鉬釩/蒙脫石催化甘油氣相脫水氧化性能的探究
發(fā)布時間：2021-08-05 21:43
由于化石能源的減少和生態(tài)環(huán)境的惡化,使用生物質基質作為原料制備高價值化學品成為緩解化石燃料匱乏和減少二氧化碳排放的重要途徑。近年來,隨著生物柴油產(chǎn)量的不斷增長,甘油作為生物柴油生產(chǎn)過程中的副產(chǎn)物,其量大約占生物柴油總產(chǎn)量的10 wt.%。目前,甘油可催化轉化為丙烯酸、甲醇、環(huán)氧氯丙烷、1,2-丙二醇等高價值化學品,其中催化甘油脫水氧化制備丙烯酸成為研究重點。甘油作為一種清潔的、可再生原料,為解決工業(yè)上使用丙烯制備丙烯酸的生產(chǎn)路線提供了巨大的潛力。蒙脫石（MMT）是由表面帶負電的硅酸鹽片層,由兩層硅氧四面體中間夾一層鋁氧八面體依靠層間的靜電作用堆積在一起構成的2:1型天然黏土礦物,兼具B酸和L酸性位點。酸改性蒙脫石（H-MMT）已經(jīng)被成功用于甘油脫水制備丙烯醛的過程。因此,本文通過在磷酸酸化的蒙脫石上負載鉬釩復合材料制備出高效、清潔、兼具酸性位和氧化還原位的雙功能催化劑,催化甘油一步脫水氧化制備丙烯酸。其中蒙脫石主要提供酸性位,鉬釩復合材料主要提供氧化還原位。本實驗通過浸漬法合成鉬釩復合金屬氧化物（Mo-V-O）、鉬釩磷雜多酸(H3+nPMo12-n
【文章來源】：浙江工業(yè)大學浙江省
【文章頁數(shù)】：79 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
選擇性氧化丙烯醛制備丙烯酸的MarsvanKrevelen機理[47]
釩硅酸鹽催化（a）甘油制備丙烯醛（b）丙烯醛轉化為丙烯酸的反應re 1-9. (a) Conversion mechanism of glycerol into acrolein and (b) convemechanism of acrolein into acrylic acid over vanadosilicates[54]eregato[57]等使用具有六方鎢青銅（HTB）結構的 WVO 作為催脫水氧化至丙烯酸。當進料中甘油、氧氣和水蒸氣所占分別為，丙烯酸產(chǎn)率為 25%。將 V 物種摻入 WO3結構內部催化中間丙烯酸。W/V 氧化物催化劑具有比純 WO3和 V2O5催化劑較離子。W5+和 V4+陽離子的存在有利于反應過程中形成較多的活化劑的催化氧化活性。V 和 W 兩種元素之間的最佳原子比在高的 V 含量導致丙烯酸的選擇性較低，碳氧化合物的產(chǎn)率提時，丙烯酸的產(chǎn)率較低而重質化合物的選擇性較高。除此之外摻雜劑，通過水熱法制備出具有六方鎢青銅結構的三組分 WV提高丙烯酸的選擇性[58]。與 WO3和雙組分 WVO 體系相比，性位點的表面密度低，酸性增強。在 290oC，組成為 V/(W+V+
鉬釩/蒙脫石催化甘油氣相脫水氧化性能的探究，但是催化劑快速失活以及產(chǎn)物的選擇性低等問題仍然沒有解是基于氣相連續(xù)過程，其在工業(yè)應用中具有很多優(yōu)點。相對而較低溫度下進行，但是丙烯酸的選擇性低[66,68]，并且液相中會氧化劑 H2O2[67]。在甘油氣相脫水氧化中，O2可以抑制催化劑過程的進行。含有釩和鉬的催化劑被廣泛用作各種氧化反應[單床層脫水氧化的催化劑通常是釩或鉬與酸催化劑如 WOx、合。然而，具有不同功能的兩種組分通常不僅參與甘油的連續(xù)化，而且還會導致很多副反應的發(fā)生，例如甘油在氧化催化劑在酸性位上的分解[70]。油脫水氧化制備丙烯酸機理
【參考文獻】：
期刊論文
[1]催化甘油脫水氧化連串反應制丙烯酸[J]. 花東龍,莊曉煜,童東紳,俞衛(wèi)華,周春暉. 化學進展. 2016(Z2)
[2]Advances in the Research and Development of Acrylic Acid Production from Biomass[J]. 許曉波,林建平,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(04)
[3]Keggin型鉬釩磷雜多酸催化劑上丙烷選擇氧化性能的研究[J]. 李秀凱,雷宇,江橋,趙靜,季偉捷,張志炳,陳懿. 化學學報. 2005(12)
[4]鉬釩磷雜多酸的合成及催化性能研究[J]. 張進,唐英,羅茜,簡敏,胡常偉. 無機化學學報. 2004(08)
[5]聚苯胺/五氧化二釩插入型雜化納米復合材料的合成與表征[J]. 王庚超,蘇靜,張敏璐,范曉青. 高分子材料科學與工程. 2004(03)
[6]用膨潤土作載體的酸催化劑制備及其性能結構分析[J]. 周春暉,葛忠華,羅錫平,李小年,郭紅強. 非金屬礦. 2003(04)
[7]V2O5 MoO3 SiO2表面復合氧化物催化劑的制備與表征[J]. 陶躍武,凌云,鐘順和. 催化學報. 1999(02)
[8]甘油的生產(chǎn)、應用及國內市場[J]. 范凱. 現(xiàn)代化工. 1996(05)
[9]原位傅里葉變換紅外光譜研究氧、氨與MoO3/SiO2的相互作用[J]. 張貴榮,嚴曼明,鄧景發(fā). 催化學報. 1992(03)
碩士論文
[1]層狀化合物三氧化鉬的制備及其光電性質研究[D]. 胡媛.安徽大學 2007
本文編號：3324509
【文章來源】：浙江工業(yè)大學浙江省
【文章頁數(shù)】：79 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
選擇性氧化丙烯醛制備丙烯酸的MarsvanKrevelen機理[47]
釩硅酸鹽催化（a）甘油制備丙烯醛（b）丙烯醛轉化為丙烯酸的反應re 1-9. (a) Conversion mechanism of glycerol into acrolein and (b) convemechanism of acrolein into acrylic acid over vanadosilicates[54]eregato[57]等使用具有六方鎢青銅（HTB）結構的 WVO 作為催脫水氧化至丙烯酸。當進料中甘油、氧氣和水蒸氣所占分別為，丙烯酸產(chǎn)率為 25%。將 V 物種摻入 WO3結構內部催化中間丙烯酸。W/V 氧化物催化劑具有比純 WO3和 V2O5催化劑較離子。W5+和 V4+陽離子的存在有利于反應過程中形成較多的活化劑的催化氧化活性。V 和 W 兩種元素之間的最佳原子比在高的 V 含量導致丙烯酸的選擇性較低，碳氧化合物的產(chǎn)率提時，丙烯酸的產(chǎn)率較低而重質化合物的選擇性較高。除此之外摻雜劑，通過水熱法制備出具有六方鎢青銅結構的三組分 WV提高丙烯酸的選擇性[58]。與 WO3和雙組分 WVO 體系相比，性位點的表面密度低，酸性增強。在 290oC，組成為 V/(W+V+
鉬釩/蒙脫石催化甘油氣相脫水氧化性能的探究，但是催化劑快速失活以及產(chǎn)物的選擇性低等問題仍然沒有解是基于氣相連續(xù)過程，其在工業(yè)應用中具有很多優(yōu)點。相對而較低溫度下進行，但是丙烯酸的選擇性低[66,68]，并且液相中會氧化劑 H2O2[67]。在甘油氣相脫水氧化中，O2可以抑制催化劑過程的進行。含有釩和鉬的催化劑被廣泛用作各種氧化反應[單床層脫水氧化的催化劑通常是釩或鉬與酸催化劑如 WOx、合。然而，具有不同功能的兩種組分通常不僅參與甘油的連續(xù)化，而且還會導致很多副反應的發(fā)生，例如甘油在氧化催化劑在酸性位上的分解[70]。油脫水氧化制備丙烯酸機理
【參考文獻】：
期刊論文
[1]催化甘油脫水氧化連串反應制丙烯酸[J]. 花東龍,莊曉煜,童東紳,俞衛(wèi)華,周春暉. 化學進展. 2016(Z2)
[2]Advances in the Research and Development of Acrylic Acid Production from Biomass[J]. 許曉波,林建平,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(04)
[3]Keggin型鉬釩磷雜多酸催化劑上丙烷選擇氧化性能的研究[J]. 李秀凱,雷宇,江橋,趙靜,季偉捷,張志炳,陳懿. 化學學報. 2005(12)
[4]鉬釩磷雜多酸的合成及催化性能研究[J]. 張進,唐英,羅茜,簡敏,胡常偉. 無機化學學報. 2004(08)
[5]聚苯胺/五氧化二釩插入型雜化納米復合材料的合成與表征[J]. 王庚超,蘇靜,張敏璐,范曉青. 高分子材料科學與工程. 2004(03)
[6]用膨潤土作載體的酸催化劑制備及其性能結構分析[J]. 周春暉,葛忠華,羅錫平,李小年,郭紅強. 非金屬礦. 2003(04)
[7]V2O5 MoO3 SiO2表面復合氧化物催化劑的制備與表征[J]. 陶躍武,凌云,鐘順和. 催化學報. 1999(02)
[8]甘油的生產(chǎn)、應用及國內市場[J]. 范凱. 現(xiàn)代化工. 1996(05)
[9]原位傅里葉變換紅外光譜研究氧、氨與MoO3/SiO2的相互作用[J]. 張貴榮,嚴曼明,鄧景發(fā). 催化學報. 1992(03)
碩士論文
[1]層狀化合物三氧化鉬的制備及其光電性質研究[D]. 胡媛.安徽大學 2007
本文編號：3324509
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