑代替?zhèn)鹘y(tǒng)的AlC13、H2SO4等酸催化劑綠色催化合成蒽醌,并對工藝條件進行優(yōu)化,提出一條綠色、安全、高效的蒽醌生產(chǎn)工藝。主要內(nèi)容如下:(1)以HPA為催化劑,BBA為原料進行合成蒽醌反應,HPW展現(xiàn)出最好的催化性能;針對BBA合成蒽醌反應體系黏度較大、催化劑難以重復使用等問題,以HPW為催化劑分別探究了不同反應條件下溶劑的加入對蒽醌收率的影響,研究結(jié)果表明,以環(huán)丁砜為溶劑時HPW具有最佳催化活性,蒽醌收率可達到89.60%,選擇性可達到89.98%,相比于無溶劑反應,催化劑表現(xiàn)出更好的重復使用性能。但使用純HPW催化劑比表面積較。▋H7.1 m2/g),催化劑的回用存在一定困難。(2)制備HPW/SiO2催化劑,可以大大提高催化劑比表面積(155.2 m2/g)和熱穩(wěn)定性,從而...
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:83 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1沸石分子篩結(jié)構及其構型??(a:?A型沸石;b:?X、Y型沸石;c:?Hp沸石;d:?ZSM-5沸石;e:絲光沸石)??Fig?1-1?Structure?and?configuration?of?different?zeolite?molecular?sieve?catalysts??
第一章文獻綜述??職__??(a)?(b)?Cc)??纖繼??(d)?(c)??圖1-1沸石分子篩結(jié)構及其構型??(a:?A型沸石;b:?X、Y型沸石;c:?Hp沸石;d:?ZSM-5沸石;e:絲光沸石)??Fig?1-1?Structure?and?configuration?of?different?zeolite?molecular?sieve?catalysts??(a:?A?zeolite;?b:?X?and?Y?zeolite;?c:?HP?zeolite;?d:?ZSM-5?zeolite;?e:?Mordenite)??I?|?圈_?一??|?|?|?|畫it議繼,-??1?ir;??BBilBiBllf??*??PORE?SIZE,?A??圖1-2不同分子篩孔道大小??Fig?1-2?Different?molecular?sieve?pore?size??沸石分子篩因具有豐富的孔道結(jié)構,表現(xiàn)出較好的熱穩(wěn)定性和較大的比表面積,??展現(xiàn)出較大的優(yōu)勢。相較于傳統(tǒng)的;呋瘎┚哂休^好的熱穩(wěn)定性、易分離可重復??9??
?北京化工大學碩士學位論文???結(jié)構如圖1-3所示,但研宄發(fā)現(xiàn)只有具有Keggin結(jié)構的HPA催化劑具有最廣泛的應??用,這主要是由于與其他結(jié)構的HPA相比,Keggin結(jié)構催化劑一方面合成流程簡單,??另一方面Keggin結(jié)構具有更好的熱穩(wěn)定性,可用于較高溫度下的催化反應,這一因??素也使得HPA在催化Friedel-Crafts;磻I域具有一定的可能性。相比較于傳??統(tǒng)的Friedel-Crafts;呋瘎,HPA催化劑具有以下優(yōu)點:(1)?Keggin型催化劑??具有特定的結(jié)構和熱穩(wěn)定性;(2)同時表現(xiàn)出比較強的酸催化性能和氧化還原性能,??在酸催化和氧化催化反應中均可以得到應用;(3)由于其獨特的物理化學性質(zhì),可溶??于強極性溶劑,因此既可被用于均相催化反應又可用于非均相催化反應;(4)在非均??相催化過程具有特別的“假液相行為”,反應過程中極性溶劑會和催化劑表面發(fā)生相??互作用,為反應提供特定的反應常雜多酸催化劑作為一種新型的綠色催化劑,因其??獨特的物理化學性質(zhì)在烷基化[56]、;郏担罚、酯化[58][59]、脫水[6G]等反應已有應用研??宄,有望實現(xiàn)Friedel-Crafts;磻木G色化生產(chǎn)。??譬A??o-PMaO^'?B3W39Om21—??iff??a-P—Oj?P2W21071(H20),?AsaWA^Of??圖1-3不同雜多酸陰離子的結(jié)構??Fig?1-3?Structures?of?different?heteropoly?acid?anions??雜多酸催化劑含有較強的Bransted酸,Izumi等[61]人確定了最常見的Keggin型??HPA酸性
本文編號:3335227
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:83 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1沸石分子篩結(jié)構及其構型??(a:?A型沸石;b:?X、Y型沸石;c:?Hp沸石;d:?ZSM-5沸石;e:絲光沸石)??Fig?1-1?Structure?and?configuration?of?different?zeolite?molecular?sieve?catalysts??
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?北京化工大學碩士學位論文???結(jié)構如圖1-3所示,但研宄發(fā)現(xiàn)只有具有Keggin結(jié)構的HPA催化劑具有最廣泛的應??用,這主要是由于與其他結(jié)構的HPA相比,Keggin結(jié)構催化劑一方面合成流程簡單,??另一方面Keggin結(jié)構具有更好的熱穩(wěn)定性,可用于較高溫度下的催化反應,這一因??素也使得HPA在催化Friedel-Crafts;磻I域具有一定的可能性。相比較于傳??統(tǒng)的Friedel-Crafts;呋瘎,HPA催化劑具有以下優(yōu)點:(1)?Keggin型催化劑??具有特定的結(jié)構和熱穩(wěn)定性;(2)同時表現(xiàn)出比較強的酸催化性能和氧化還原性能,??在酸催化和氧化催化反應中均可以得到應用;(3)由于其獨特的物理化學性質(zhì),可溶??于強極性溶劑,因此既可被用于均相催化反應又可用于非均相催化反應;(4)在非均??相催化過程具有特別的“假液相行為”,反應過程中極性溶劑會和催化劑表面發(fā)生相??互作用,為反應提供特定的反應常雜多酸催化劑作為一種新型的綠色催化劑,因其??獨特的物理化學性質(zhì)在烷基化[56]、;郏担罚、酯化[58][59]、脫水[6G]等反應已有應用研??宄,有望實現(xiàn)Friedel-Crafts;磻木G色化生產(chǎn)。??譬A??o-PMaO^'?B3W39Om21—??iff??a-P—Oj?P2W21071(H20),?AsaWA^Of??圖1-3不同雜多酸陰離子的結(jié)構??Fig?1-3?Structures?of?different?heteropoly?acid?anions??雜多酸催化劑含有較強的Bransted酸,Izumi等[61]人確定了最常見的Keggin型??HPA酸性
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